基于DFT计算研究废水中抗生素的降解机理

发布时间：2024-03-15 05:26

　　由于抗生素对环境造成严重污染以及促发抗性细菌造成对人类巨大的潜在威胁,有必要对抗生素的降解机理进行深入研究以达到理想的降解效果。本文采用密度泛函理论对抗生素的降解机理进行了详细的研究,以甲硝唑、氯霉素和磺胺嘧啶作为主要研究对象,详细分析了抗生素在高级氧化法下的降解机理并比较了不同降解方式的差异。在甲硝唑的降解过程中,硝基消除反应和羟基氧化为羧酸的可能性要比其他自由基消除的可能性更高。研究采用密度泛函理论计算了甲硝唑的醇基氧化、加成消去、甲基和硝基消去以及乙醇基团分离等反应的细节,并采用统计学分子模型对甲硝唑的碎化过程进行了对比,两种方法结论的一致性表明甲硝唑的降解首先发生在硝基位点,此过程所需活化能较低并释放出能量。在氯霉素的降解机理研究中,氯霉素的结构性质、福井函数等信息被深度挖掘,此外还计算了氯霉素的硝基消去、抽氢反应,并重点研究比较了两条反应路径。研究表明氯霉素中的手性碳原子是与羟基自由基发生化学反应的活跃位点,此位置发生的降解反应主要是抽氢反应、羟基自由基加成反应和键断裂等多步放热过程,此外还发现硝基消去反应的能量势垒比抽氢反应的能垒低很多,说明在氯霉素的降解过程中,硝基消去反...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1-1实验中磺胺类物质的不同降解方式[39,40]

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图1-2实验下甲硝唑的降解机理图[29,30]

华中科技大学硕士学位论文7鉴定的中间产物，在进行甲硝唑的机理分析时认为甲硝唑经历了咪[30]唑环上羟基取代硝基、脱甲基以及脱乙醇基等反应（图1-2a）；但是，Pérez等[29]使用电-Fenton和太阳光电-Fenton法降解甲硝唑，并通过LC/MS检测中间产物后分析认为甲硝唑....

图2-1Perdew的“雅各布天梯图”

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图2-2SMF计算流程简图（电子权重是电子自旋多重性(Sej)和分子轨道多重性(Oej)的乘积

华中科技大学硕士学位论文13重的乘积成正比，统计权重对应于系统的不同自由度。母分子和子分子的结构性质是从量子从头算电子结构计算中获得。SMF模型考虑了所有可能的断裂路径[55]，这些路径是通过递归地扫描母体分子中断裂的和未断裂键的所有组合而生成的。对于一个含有N个键的分子，它对应....

本文编号：3928607