改性陶瓷膜制备及其催化单过硫酸盐缓解膜污染效能研究

发布时间：2020-07-04 12:48

【摘要】：膜污染是限制低压膜分离水处理技术推广应用的主要障碍,高级氧化技术结合膜分离水处理是控制膜污染的有效途径。本课题研究了改性陶瓷膜制备及其催化过一硫酸氢钾(PMS)氧化NOM结合低压驱动膜过滤缓解膜污染效能,系统性地研究了改性陶瓷膜催化PMS氧化协同膜滤控制膜污染效能及其影响因素。在已有的研究基础上适当改进制备出MnFe_2O_4和Fe_2O_3,并筛分商品MnO_2准备改性材料。结合XRD、等温N_2吸附脱附、FTIR和Zeta电位测试分析改性材料的物相结构和表面性质,改进制备方法提高了MnFe_2O_4和Fe_2O_3比表面积和孔容,有利于提高对应改性陶瓷膜催化PMS氧化效能。高压驱动商品陶瓷膜过滤改性材料悬浮液结合热处理制备改性陶瓷膜,表面改性造成渗透通量下降不超过10%。低压驱动改性陶瓷膜过滤SA、BSA、HA及其混合溶液模拟的NOM溶液,对比基膜和改性陶瓷膜膜比通量及TOC截留率变化,膜表面改性对缓解膜比通量下降并无显著作用,改性材料吸附使得改性陶瓷膜TOC截留率略有提高。改性陶瓷膜表面的MnFe_2O_4和Fe_2O_3和商品MnO_2作为非均相催化剂催化PMS分解并通过新生成的自由基氧化有机污染物,总体上改性陶瓷膜催化PMS氧化NOM能够不同程度地缓解膜污染,膜改性材料和NOM种类是影响催化氧化缓解膜污染效果的重要因素,实验范围内0.5mM是改性陶瓷膜催化PMS氧化缓解膜污染最适投加浓度,自由基竞争反应表明催化PMS氧化由·OH和SO_4~(·-)过程共同主导。过滤NOM混合溶液形成膜污染改变基膜和改性陶瓷膜表面形貌和粗糙度,降低膜表面粗糙度。FTIR测试分析表明膜分离截留溶质吸附NOM分子,由于吸附NOM分子以及表面-OH与膜污染物氢键作用和膜污染物分子内或分子间氢键作用使截留溶质交联聚合,加剧膜污染。分析膜污染形成机理及其催化PMS在线氧化控制膜污染机理,膜表面吸附截留NOM是形成膜污染的主要原因,膜污染模型拟合计算结果表明改性陶瓷膜过滤NOM膜污染形成由多种膜污染模型共同作用,标准阻塞模型主导,催化PMS在线氧化增加低分子量NOM比例,膜污染形成主要由标准阻塞模型主导,其他膜污染模型影响降低。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TU991.2;TQ051.893
【图文】：

2-1 过滤装置示意图：①高压氮气瓶，②气瓶阀门，③氮气减压阀④储液罐，⑤膜组件，⑥天平，⑦数据采集处理系统测试及计算：膜组件中安装好预浸泡的平板陶瓷膜，连结好入 300mL 纯水，打开阀门利用大气压力排出管路和膜组件中，调节减压阀使驱动压力为 0.03Mpa，打开出水阀门收集出s 计量出水质量，出水质量换算为体积计算陶瓷膜纯水通量。动压力下，膜渗透通量由公式(2-1)计算J=ΔV/(A·Δt) —膜渗透通量( L m-2h-1)—渗透液体积(mL)—陶瓷膜有效膜面积(m2)—质量计量时间间隔(s)程中实时计算纯水通量，运行一段时间后通量基本平稳时停 30min 计算平均渗透通量。滤 NOM 溶液膜比通量及膜污染阻力分析计算：实验通过陶

图 3-1 制备改性膜材料 XRD 谱图 a. MnFe2O4，b. Fe2O3商品二氧化锰的 XRD 谱图和样品晶面信息[57]如图 3-2 所示，XRD 谱图与PDF#30-0820 对应。商品 MnO2的 X 射线衍射峰峰宽较大，强度较低，表明样品具有一定的无定形结构，结晶度较差，使得其催化性能不如新制备的结晶度更好的两种材料。图 3-2 商品二氧化锰 XRD 谱图0 10 20 30 40 50 60 70 80 90射强度衍a.u.)(衍射角度 (°)MnO2(110)(211)(101)(002)

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