饮用水臭氧催化氧化工艺去除典型抗生素的研究

发布时间：2019-03-23 16:09

【摘要】：本论文针对饮用水臭氧催化氧化工艺对典型抗生素的去除进行了研究,探索不同工况条件下臭氧对水中典型抗生素的去除情况；考察典型抗生素在臭氧氧化过程中的氧化产物和转化途径,探索抗生素臭氧氧化的机理。在此基础上,探索了某市内水体中典型抗生素的污染来源；研究了生产性饮用水臭氧-活性炭深度处理工艺中典型抗生素的沿程变化规律以及工艺过程中抗生素的去除机制。研究发现不同的工况条件下,臭氧对水中磺胺甲嗯唑和红霉素的去除效果差异较大。抗生素分子结构对臭氧氧化效果有影响,含有不饱和键的磺胺类抗生素磺胺甲VA唑比含有饱和烃结构的大环内酯类抗生素红霉素更易氧化降解。在中性条件下,几乎完全降解磺胺甲VA唑和红霉素两种抗生素所需臭氧的最小用量分别为2mg/L和3mg/L;低pH值时,磺胺甲嗯唑更易降解；而高pH值时,红霉素较易降解。O3+H2O2、03+UV、O3+H2O2+UV以及03+改性AC体系对磺胺甲VA唑和红霉素的去除效果优于单独03氧化,其中O3+H2O2+UV和03+AC改性体系对磺胺甲嗯唑和红霉素的去除效果最好。03/H202体系中,加入的H2O2过量会成为自由基捕获剂而降低臭氧氧化效果,H202/03摩尔比为0.5：1时,03/H2O2高级氧化对磺胺甲嗯唑和红霉素的去除率最大,分别为99.0%和98.2%。03+改性AC体系中,在中性条件下,几乎完全降解磺胺甲嗯唑和红霉素所需活性炭的最小用量为1.0mg/L,磺胺甲VA唑和红霉素的去除率分别达到98.8%和97.9%。不同水质对单独臭氧氧化磺胺甲VA唑有一定的影响,水源水配水较纯水配水中磺胺甲VA唑的去除率高。而O3+H2O2、O3+UV、O3+H2O2+UV以及O3+AC体系对水源水配水中磺胺甲VA唑和红霉素的去除率低于纯水配水中的去除率。磺胺甲VA唑的臭氧氧化机理研究表明,单独臭氧氧化时,以臭氧直接氧化为主；臭氧催化氧化时,臭氧直接氧化和间接氧化都很重要。叔丁醇部分抑制了臭氧催化氧化工艺对磺胺甲嗯唑的去除。叔丁醇的浓度为20mg/L和30mg/L时,单独03、O3+H2O2、03+UV、O3+改性AC和O3+H2O2+UV对磺胺甲嗯唑的去除率基本保持不变,分别为60.3%、54.6%、55.4%、70.9%和53.9%。磺胺甲嗯唑在臭氧氧化过程中的中间产物的研究表明,臭氧氧化过程中形成5种氧化产物分别为3-氨基-5-甲基异VA唑(3-Amino-5-methylisoxazole、对苯二酚(Hydroquinone, C6H6O2)、4-硝基苯磺酰胺(4-nitro-Benzenesulfonamide, C6H6N2O4S)、对硝基苯胺(p-Nitroaniline, C6H6N2O2)和4-氨基苯磺酰胺(4-amino-Benzenesulfonamide,C6H8N2O2S)。最初的磺胺甲嗯唑结构中s元素最终转化为S042-,N元素最终转化为N03-、NH4+和游离氨。某市内水体中典型抗生素的污染特征研究结果表明,除了红霉素,磺胺甲VA唑、磺胺二甲嘧啶、阿莫西林、四环素和土霉广泛存在于水体中。污水处理厂处理工艺不能完全去除这些抗生素。某市河段内的小清河、黄河和引黄水库水都检测出一定含量的抗生素。常规的饮用水处理工艺对水中抗生素的去除效果并不明显。对某水厂的生产性工艺进行了分析,结果表明饮用水深度处理工艺对磺胺甲嗯唑、磺胺二甲嘧啶、阿莫西林、四环素、土霉素和红霉素均有较好的去除效果,出水中6种抗生素的平均浓度范围从1-43ng/L降至0-6ng/L。抗生素总量在水厂全流程中的去除效率达到91.4%,其中对阿莫西林、四环素和土霉素的去除率分别为85.6%、92.0%和86.3%,磺胺甲VA唑、磺胺二甲嘧啶和红霉素的去除率近于100%。絮凝沉淀、砂虑和氯消毒对去除抗生素总量的贡献分别为1.9%、1.0%和3.8%。臭氧氧化和生物活性炭处理单元对去除抗生素总量的贡献分别达到65.2%和19.8%。可见臭氧-生物活性炭深度处理工艺是水厂去除抗生素的主要工艺。
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【学位授予单位】：山东建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TU991.2

【参考文献】