臭氧/羟胺/亚铁体系氧化降解阿特拉津的效能与机理
发布时间：2021-04-05 04:28
臭氧作为一种绿色、高效且无二次污染的氧化剂,已被广泛应用于饮用水和污水的处理当中。对于大多数含强供电子基团的有机污染物,仅使用臭氧作为氧化剂就可以达到较好的去除效果,但对于某些不含有强供电子特性基团的有机物,此时利用单一的臭氧氧化体系就无法将其很好地降解。因此,通过理论可行性研究和实验有效性验证,建立能够高效去除水中难降解有机物的臭氧体系对于水处理行业发展有着重要的意义。本文以臭氧难降解的农药阿特拉津作为反应底物,基于亚铁离子和羟胺都能有效催化和活化臭氧的特点,建立了以产生羟基自由基、四价铁离子、单线态氧等活性物质为核心的臭氧高级氧化体系,对该体系降解底物的反应条件和影响因素进行了优化,此外对反应体系产生的活性物质以及反应路径进行了研究,分析了底物阿特拉津的降解产物以及降解路径。首先,以阿特拉津作为目标污染物,研究了不同反应体系对阿特拉津降解效能的影响规律。结果表明,基于臭氧/羟胺/亚铁的高级氧化体系在降解阿特拉津的过程中表现出良好的去除效果,随后对反应条件进行了优化。结果表明,在阿特拉津浓度为1μM的条件下,臭氧浓度为28μM,亚铁离子浓度为5μM,羟胺浓度为4μM,p H为3.0,...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
阿特拉津的分子结构图
第1章绪论-11-（3）多相活化剂活化过渡金属的氧化物和活性炭都可作为催化臭氧的非均相催化剂，图1-2为非均相催化剂催化臭氧的三种可能路径[83]。如图1-2所示，第一条路径臭氧通过与催化剂结合，产生羟基自由基作用于有机污染物；第二条路径有机污染物与催化剂结合，臭氧作用于二者的结合物将其氧化并释放出催化剂；第三条路径是催化剂作为载体将有机污染物和臭氧结合在一起，三者一同发生氧化反应。图1-3为羟基氧化铁攻击臭氧的反应机理图[84]，图中臭氧先与羟基氧化铁结合，再经活性炭催化作用生成自由基进而实现对底物的降解。当然，还有一些研究人员提出催化剂只是起到了一个物理吸附的作用，将臭氧分子与有机物同时固定在其表面，加大二者接触时间与接触面积进而实现污染物的降解[85]。图1-2非均相臭氧反应的可能路径图1-3臭氧与羟基氧化铁反应路径（4）外加能量活化除了外加活化剂和催化剂，研究人员发现外加能量同样可以将臭氧活化产生活性物种。外加能量的途径主要有以下三种：电激发、超声波和紫外辐射。电激发通常是外加电流于某些特殊电极（含有硼、钛、不锈钢的金刚石），臭氧可以被此装置激发产生羟基自由基，反应途径如反应式（1-37）至（1-39）所示[86]。-33-O→O+e（1-37）
第1章绪论-11-（3）多相活化剂活化过渡金属的氧化物和活性炭都可作为催化臭氧的非均相催化剂，图1-2为非均相催化剂催化臭氧的三种可能路径[83]。如图1-2所示，第一条路径臭氧通过与催化剂结合，产生羟基自由基作用于有机污染物；第二条路径有机污染物与催化剂结合，臭氧作用于二者的结合物将其氧化并释放出催化剂；第三条路径是催化剂作为载体将有机污染物和臭氧结合在一起，三者一同发生氧化反应。图1-3为羟基氧化铁攻击臭氧的反应机理图[84]，图中臭氧先与羟基氧化铁结合，再经活性炭催化作用生成自由基进而实现对底物的降解。当然，还有一些研究人员提出催化剂只是起到了一个物理吸附的作用，将臭氧分子与有机物同时固定在其表面，加大二者接触时间与接触面积进而实现污染物的降解[85]。图1-2非均相臭氧反应的可能路径图1-3臭氧与羟基氧化铁反应路径（4）外加能量活化除了外加活化剂和催化剂，研究人员发现外加能量同样可以将臭氧活化产生活性物种。外加能量的途径主要有以下三种：电激发、超声波和紫外辐射。电激发通常是外加电流于某些特殊电极（含有硼、钛、不锈钢的金刚石），臭氧可以被此装置激发产生羟基自由基，反应途径如反应式（1-37）至（1-39）所示[86]。-33-O→O+e（1-37）
【参考文献】：
期刊论文
[1]2012-2018年巢湖水质变化趋势分析和蓝藻防控建议[J]. 张民,史小丽,阳振,陈开宁. 湖泊科学. 2020(01)
[2]太湖蓝藻暴发治理存在的问题与治理思路[J]. 朱喜,朱云. 环境工程技术学报. 2019(06)
[3]除草剂阿特拉津的免疫毒性及其对大鼠免疫功能的影响[J]. 赵菁,刘剑,张敏,吴珊,赵本正,陈俊宇,金延泽. 吉林大学学报(医学版). 2018(06)
[4]莠去津的毒理学特性[J]. 谢广云,温亚男,王全凯,谭枫,许建宁. 中国工业医学杂志. 2018(05)
[5]沱江水污染治理的“四川行动”[J]. 闫新宇,唐千惠. 经营管理者. 2018(09)
[6]含锌工业用水中痕量总铁测定的分光光度法[J]. 杨丽君,唐美华,张之翼,高亚茹,石成成,张建枚,金栋,陈国松. 工业水处理. 2015(11)
[7]高锰酸钾预氧化控制氯/氯胺消毒的卤乙酸生成量[J]. 陈忠林,陈杰,焦中志,李圭白. 环境科学学报. 2006(07)
[8]受硝基苯污染松花江原水的应急处理工艺研究[J]. 陈忠林,马军,李圭白,沈吉敏,纪峰,张涛,梁恒,陈杰,齐飞,任芝军. 中国给水排水. 2006(13)
[9]阿特拉津生态风险及其检测和修复技术研究进展[J]. 李清波,黄国宏,王颜红,刘孝义. 应用生态学报. 2002(05)
博士论文
[1]臭氧/羟胺体系的构建及其氧化降解有机物特性的研究[D]. 杨兢欣.哈尔滨工业大学 2016
[2]羟胺对Fe2+/过硫酸盐体系的强化效能与机理研究[D]. 邹景.哈尔滨工业大学 2016
[3]微山湖內源有机氯农药分布、释放及生态风险研究[D]. 葛冬梅.中国矿业大学 2014
[4]浮石及其载羟基化锌催化臭氧氧化对氯硝基苯的研究[D]. 袁磊.哈尔滨工业大学 2013
硕士论文
[1]中水中典型PPCPs的污染特征分析及潜在风险评价[D]. 余彬.华侨大学 2019
[2]黄菖蒲对阿特拉津胁迫的响应及去除潜力研究[D]. 夏凡.中南林业科技大学 2019
本文编号：3119136
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
阿特拉津的分子结构图
第1章绪论-11-（3）多相活化剂活化过渡金属的氧化物和活性炭都可作为催化臭氧的非均相催化剂，图1-2为非均相催化剂催化臭氧的三种可能路径[83]。如图1-2所示，第一条路径臭氧通过与催化剂结合，产生羟基自由基作用于有机污染物；第二条路径有机污染物与催化剂结合，臭氧作用于二者的结合物将其氧化并释放出催化剂；第三条路径是催化剂作为载体将有机污染物和臭氧结合在一起，三者一同发生氧化反应。图1-3为羟基氧化铁攻击臭氧的反应机理图[84]，图中臭氧先与羟基氧化铁结合，再经活性炭催化作用生成自由基进而实现对底物的降解。当然，还有一些研究人员提出催化剂只是起到了一个物理吸附的作用，将臭氧分子与有机物同时固定在其表面，加大二者接触时间与接触面积进而实现污染物的降解[85]。图1-2非均相臭氧反应的可能路径图1-3臭氧与羟基氧化铁反应路径（4）外加能量活化除了外加活化剂和催化剂，研究人员发现外加能量同样可以将臭氧活化产生活性物种。外加能量的途径主要有以下三种：电激发、超声波和紫外辐射。电激发通常是外加电流于某些特殊电极（含有硼、钛、不锈钢的金刚石），臭氧可以被此装置激发产生羟基自由基，反应途径如反应式（1-37）至（1-39）所示[86]。-33-O→O+e（1-37）
第1章绪论-11-（3）多相活化剂活化过渡金属的氧化物和活性炭都可作为催化臭氧的非均相催化剂，图1-2为非均相催化剂催化臭氧的三种可能路径[83]。如图1-2所示，第一条路径臭氧通过与催化剂结合，产生羟基自由基作用于有机污染物；第二条路径有机污染物与催化剂结合，臭氧作用于二者的结合物将其氧化并释放出催化剂；第三条路径是催化剂作为载体将有机污染物和臭氧结合在一起，三者一同发生氧化反应。图1-3为羟基氧化铁攻击臭氧的反应机理图[84]，图中臭氧先与羟基氧化铁结合，再经活性炭催化作用生成自由基进而实现对底物的降解。当然，还有一些研究人员提出催化剂只是起到了一个物理吸附的作用，将臭氧分子与有机物同时固定在其表面，加大二者接触时间与接触面积进而实现污染物的降解[85]。图1-2非均相臭氧反应的可能路径图1-3臭氧与羟基氧化铁反应路径（4）外加能量活化除了外加活化剂和催化剂，研究人员发现外加能量同样可以将臭氧活化产生活性物种。外加能量的途径主要有以下三种：电激发、超声波和紫外辐射。电激发通常是外加电流于某些特殊电极（含有硼、钛、不锈钢的金刚石），臭氧可以被此装置激发产生羟基自由基，反应途径如反应式（1-37）至（1-39）所示[86]。-33-O→O+e（1-37）
【参考文献】：
期刊论文
[1]2012-2018年巢湖水质变化趋势分析和蓝藻防控建议[J]. 张民,史小丽,阳振,陈开宁. 湖泊科学. 2020(01)
[2]太湖蓝藻暴发治理存在的问题与治理思路[J]. 朱喜,朱云. 环境工程技术学报. 2019(06)
[3]除草剂阿特拉津的免疫毒性及其对大鼠免疫功能的影响[J]. 赵菁,刘剑,张敏,吴珊,赵本正,陈俊宇,金延泽. 吉林大学学报(医学版). 2018(06)
[4]莠去津的毒理学特性[J]. 谢广云,温亚男,王全凯,谭枫,许建宁. 中国工业医学杂志. 2018(05)
[5]沱江水污染治理的“四川行动”[J]. 闫新宇,唐千惠. 经营管理者. 2018(09)
[6]含锌工业用水中痕量总铁测定的分光光度法[J]. 杨丽君,唐美华,张之翼,高亚茹,石成成,张建枚,金栋,陈国松. 工业水处理. 2015(11)
[7]高锰酸钾预氧化控制氯/氯胺消毒的卤乙酸生成量[J]. 陈忠林,陈杰,焦中志,李圭白. 环境科学学报. 2006(07)
[8]受硝基苯污染松花江原水的应急处理工艺研究[J]. 陈忠林,马军,李圭白,沈吉敏,纪峰,张涛,梁恒,陈杰,齐飞,任芝军. 中国给水排水. 2006(13)
[9]阿特拉津生态风险及其检测和修复技术研究进展[J]. 李清波,黄国宏,王颜红,刘孝义. 应用生态学报. 2002(05)
博士论文
[1]臭氧/羟胺体系的构建及其氧化降解有机物特性的研究[D]. 杨兢欣.哈尔滨工业大学 2016
[2]羟胺对Fe2+/过硫酸盐体系的强化效能与机理研究[D]. 邹景.哈尔滨工业大学 2016
[3]微山湖內源有机氯农药分布、释放及生态风险研究[D]. 葛冬梅.中国矿业大学 2014
[4]浮石及其载羟基化锌催化臭氧氧化对氯硝基苯的研究[D]. 袁磊.哈尔滨工业大学 2013
硕士论文
[1]中水中典型PPCPs的污染特征分析及潜在风险评价[D]. 余彬.华侨大学 2019
[2]黄菖蒲对阿特拉津胁迫的响应及去除潜力研究[D]. 夏凡.中南林业科技大学 2019
本文编号：3119136
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