13种新型极性苯酚类氯/溴代消毒副产物的生成机理
发布时间：2021-01-12 19:42
近年来,基于超高效液相色谱/电喷雾电离三重四极杆质谱（UPLC/ESI-tq MS）的多反应监测扫描（MRM）、前体离子扫描和子离子扫描技术,研究人员在饮用水中发现了13种新型极性苯酚类氯/溴代消毒副产物（Cl-/Br-DBPs）.它们不仅具有比脂肪族消毒副产物更高的细胞毒性、生长发育毒性和生长抑制作用,而且降解后会产生三卤甲烷和卤代乙酸类消毒副产物,因此受到了人们的极大关注.为探究13种新型极性苯酚类Cl-/Br-DBPs在饮用水消毒过程中的生成机理以及更好地控制其生成,本研究以没食子酸为前驱物,在实验室模拟氯和氯胺的消毒过程,通过UPLC/ESI-tq MS MRM方法分析没食子酸和氯/氯胺消毒反应的终产物及部分中间产物,并推测了这13种Cl-/Br-DBPs在氯消毒过程中的反应路径.结果表明,模拟和实际饮用水水源水中均存在没食子酸,且经氯/氯胺消毒后的没食子酸反应液中生成了10种新型极性苯酚类Cl-/Br-DBPs,证明没食子酸是生成13种新型极性苯酚类Cl-/Br-DBPs的前驱物之一.
【文章来源】：环境化学. 2017,36(10)北大核心
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
种新型苯酚类消毒副产物在以没食子酸为前驱物的模拟饮用水水样中的生成情况
2094环境化学36卷图3没食子酸在模拟饮用水水源水和16个实际饮用水水源水中的浓度和分布情况Fig．3Theconcentrationandoccurrenceof．gallicacidinthesimulatedsourcewaterand16realsourcewaters2．3．14种全溴代苯酚类消毒副产物的检测(1)3，5-二溴-4-羟基苯甲醛的检测如图4(1)所示，对比图中(a)和(b)MＲM(277→79、279→79、279→81、281→81)色谱峰的保留时间，发现样品中的色谱峰保留时间和3，5-二溴-4-羟基苯甲醛标准溶液中的色谱峰保留时间接近，判断可能为同一种物质．将3，5-二溴-4-羟基苯甲醛标准溶液加入到样品中，从图中(c)可以看出色谱图中没有增加新的色谱峰，且原来的峰面积明显增大．以上分析表明，在以没食子酸为前驱物、溴离子浓度为2mg·L－1的氯消毒水样中生成了3，5-二溴-4-羟基苯甲醛．(2)3，5-二溴-4-羟基苯甲酸的检测如图4(2)所示，对比图中(a)和(b)MＲM(293→79、295→79、295→81、297→81)色谱峰的保留时间，发现样品中的色谱峰保留时间和3，5-二溴-4-羟基苯甲酸标准溶液中的色谱峰保留时间接近，判断可能为同一种物质．将3，5-二溴-4-羟基苯甲酸标准溶液加入到样品中，从图中(c)可以看出色谱图中没有增加新的色谱峰，且原来的峰面积明显增大．以上分析表明，在以没食子酸为前驱物、溴离子浓度为2mg·L－1的氯消毒水样中生成了3，5-二溴-4-羟基苯甲酸．(3)3，5-二溴水杨酸的检测如图4(3)所示，对比图中(a)和(b)MＲM(293→79、295→79、295→81、297→81)色谱峰的保留时间，发现样品中的色谱峰保留时间和3，5-二溴水杨酸标准溶液中的色谱峰保留时间接近，判断它们可能为同一种物质．将3，5-二溴水杨酸标准溶液加入到样品中，从图中(c)可以看出色谱图中没有增加新的色谱峰，且原来的峰面积明显增大．以上分析?
2096环境化学36卷图5(a)5-溴-3，4-二羟基苯甲酸，5-溴-2，3-二羟基苯甲酸和2，6-二溴苯酚标准溶液的色谱图，(b)模拟水样中的UPLC/ESI-tqMSMＲM(231→79、233→81、231→79、233→81和249→79、251→79、251→81、253→81)的色谱图，(c)加入标准品的模拟水样中的UPLC/ESI-tqMSMＲM(231→79、233→81、231→79、233→81和249→79、251→79、251→81、253→81)的色谱图，(d)模拟水样中的UPLC/ESI-tqMSm/z231/233、m/z231/233和m/z249/251/253的子离子Br79扫描图，(e)模拟水样中的UPLC/ESI-tqMSm/z231/233、m/z231/233和m/z249/251/253的子离子Br81扫描图．(b)和(c)的纵坐标在同一个范围上，(d)和(e)的纵坐标在同一个范围上Fig．5UPLC/ESI-tqMSMＲM(231→79，233→81;231→79，233→81and249→79，251→79，251→81，253→81)chromatogramsof(a)5-bromo-3，4-dihydroxybenzoicacid(thebrominatedspeciesofintermediatecompoundⅠ)，5-bromo-2，3-dihydroxybenzoicacid(thebrominatedspeciesofintermediatecompoundⅡ)and2，6-dibromophenol(thefullybrominatedspeciesofintermediatecompoundⅢ)standardsolutions，(b)thereactionsolutions，(c)thereactionsolutionsspikedwith5-bromo-3，4-dihydroxybenzoicacid，5-bromo-2，3-dihydroxybenzoicacidand2，6-dibromophenol，(d)UPLC/ESI-tqMSproductionscanBr79spectraofm/z231/233，m/z231/233andm/z249/251/253ofsimulatedwatersample，(e)UPLC/ESI-tqMSproductionscanBr81spectraofm/z231/233，m/z231/233andm/z249/251/253ofsimulatedwatersample．They-axesofcharts(b)and(c)areonthesamescale，andthey-axesofcharts(d)and(e)areonthesamescale(3)2，6-二溴苯酚的确认如图5(3)?
【参考文献】：
期刊论文
[1]碘代消毒副产物在净水工艺中的生成机制与控制措施[J]. 付顺,孙越. 环境化学. 2016(06)
[2]在饮水中典型溶解性有机氮酪氨酸氯化生成氯仿的机理分析[J]. 楚文海,高乃云,赵世嘏,邓慧萍. 化学学报. 2009(21)
[3]铁盐和铝盐混凝剂对消毒副产物的控制作用及机制研究[J]. 张永吉,南军,刘前军,刘志生,杨义飞,周玲玲,李圭白. 环境化学. 2004(04)
本文编号：2973426
【文章来源】：环境化学. 2017,36(10)北大核心
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
种新型苯酚类消毒副产物在以没食子酸为前驱物的模拟饮用水水样中的生成情况
2094环境化学36卷图3没食子酸在模拟饮用水水源水和16个实际饮用水水源水中的浓度和分布情况Fig．3Theconcentrationandoccurrenceof．gallicacidinthesimulatedsourcewaterand16realsourcewaters2．3．14种全溴代苯酚类消毒副产物的检测(1)3，5-二溴-4-羟基苯甲醛的检测如图4(1)所示，对比图中(a)和(b)MＲM(277→79、279→79、279→81、281→81)色谱峰的保留时间，发现样品中的色谱峰保留时间和3，5-二溴-4-羟基苯甲醛标准溶液中的色谱峰保留时间接近，判断可能为同一种物质．将3，5-二溴-4-羟基苯甲醛标准溶液加入到样品中，从图中(c)可以看出色谱图中没有增加新的色谱峰，且原来的峰面积明显增大．以上分析表明，在以没食子酸为前驱物、溴离子浓度为2mg·L－1的氯消毒水样中生成了3，5-二溴-4-羟基苯甲醛．(2)3，5-二溴-4-羟基苯甲酸的检测如图4(2)所示，对比图中(a)和(b)MＲM(293→79、295→79、295→81、297→81)色谱峰的保留时间，发现样品中的色谱峰保留时间和3，5-二溴-4-羟基苯甲酸标准溶液中的色谱峰保留时间接近，判断可能为同一种物质．将3，5-二溴-4-羟基苯甲酸标准溶液加入到样品中，从图中(c)可以看出色谱图中没有增加新的色谱峰，且原来的峰面积明显增大．以上分析表明，在以没食子酸为前驱物、溴离子浓度为2mg·L－1的氯消毒水样中生成了3，5-二溴-4-羟基苯甲酸．(3)3，5-二溴水杨酸的检测如图4(3)所示，对比图中(a)和(b)MＲM(293→79、295→79、295→81、297→81)色谱峰的保留时间，发现样品中的色谱峰保留时间和3，5-二溴水杨酸标准溶液中的色谱峰保留时间接近，判断它们可能为同一种物质．将3，5-二溴水杨酸标准溶液加入到样品中，从图中(c)可以看出色谱图中没有增加新的色谱峰，且原来的峰面积明显增大．以上分析?
2096环境化学36卷图5(a)5-溴-3，4-二羟基苯甲酸，5-溴-2，3-二羟基苯甲酸和2，6-二溴苯酚标准溶液的色谱图，(b)模拟水样中的UPLC/ESI-tqMSMＲM(231→79、233→81、231→79、233→81和249→79、251→79、251→81、253→81)的色谱图，(c)加入标准品的模拟水样中的UPLC/ESI-tqMSMＲM(231→79、233→81、231→79、233→81和249→79、251→79、251→81、253→81)的色谱图，(d)模拟水样中的UPLC/ESI-tqMSm/z231/233、m/z231/233和m/z249/251/253的子离子Br79扫描图，(e)模拟水样中的UPLC/ESI-tqMSm/z231/233、m/z231/233和m/z249/251/253的子离子Br81扫描图．(b)和(c)的纵坐标在同一个范围上，(d)和(e)的纵坐标在同一个范围上Fig．5UPLC/ESI-tqMSMＲM(231→79，233→81;231→79，233→81and249→79，251→79，251→81，253→81)chromatogramsof(a)5-bromo-3，4-dihydroxybenzoicacid(thebrominatedspeciesofintermediatecompoundⅠ)，5-bromo-2，3-dihydroxybenzoicacid(thebrominatedspeciesofintermediatecompoundⅡ)and2，6-dibromophenol(thefullybrominatedspeciesofintermediatecompoundⅢ)standardsolutions，(b)thereactionsolutions，(c)thereactionsolutionsspikedwith5-bromo-3，4-dihydroxybenzoicacid，5-bromo-2，3-dihydroxybenzoicacidand2，6-dibromophenol，(d)UPLC/ESI-tqMSproductionscanBr79spectraofm/z231/233，m/z231/233andm/z249/251/253ofsimulatedwatersample，(e)UPLC/ESI-tqMSproductionscanBr81spectraofm/z231/233，m/z231/233andm/z249/251/253ofsimulatedwatersample．They-axesofcharts(b)and(c)areonthesamescale，andthey-axesofcharts(d)and(e)areonthesamescale(3)2，6-二溴苯酚的确认如图5(3)?
【参考文献】：
期刊论文
[1]碘代消毒副产物在净水工艺中的生成机制与控制措施[J]. 付顺,孙越. 环境化学. 2016(06)
[2]在饮水中典型溶解性有机氮酪氨酸氯化生成氯仿的机理分析[J]. 楚文海,高乃云,赵世嘏,邓慧萍. 化学学报. 2009(21)
[3]铁盐和铝盐混凝剂对消毒副产物的控制作用及机制研究[J]. 张永吉,南军,刘前军,刘志生,杨义飞,周玲玲,李圭白. 环境化学. 2004(04)
本文编号：2973426
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