负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的可控制备、形成机理及生物学性能研究
发布时间:2017-04-08 13:01
本文关键词:负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的可控制备、形成机理及生物学性能研究,由笔耕文化传播整理发布。
【摘要】:理想的大面积骨缺损替代材料应该具备与人体自然骨相似的化学组成、结晶度、形貌及取向排列性。在本文的研究中,我们首次提出采用以生物玻璃涂层为前驱体模板,利用水热原位转化制备取向排列羟基磷灰石(HA)涂层。借助FESEM、TEM、EDS、XRD、FTIR、VSM与接触角测试等分析技术研究了不同反应条件对羟基磷灰石涂层形貌及取向排列性的影响,并讨论了取向排列羟基磷灰石涂层的形成机理。通过银镜反应制备了负载纳米银的取向排列羟基磷灰石涂层,并研究了羟基磷灰石涂层形貌对纳米银负载量的影响及形成机理。采用模拟体液浸泡实验研究了涂层的体外磷灰石形成活性,并以人骨髓间充质干细胞(h BMSCs)体外培养实验以及大肠杆菌和金黄色葡萄球菌抗菌实验研究和比较了负载纳米银前后的网片状羟基磷灰石涂层,取向排列纳米棒状羟基磷灰石涂层以及取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层的细胞相容性、体外骨诱导性能及抗菌性能。水热反应转化表明在正常模拟体液中120℃水热反应转化12 h后制备得到了取向排列纳米棒状羟基磷灰石涂层;在磷酸氢根离子加倍的模拟体液中120℃水热反应转化2 days制备得到了取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层。当在正常模拟体液中水热反应转化时间延长至2 days后,大部分棒状结构HA熟化生长转变成块体结构HA。羟基磷灰石涂层的形貌及取向排列性易受反应介质类型、反应温度、模拟体液中Ca/P摩尔比及磁性Fe3O4纳米颗粒的影响。当反应介质为去离子水时,得到由许多排列杂乱的短棒状单晶态HA晶体构成的羟基磷灰石涂层。在适宜温度范围内,提高水热反应温度能够加快HA晶核形成及晶核生长速率,并且还能够提高羟基磷灰石涂层的取向排列性。当在富含钙离子的模拟体液中水热反应转化时,得到棒状更长取向排列性更好的纳米棒状羟基磷灰石涂层。磁性Fe3O4纳米颗粒的存在可以通过提高HA的成核速率和降低HA晶核生长速率来显著影响羟基磷灰石涂层的形貌及取向排列性;在正常模拟体液中120℃水热反应24 h后成功制备出了取向排列纳米棒状磁性羟基磷灰石涂层,较取向排列纳米棒状羟基磷灰石涂层具有更好的取向排列性。接触角测试表明取向排列纳米棒状磁性羟基磷灰石涂层(10.8o)比取向排列纳米棒状羟基磷灰石涂层(15.3o)展现出更好的亲水性能。采用银镜反应为基础,成功地制备出了负载纳米银的取向排列羟基磷灰石涂层,并且羟基磷灰石涂层形貌对纳米银的负载量有着显著的影响,网片状,取向排列纳米棒状及取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层表面纳米银颗粒的负载量分别为1.90 wt%,0.26 wt%,1.53 wt%;银镜反应负载纳米银颗粒前后,并没有改变涂层中HA的物相结构。模拟体液浸泡实验表明,负载纳米银前后取向排列纳米棒状和取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层以及取向排列纳米棒状磁性羟基磷灰石涂层均具有良好的体外生物活性,但磁性Fe3O4纳米颗粒的存在减少了取向排列纳米棒状磁性羟基磷灰石涂层表面薄片状HA的沉积量。h BMSCs体外细胞培养实验证实,负载纳米银前后并没有改变涂层的细胞相容性,并且取向排列纳米棒状和取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层比网片状羟基磷灰石涂层和Ti-6Al-4V具有更好的细胞相容性,而取向排列纳米棒状和取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层之间的细胞相容性没有明显的差异。h BMSCs体外成骨分化实验表明,在负载纳米银前后,并没有改变涂层的骨诱导性能及其变化规律,并且取向排列纳米棒状和取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层比网片状羟基磷灰石涂层和Ti-6Al-4V具有更优良的成骨分化能力,而取向排列纳米棒状和取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层之间的成骨分化性能没有明显的差异。此外,大肠杆菌及金黄色葡萄球菌抗菌实验表明,不同纳米银负载量的不同形貌羟基磷灰石涂层均表现出优良的抗菌性能。负载银的取向排列纳米棒状和取向排列纳米六角片状羟基磷灰石涂层良好的体外生物活性、优良的细胞相容性、抗菌性能及骨诱导性能使其在骨科植入材料中具有巨大的潜在应用价值。
【关键词】:羟基磷灰石涂层 取向排列 纳米银颗粒 形成机理 生物学性能
【学位授予单位】:上海师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:TQ630.1;R318.08
【目录】:
- 摘要4-6
- Abstract6-12
- 第1章 绪论12-22
- 1.1 课题背景12-13
- 1.2 生物医用钛合金13-16
- 1.2.1 生物医用钛合金的发展13-15
- 1.2.2 生物医用钛合金的表面改性15-16
- 1.3 羟基磷灰石涂层的制备方法16-20
- 1.3.1 离子束辅助沉积16-17
- 1.3.2 等离子喷涂沉积17
- 1.3.3 电泳沉积法17-18
- 1.3.4 微弧氧化法18
- 1.3.5 激光熔覆法18-19
- 1.3.6 仿生矿化法19
- 1.3.7 溶胶凝胶法19-20
- 1.4 负载纳米银的羟基磷灰石涂层的抗菌性能20-21
- 1.5 本文的主要研究内容21-22
- 第2章 取向排列羟基磷灰石涂层的制备、结构及形成机理22-61
- 2.1 实验部分22-25
- 2.1.1 生物玻璃涂层的制备22-23
- 2.1.2 取向排列羟基磷灰石涂层的制备23-25
- 2.2 表征25-26
- 2.3 结果26-43
- 2.3.1 取向排列羟基磷灰石涂层的形貌及影响因素26-40
- 2.3.1.1 反应时间对涂层的影响规律26-28
- 2.3.1.2 反应介质对涂层的影响规律28-29
- 2.3.1.3 反应温度对涂层的影响规律29-31
- 2.3.1.4 p H值对涂层的影响规律31
- 2.3.1.5 Ca/P比对涂层的影响规律31-36
- 2.3.1.6 磁性Fe3O4纳米颗粒对涂层的影响规律36-40
- 2.3.2 取向排列羟基磷灰石涂层的物相结构40-43
- 2.3.2.1 纳米棒状羟基磷灰石涂层40-41
- 2.3.2.2 纳米六角片状羟基磷灰石涂层41
- 2.3.2.3 纳米棒状磁性羟基磷灰石涂层41-43
- 2.4 取向排列羟基磷灰石涂层的形成机理43-54
- 2.4.1 反应介质的影响机制43-46
- 2.4.2 反应温度的影响机制46-49
- 2.4.3 Ca/P比的影响机制49-52
- 2.4.4 磁性Fe3O4纳米颗粒的影响机制52-54
- 2.5 取向排列羟基磷灰石涂层的体外生物活性54-58
- 2.5.1 纳米棒状羟基磷灰石涂层的体外生物活性54-55
- 2.5.2 纳米六角片状羟基磷灰石涂层的体外生物活性55-56
- 2.5.3 纳米棒状磁性羟基磷灰石涂层的体外生物活性56-58
- 2.6 取向排列羟基磷灰石涂层的亲水性能58-59
- 2.7 本章小结59-61
- 第3章 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的制备、结构及形成机理61-70
- 3.1 实验部分61-62
- 3.1.1 生物玻璃涂层的制备61
- 3.1.2 取向排列羟基磷灰石涂层的制备61
- 3.1.3 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的制备61-62
- 3.2 表征62-63
- 3.3 结果63-67
- 3.3.1 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的形貌63-66
- 3.3.2 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的物相结构66-67
- 3.4 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的形成机理67-68
- 3.5 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的体外生物活性68-69
- 3.5.1 纳米棒状羟基磷灰石涂层的体外生物活性68-69
- 3.5.2 纳米六角片状羟基磷灰石涂层的体外生物活性69
- 3.6 本章小结69-70
- 第4章 取向排列羟基磷灰石涂层的细胞相容性及骨诱导性能70-82
- 4.1 实验部分70-71
- 4.1.1 细胞相容性70-71
- 4.1.1.1 人骨髓间充质干细胞的培养70
- 4.1.1.2 人骨髓间充质干细胞的形态与活性70-71
- 4.1.1.3 人骨髓间充质干细胞的粘附与增殖71
- 4.1.2 骨诱导性能71
- 4.2 结果71-81
- 4.2.1 取向排列羟基磷灰石涂层的细胞相容性71-77
- 4.2.1.1 人骨髓间充质干细胞的形态与活性71-75
- 4.2.1.2 人骨髓间充质干细胞的粘附与增殖75-77
- 4.2.2 取向排列羟基磷灰石涂层的骨诱导性能77-81
- 4.2.2.1 骨组织矿化性能77-80
- 4.2.2.2 成骨分化相关基因表达80-81
- 4.3 本章小结81-82
- 第5章 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的细胞相容性、抗菌性能及骨诱导性能82-99
- 5.1 实验部分82-83
- 5.1.1 细胞相容性82-83
- 5.1.1.1 人骨髓间充质干细胞的培养82
- 5.1.1.2 人骨髓间充质干细胞的形态与活性82-83
- 5.1.1.3 人骨髓间充质干细胞的粘附与增殖83
- 5.1.2 骨诱导性能83
- 5.2 结果83-97
- 5.2.1 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的细胞相容性83-89
- 5.2.1.1 人骨髓间充质干细胞的形态与活性83-87
- 5.2.1.2 人骨髓间充质干细胞的粘附与增殖87-89
- 5.2.2 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的骨诱导性能89-93
- 5.2.2.1 骨组织矿化性能89-92
- 5.2.2.2 成骨分化相关基因表达92-93
- 5.2.3 负载银的取向排列羟基磷灰石涂层的抗菌性能93-97
- 5.2.3.1 细菌的形貌93-94
- 5.2.3.2 活/死细菌图94-95
- 5.2.3.3 细菌平板图及活细菌相对数量曲线95-97
- 5.3 影响人骨髓间充质干细胞性能因素97-98
- 5.4 本章小结98-99
- 结论99-102
- 参考文献102-111
- 攻读硕士学位期间取得的成果111-113
- 1. 发表论文111
- 2. 申请专利111-112
- 3. 获得奖励112-113
- 致谢113
【参考文献】
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本文编号:292896
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