两种典型PPCPs的臭氧氧化降解及机理研究

发布时间：2024-04-26 05:01

　　药物和个人护理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products, PPCPs)是一类近年来引起学术界广泛关注的新兴污染物。传统的污水及饮用水处理工艺均不能有效地去除PPCPs，导致PPCPs大量进入水环境并造成一定的生态和健康风险。臭氧氧化工艺作为一种使用愈发广泛的深度处理工艺，已经被证明能有效去除PPCPs，然而彻底矿化效果不佳，生成的有机产物的毒性可能更甚于母体。本研究以两种典型PPCPs——甲氧苄啶与吲哚美辛为对象，研究臭氧氧化降解产物及其毒性变化特点，试图阐明臭氧氧化机理，为实际应用提供理论指导和技术支持。 甲氧苄啶臭氧氧化降解实验结果表明，当投加的臭氧摩尔浓度是甲氧苄啶的3倍时，就能达到近乎100%的去除效果，然而在此条件下总有机碳(TOC)几乎没有变化。利用LC-MS-MS等方法鉴定出21种臭氧氧化产物，发现羟基化、羰基化及脱甲氧基是主要的反应途径。臭氧直接反应是甲氧苄啶降解的主要机理，羟基自由基的贡献不大。随着臭氧剂量的增加，溶液对明亮发光杆菌的抑制率由0%逐渐增加，最终稳定在30%左右，推测主要是小分子产物的贡献。青海弧菌毒性测试...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1-1臭氧分子结构示意图

图1-1臭氧分子结构示意图

图1-5臭氧与烯烃亲电反应示意图

也有可能根据母体化合物结构的不同发生更复离去一分子超氧自由基（图1-6b、图1-7b），或是在转移反应，离去一分子臭氧自由基（图1-6c、图1-7产物是酚和羟胺。

图1-8臭氧亲核反应机理示意图

图1-8臭氧亲核反应机理示意图的讨论可以看出，臭氧主要与烯烃、芳香化高的基团发生反应，当PPCPs中含有这类基臭氧反应(vonGunten,2003;vonSonntagan中不含这类基团，或是芳环上有吸电子取代

图1-9纯水体系中臭氧自分解链式反应示意图（改编自StaehelinandHoigne(1985)）

当水中有其它物质M时，M可能在四个位置参与以上反应。1）M不参与自基反应，而是直接与臭氧分子反应，生成相应产物（图1-10中的反应9）。此时起到反应底物的作用，从源头上消耗一部分臭氧，减少羟基自由基的生成。2）参与链引发阶段，与臭氧发生电子转移反应，生成臭氧自由....

本文编号：3964749