电沉积制备Cu 2 O/Cu催化剂及其电还原CO 2 性能研究

发布时间：2024-03-03 17:30

　　采用可再生能源和清洁能源替代传统化石能源已成为解决日益突出的能源危机和环境问题的重要途径。将可再生能源与新型CO₂电转化技术相结合展示出较好的应用前景。然而,二氧化碳的电化学反应过程复杂、反应路径多,并且还存在热力学和动力学障碍,导致选择性差、反应过电位高等问题。因此,开发高选择性、高活性的催化剂至关重要。本文以构建新型铜基催化剂为研究对象,开展铜催化剂电合成及其改性研究,以提高催化剂选择性和活性。首先,采用共电沉积的方法在碳纤维纸上制备了树枝状的核壳型In-doped Cu@Cu₂O催化剂,与纯Cu和纯In催化剂相比,该催化剂显著提高了CO的选择性,在-0.8 V vs RHE电势下CO法拉第效率达到87.6±2.2%,总电流密度达到11.1±0.85 m A cm^-2。In掺杂导致Cu和In元素间电荷重新分布以及掺杂Cu₂O壳层的形成,提高了催化剂电化学活性面积,降低了电荷转移电阻;掺杂的In元素具有亲氧性,可稳定中间体*COOH,进而提高了催化剂的选择性和活性。通过调节In掺杂量实现了Cu

【文章页数】：86 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 电化学二氧化碳还原机理
    1.3 电化学二氧化碳还原催化剂研究进展
        1.3.1 贵金属催化剂
        1.3.2 非贵金属催化剂
        1.3.3 碳基催化剂
    1.4 铜基催化剂及其改性
        1.4.1 催化剂尺寸及形貌的影响
        1.4.2 氧化物及其衍生物
        1.4.3 合金效应
        1.4.4 界面效应
        1.4.5 表面修饰
    1.5 本课题研究内容及研究意义
第2章 实验部分
    2.1 实验仪器与试剂
        2.1.1 实验仪器
        2.1.2 实验试剂
    2.2 共电沉积法制备树枝状的In-doped Cu@Cu₂O催化剂
        2.2.1 碳纤维纸的预处理
        2.2.2 Pure-Cu催化剂的制备
        2.2.3 Pure-In催化剂的制备
        2.2.4 In-doped Cu@Cu₂O催化剂制备
    2.3 金属有机框架重构制备Cu₂O/Cu催化剂
        2.3.1 铜片预处理
        2.3.2 电化学阳极氧化法合成Cu MOF前驱体
        2.3.3 CuMOF重构合成Cu₂O/Cu催化剂
    2.4 阳极氧化刻蚀法制备Cu₂O/Cu催化剂(Cu₂O/Cu_NLA)
    2.5 铜片电极制备
    2.6 催化剂的电化学表征及评价
        2.6.1 电化学CO₂还原测试
        2.6.2 电化学表征
    2.7 催化剂的形貌及结构表征
        2.7.1 电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES)
        2.7.2 扫描电子显微镜(SEM)
        2.7.3 透射电子显微镜(TEM)
        2.7.4 X-射线衍射(XRD)
        2.7.5 X-射线光电子能谱(XPS)
        2.7.6 拉曼光谱(Raman)
第3章 枝状In-doped Cu@Cu₂O制备及其电还原CO₂性能
    3.1 In-doped Cu@Cu₂O催化剂的物理表征
        3.1.1 铟掺杂对催化剂结构和形貌的影响
        3.1.2 铟掺杂量对催化剂结构和形貌的调控
    3.2 In-doped Cu@Cu₂O催化剂的电化学表征
        3.2.1 铟掺杂对催化剂性能的影响
        3.2.2 铟掺杂量对催化剂催化性能的调控
    3.3 本章小结
第4章 金属有机框架重构制Cu₂O/Cu及电化学CO₂还原性能
    4.1 金属有机框架重构制备Cu₂O/Cu物理表征
        4.1.1 金属有机框架前驱体重构对电极形貌和结构的影响
        4.1.2 溶剂比例调控对电极形貌和结构的影响
    4.2 金属有机框架重构制备Cu₂O/Cu电化学表征
        4.2.1 金属有机框架前驱体重构对电极性能的影响
        4.2.2 溶剂比例调控对电极性能的影响
    4.3 本章小结
第5章 结论与展望
    5.1 主要结论
    5.2 创新点
    5.3 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况
致谢



本文编号：3918130