AIEgens标记的微环境响应型聚乙烯醇季铵盐的原位制备及性能研究
发布时间：2022-01-04 19:01
人们为了应对细菌感染的严重威胁,开发了各种抗菌剂包括抗生素。许多传统抗菌剂容易产生耐药性导致其效率较低,因此如何有效地治疗细菌感染仍然是一个巨大的挑战。同时,小分子抗菌剂（尤其是抗生素）被释放到环境中会通过转移抗生素诱导的抗性基因而对人类健康构成严重威胁。与抗生素一样,低分子量季铵化合物（QAC）容易产生耐药性并由于其累积效应对环境极其有害。相反,高分子季铵盐具有不易挥发、化学稳定且持续抑菌等优点,受到了人们的广泛关注。本论文基于聚乙烯醇衍生物的季铵化反应,通过原位标记具有聚集诱导发光（AIE）性质的荧光分子（AIEgens）,实现了温度,p H双响应型且可同时细菌成像和杀灭的高分子抗菌材料的原位构建,主要内容分为两个部分:（1）通过聚乙烯醇衍生物上的叔胺基团与溴甲基四苯基乙烯（TPE）之间的一锅式季铵化反应,制备了具有温度和p H响应的聚乙烯醇季铵盐（PVA-TPE）。该反应一步同时引入了具有AIE性能的TPE基团和抗菌性能的季铵盐片段,从而实现了“监测和杀灭细菌”功能的有效集成。实验结果表明PVA-TPE在p H 7.4时可以选择性地成像和杀死革兰氏阳性细菌,而在酸性环境（p H ...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
市面上主要的QACs[26]
第一章绪论5图1-2QAC对细菌的作用机理[27]Figure1-2MechanismofactionofQACsagainstbacteria[27]1.3.3小分子季铵盐抗菌剂季铵化合物(QAC)具有很强的抗菌活性，并被发现对多种细菌有效，包括多重耐药菌株[29;30;31;32]。由于QAC具有高变异性、低成本和优异的抗菌活性，因此引起了人们的极大兴趣。QAC的表面附着对形成接触活性抗菌材料是非常必要的，因为它可以将这些化合物的毒性和环境破坏降到最低，并减少细菌耐药性的增生[31;33;34;35]。Locklin等人利用二苯甲酮部分与表面的C-H基团光交联[36]，通过两步合成法合成了以二苯甲酮为连接尾的QAC衍生物（BPAM）（图1-3）。在弱紫外光（254nm，6.5mW/cm2）照射下，将所制备的BPAM共价接枝到塑料、纺织品和烷基化玻璃等含C-H键的基底上，得到了小于50nm的薄活性层。由于二苯甲酮部分具有吸电子的铵取代基，表面接枝速度快（不到1min），所需紫外光强度低。改性后的表面表现出化学稳定性、热稳定性和机械稳定性，且制备的材料对革兰氏阳性菌金黄色葡萄球菌和革兰氏阴性菌大肠杆菌的杀灭活性均为100%。此外，BPAM功能化表面杀灭附着的
华南理工大学硕士学位论文6细菌，并对死亡细菌用水进行洗涤或擦拭后，涂层的抗菌功能被保留下来。但是，这些小分子季铵化合物极易产生耐药性和造成环境污染与破坏，并对人体产生毒性[37;38]。相比之下，聚合物季铵盐具有化学稳定性和非挥发性，具有长期活性[39]。同时，避免了低分子量杀菌剂从聚合物基质中渗透的问题，以一种环境友好的方式保证了长期耐用性[40;41]。图1-2BPAM和聚合物薄膜的合成[36]Figure1-2SynthesisofBPAMandpolymericfilm[36]1.3.4聚合物季铵盐抗菌剂1.3.4.1侧链含有季铵盐基团的聚合物杀生物剂合成侧链季铵盐（QAS）聚合物的一种方法是制备可聚合的季铵盐单体，然后与其他单体聚合或共聚。另一种方法是对含有叔铵或烷基卤化物的聚合物进行季铵化。在直接聚合过程中，单体稳定性可能会影响其聚合。相比之下，后季铵化屏蔽了单体稳定性的潜在劣势，而相邻基团和空间位阻的影响往往限制了季铵化程度[42]。由于季铵盐的季铵化很难实现完全功能化，因此季铵化程度不同，制备的聚合物的性能也会有
【参考文献】：
期刊论文
[1]H2O2-responsive theranostic nanomedicine[J]. Luodan Yu,Yu Chen,Hangrong Chen. Chinese Chemical Letters. 2017(09)
本文编号：3568893
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
市面上主要的QACs[26]
第一章绪论5图1-2QAC对细菌的作用机理[27]Figure1-2MechanismofactionofQACsagainstbacteria[27]1.3.3小分子季铵盐抗菌剂季铵化合物(QAC)具有很强的抗菌活性，并被发现对多种细菌有效，包括多重耐药菌株[29;30;31;32]。由于QAC具有高变异性、低成本和优异的抗菌活性，因此引起了人们的极大兴趣。QAC的表面附着对形成接触活性抗菌材料是非常必要的，因为它可以将这些化合物的毒性和环境破坏降到最低，并减少细菌耐药性的增生[31;33;34;35]。Locklin等人利用二苯甲酮部分与表面的C-H基团光交联[36]，通过两步合成法合成了以二苯甲酮为连接尾的QAC衍生物（BPAM）（图1-3）。在弱紫外光（254nm，6.5mW/cm2）照射下，将所制备的BPAM共价接枝到塑料、纺织品和烷基化玻璃等含C-H键的基底上，得到了小于50nm的薄活性层。由于二苯甲酮部分具有吸电子的铵取代基，表面接枝速度快（不到1min），所需紫外光强度低。改性后的表面表现出化学稳定性、热稳定性和机械稳定性，且制备的材料对革兰氏阳性菌金黄色葡萄球菌和革兰氏阴性菌大肠杆菌的杀灭活性均为100%。此外，BPAM功能化表面杀灭附着的
华南理工大学硕士学位论文6细菌，并对死亡细菌用水进行洗涤或擦拭后，涂层的抗菌功能被保留下来。但是，这些小分子季铵化合物极易产生耐药性和造成环境污染与破坏，并对人体产生毒性[37;38]。相比之下，聚合物季铵盐具有化学稳定性和非挥发性，具有长期活性[39]。同时，避免了低分子量杀菌剂从聚合物基质中渗透的问题，以一种环境友好的方式保证了长期耐用性[40;41]。图1-2BPAM和聚合物薄膜的合成[36]Figure1-2SynthesisofBPAMandpolymericfilm[36]1.3.4聚合物季铵盐抗菌剂1.3.4.1侧链含有季铵盐基团的聚合物杀生物剂合成侧链季铵盐（QAS）聚合物的一种方法是制备可聚合的季铵盐单体，然后与其他单体聚合或共聚。另一种方法是对含有叔铵或烷基卤化物的聚合物进行季铵化。在直接聚合过程中，单体稳定性可能会影响其聚合。相比之下，后季铵化屏蔽了单体稳定性的潜在劣势，而相邻基团和空间位阻的影响往往限制了季铵化程度[42]。由于季铵盐的季铵化很难实现完全功能化，因此季铵化程度不同，制备的聚合物的性能也会有
【参考文献】：
期刊论文
[1]H2O2-responsive theranostic nanomedicine[J]. Luodan Yu,Yu Chen,Hangrong Chen. Chinese Chemical Letters. 2017(09)
本文编号：3568893
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