CO铜基变换催化剂PH 3 中毒机理研究
发布时间：2024-01-30 20:47
将炼铁富氧喷煤高炉煤气经水汽变换制取合成氨原料气,既可省去合成氨的煤耗,同时减少钢铁和合成氨行业CO2排放,达到炼铁行业和合成氨行业联合节能减排的目的。本文针对富氧高炉煤气中的PH3致使铜基变换催化剂中毒的问题,系统的对催化剂在富氧高炉煤气气氛下的最佳反应条件、催化剂在不同条件下的PH3中毒机理与中毒特征以及催化剂中毒后的再生进行了研究。主要研究结论如下： (1)根据铜基低温变换催化剂在富氧高炉煤气气氛下制备合成氨合成气体实验的实际情况,确定温度、汽气比变换实验的主要影响因素。分别考察温度160-260℃、汽气比0.3-0.7范围内对低温变换催化剂变换率的影响规律。在其它条件不变的情况下,在160-190℃的温度范围内变换催化剂的活性随着温度的升高而逐渐升高,当温度到达190℃时变换催化剂的变换率达到了峰值,说明铜基变换催化剂在其活性温度范围内催化剂的活性存在着一个最适温度,当温度超过190℃时铜基变换催化剂的变换率反而开始下降,在催化剂适用的汽气比范围内,活性会随着汽气比的增加而逐渐增大,当汽气比为0.6时催化剂的变换率达到最大值,而当汽气比继续增大时变换率反而有所下降,这就说明汽气...
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
图表清单
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.2 主要研究内容
1.2.1 铜基低温变换催化剂活性的影响因素研究
1.2.2 铜基低温变换催化剂PH3中毒机理研究
1.2.3 铜基低温变换催化剂PH3中毒影响因素实验研究
1.2.4 铜基低温变换催化剂中毒再生途径研究
1.3 研究的创新点
第二章 文献综述
2.1 富氧高炉煤气概述
2.1.1 高炉煤气的特性
2.1.2 高炉煤气中PH3的净化
2.1.3 现阶段高炉煤气的利用情况
2.2 合成氨工艺
2.2.1 合成氨工业现状
2.2.2 合成氨工艺流程
2.3 CO变换工艺
2.3.1 CO变换在合成氨工艺中的作用
2.3.2 变换理论
2.3.3 化学反应机理
2.4 CO变换催化剂研究进展
2.4.1 高温变换催化剂
2.4.2 低温变换催化剂
2.4.3 钴钼系耐硫宽温变换催化剂
2.4.4 新型变换催化剂
2.5 催化剂中毒现状研究
2.5.1 催化剂中毒的种类
2.5.2 硫引起的中毒
2.5.3 磷引起的中毒
2.5.4 氯引起的中毒
2.5.5 其他杂质引起的中毒
2.6 本章小结
第三章 实验装置及方法
3.1 实验流程及装置
3.2 实验材料和设备
3.2.1 实验材料
3.2.1.1 富氧高炉煤气组成
3.2.1.2 变换催化剂的选择
3.2.2 实验设备
3.3 实验方法
3.3.1 气体配置及装置检查
3.3.2 空白实验
3.3.3 升温还原
3.3.4 分析方法
3.4 催化剂表征分析
3.4.1 扫描电镜表征(SEM)
3.4.2 X射线光电子能谱表征(XPS)
3.4.3 X射线衍射表征(XRD)
第四章 催化剂变化活性及影响因素实验
4.1 仪器的校准
4.2 空白实验
4.3 催化剂变化活性影响因素实验
4.3.1 温度影响
4.3.2 汽气比影响
4.4 本章小结
第五章 CO铜基变换催化剂PH3中毒机理研究
5.1 热力学计算方法
5.2 基础热力学数据
5.3 中毒热力学研究
5.3.1 PH3与催化剂活性物质Cu的热力学分析
5.3.2 在O2单独存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.3 在N2单独存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.4 在CO单独存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.5 在CO2单独存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.6 在CO与H2O存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.7 高炉煤气的主要组分存在条件下Cu中毒的热力学分析
5.4 热力学化学反应平衡分析
5.5 化学独立反应的确定
5.6 本章小结
第六章 催化剂PH3失活实验
6.1 抗毒性实验
6.1.1 催化剂粒度对中毒的影响
6.1.2 PH3浓度对变换率的影响
6.2 强制中毒实验
6.3 富氧高炉煤气气氛下铜基变换催化剂PH3中毒实验
6.3.1 N2气氛下的铜基变换催化剂PH3中毒实验
6.3.2 CO2气氛下的铜基变换催化剂PH3中毒实验
6.3.3 富氧高炉煤气气氛下的铜基变换催化剂PH3中毒实验
6.4 表征结果
6.4.1 SEM表征结果
6.4.2 XPS表征结果
6.4.3 XRD表征结果
6.5 本章小结
第七章 催化剂再生研究
7.1 中毒催化剂再生热力学
7.2 催化剂活性恢复实验
7.3 本章小结
第八章 研究结论和建议
8.1 结论
8.2 建议
致谢
参考文献
附录A 装置实物图
附录B 攻读硕士学位期间发表的学术论文
附录C 攻读学位期间参与的科研项目
本文编号：3890368
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
图表清单
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.2 主要研究内容
1.2.1 铜基低温变换催化剂活性的影响因素研究
1.2.2 铜基低温变换催化剂PH3中毒机理研究
1.2.3 铜基低温变换催化剂PH3中毒影响因素实验研究
1.2.4 铜基低温变换催化剂中毒再生途径研究
1.3 研究的创新点
第二章 文献综述
2.1 富氧高炉煤气概述
2.1.1 高炉煤气的特性
2.1.2 高炉煤气中PH3的净化
2.1.3 现阶段高炉煤气的利用情况
2.2 合成氨工艺
2.2.1 合成氨工业现状
2.2.2 合成氨工艺流程
2.3 CO变换工艺
2.3.1 CO变换在合成氨工艺中的作用
2.3.2 变换理论
2.3.3 化学反应机理
2.4 CO变换催化剂研究进展
2.4.1 高温变换催化剂
2.4.2 低温变换催化剂
2.4.3 钴钼系耐硫宽温变换催化剂
2.4.4 新型变换催化剂
2.5 催化剂中毒现状研究
2.5.1 催化剂中毒的种类
2.5.2 硫引起的中毒
2.5.3 磷引起的中毒
2.5.4 氯引起的中毒
2.5.5 其他杂质引起的中毒
2.6 本章小结
第三章 实验装置及方法
3.1 实验流程及装置
3.2 实验材料和设备
3.2.1 实验材料
3.2.1.1 富氧高炉煤气组成
3.2.1.2 变换催化剂的选择
3.2.2 实验设备
3.3 实验方法
3.3.1 气体配置及装置检查
3.3.2 空白实验
3.3.3 升温还原
3.3.4 分析方法
3.4 催化剂表征分析
3.4.1 扫描电镜表征(SEM)
3.4.2 X射线光电子能谱表征(XPS)
3.4.3 X射线衍射表征(XRD)
第四章 催化剂变化活性及影响因素实验
4.1 仪器的校准
4.2 空白实验
4.3 催化剂变化活性影响因素实验
4.3.1 温度影响
4.3.2 汽气比影响
4.4 本章小结
第五章 CO铜基变换催化剂PH3中毒机理研究
5.1 热力学计算方法
5.2 基础热力学数据
5.3 中毒热力学研究
5.3.1 PH3与催化剂活性物质Cu的热力学分析
5.3.2 在O2单独存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.3 在N2单独存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.4 在CO单独存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.5 在CO2单独存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.6 在CO与H2O存在条件下PH3与Cu的热力学分析
5.3.7 高炉煤气的主要组分存在条件下Cu中毒的热力学分析
5.4 热力学化学反应平衡分析
5.5 化学独立反应的确定
5.6 本章小结
第六章 催化剂PH3失活实验
6.1 抗毒性实验
6.1.1 催化剂粒度对中毒的影响
6.1.2 PH3浓度对变换率的影响
6.2 强制中毒实验
6.3 富氧高炉煤气气氛下铜基变换催化剂PH3中毒实验
6.3.1 N2气氛下的铜基变换催化剂PH3中毒实验
6.3.2 CO2气氛下的铜基变换催化剂PH3中毒实验
6.3.3 富氧高炉煤气气氛下的铜基变换催化剂PH3中毒实验
6.4 表征结果
6.4.1 SEM表征结果
6.4.2 XPS表征结果
6.4.3 XRD表征结果
6.5 本章小结
第七章 催化剂再生研究
7.1 中毒催化剂再生热力学
7.2 催化剂活性恢复实验
7.3 本章小结
第八章 研究结论和建议
8.1 结论
8.2 建议
致谢
参考文献
附录A 装置实物图
附录B 攻读硕士学位期间发表的学术论文
附录C 攻读学位期间参与的科研项目
本文编号：3890368
本文链接：https://www.wllwen.com/wenshubaike/hetongwenben/3890368.html
