水处理过程中亚硝基二乙胺（NDEA）的生成规律及其前体物二乙胺（DEA）的去除研究

发布时间：2017-04-19 11:04

  本文关键词：水处理过程中亚硝基二乙胺（NDEA）的生成规律及其前体物二乙胺（DEA）的去除研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：亚硝胺是一类具有强致癌性的“广谱”致癌物,广泛分布于饮用水、地下水等环境中。目前,大多数是以亚硝基二甲胺(NDMA)为代表对亚硝胺进行研究探讨的。然而,相比于NDMA,亚硝基二乙胺(NDEA)具有更高的致畸、致癌、致突变作用,并且NDEA的典型前体物二乙胺(DEA)广泛存在于人类的生产、生活环境中,在进行饮用水消毒时较易生成NDEA。因此本文通过对NDEA的生成规律进行探讨研究,并且寻找有效去除DEA的途径是非常必要的。在对NDEA的生成规律进行探究时,采用不同消毒方法,分别考察消毒时间、DEA含量、p H值、温度及共存离子对NDEA生成规律的影响。单因素实验结果表明:二氯胺(NHCl2)具有更高的NDEA生成潜能;采用次氯酸(HCl O)消毒时,NDEA的生成量较低,且其生成量受水中铵根离子(NH_4~+)、亚硝酸根离子(NO_2~-)影响较大;采用一氯胺(NH_2Cl)消毒时,NDEA的生成量与NH_2Cl投加量及反应时间呈明显线性关系,在DEA与NH_2Cl摩尔比为1:1、p H=7.0、温度为25℃时生成量最大,受水中亚硝酸根离子影响较大;DEA在NH_2Cl消毒过程中生成NDEA的正交试验表明:各因素对NDEA生成量的影响由大到小的顺序依次为:反应时间、DEA浓度、p H值、NO3-浓度、温度、NH_2Cl浓度、NH_4~+浓度、NO_2~-浓度、有机氮浓度。本文在探究DEA有效去除途径时,采用浸渍-焙烧法对活性炭(AC)进行改性,制备载铁改性活性炭(Fe/AC)。对DEA吸附性能最好的改性活性炭的制备条件为:焙烧温度为500℃;负载Fe_2(SO_4)_3浓度为0.1 mol/L;焙烧时间为4 h。采用扫描电镜(SEM)、能谱分析(EDS)、X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)测试对Fe/AC进行表征。与AC相比,Fe/AC的Fe原子百分比增长为原来的3.87倍,S原子百分比增长为原来的1.23倍;改性后,Fe聚集在Fe/AC载体上,Fe/AC载体内部产生新的晶相;与AC相比,Fe/AC的比表面积、孔容均明显增大,吸附性能增强、Fe/AC比表面积有所提高,内部有明显的铁氧化物附着,内部孔隙度明显增加。以最优条件制备Fe/AC,探究其对DEA的吸附去除效能。实验结果表明:Fe/AC的吸附容量高于AC,其最大饱和吸附容量为3.55 mg/g,是AC吸附容量的10倍。25℃条件下,Fe/AC对DEA的静态吸附最佳条件为:50 m L浓度为10 mg/L的DEA溶液中p H=13.0,吸附时间240 min,Fe/AC的投加量为0.3 g时对DEA的去除率为91.60%;改性活性炭对DEA的吸附符合准二级动力学,吸附等温线符合Langmuir模型,最大吸附量为427.72μg/g,吸附反应为吸热反应,温度越高,Fe/AC对DEA的吸附反应自发程度越大。
【关键词】：水处理 亚硝基二乙胺 二乙胺 载铁改性活性炭 吸附
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.2
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-12
• 第一章 引言12-16
• 1.1 研究课题的意义及提出12-13
• 1.2 研究目的与研究内容13-16
• 1.2.1 研究目的13
• 1.2.2 研究内容13-14
• 1.2.3 技术路线图14-16
• 第二章 文献综述16-30
• 2.1 目前常用饮用水消毒方法16-19
• 2.1.1 氯消毒16-17
• 2.1.2 氯胺消毒17
• 2.1.3 二氧化氯消毒17-18
• 2.1.4 臭氧消毒18
• 2.1.5 紫外线消毒18-19
• 2.2 饮用水中的消毒副产物19-23
• 2.2.1 碳类消毒副产物19-20
• 2.2.2 氮类消毒副产物20-23
• 2.3 饮用水中消毒副产物的危害23-24
• 2.3.1 碳类消毒副产物的危害23
• 2.3.2 氮类消毒副产物的危害23-24
• 2.4 亚硝胺类消毒副产物的生成机理24-26
• 2.4.1 亚硝化反应途径24-25
• 2.4.2 不对称二甲肼途径25
• 2.4.3 氯化不对称二甲肼途径25-26
• 2.4.4 其他途径26
• 2.5 亚硝胺类消毒副产物前体物的控制研究26-28
• 2.5.1 亚硝胺类消毒副产物前体物(DBPPs)的来源26-27
• 2.5.2 亚硝胺类消毒副产物前体物(DBPPs)的去除方法27-28
• 2.6 小结28-30
• 第三章 实验设计与分析方法30-46
• 3.1 实验试剂与仪器30-32
• 3.1.1 实验试剂30-31
• 3.1.2 实验仪器31-32
• 3.2 实验设计32-38
• 3.2.1 消毒条件对二乙胺(DEA)生成亚硝基二乙胺(NDEA)规律的影响32-33
• 3.2.2 水中共存离子对NDEA生成规律的影响33-34
• 3.2.3 影响NDEA生成规律的因素的显著性研究34
• 3.2.4 改性活性炭的筛选实验34-36
• 3.2.5 改性活性炭的制备36
• 3.2.6 载铁改性活性炭(Fe/AC)对DEA的吸附去除实验36-38
• 3.3 分析方法38-46
• 3.3.1 DEA浓度的测定38-39
• 3.3.2 NDEA浓度的测定39-41
• 3.3.3 氯及氯胺的检测41
• 3.3.4 pH值分析41
• 3.3.5 表征方法41-42
• 3.3.6 动力学分析42-44
• 3.3.7 热力学分析44-46
• 第四章 实验结果与讨论46-80
• 4.1 消毒条件对二乙胺(DEA)生成亚硝基二乙胺(NDEA)规律的影响46-53
• 4.1.1 消毒剂种类和投加量对NDEA生成规律的影响46-49
• 4.1.2 反应时间对NDEA生成规律的影响49
• 4.1.3 DEA含量对NDEA生成规律的影响49-50
• 4.1.4 pH值对NDEA生成规律的影响50-51
• 4.1.5 温度对NDEA生成规律的影响51-52
• 4.1.6 小结52-53
• 4.2 水中共存离子对NDEA生成规律的影响53-60
• 4.2.1 水中有机氨氮的影响53-54
• 4.2.2 水中铵根离子的影响54-58
• 4.2.3 水中硝酸根的影响58
• 4.2.4 水中亚硝酸根的影响58-60
• 4.2.5 小结60
• 4.3 影响NDEA生成规律的因素的显著性研究60-64
• 4.4 制备去除DEA的载铁改性活性炭64-68
• 4.4.1 负载Fe2(SO4)3 浓度对改性活性炭去除DEA的影响64-65
• 4.4.2 焙烧时间对改性活性炭去除DEA的影响65-66
• 4.4.3 焙烧温度对改性活性炭去除DEA的影响66
• 4.4.4 筛选改性活性炭制备条件的正交实验66-68
• 4.4.5 小结68
• 4.5 材料表征68-72
• 4.5.1 扫描电子显微镜分析(SEM)68-69
• 4.5.2 能谱分析(EDS)69-70
• 4.5.3 X射线衍射分析(XRD)70-71
• 4.5.4 BET分析71
• 4.5.5 小结71-72
• 4.6 Fe/AC对DEA的吸附去除实验72-80
• 4.6.1 AC和Fe/AC对DEA去除性能的对比72
• 4.6.2 初始pH值对Fe/AC去除DEA效果的影响72-73
• 4.6.3 不同反应时间对Fe/AC去除DEA效果的影响73-74
• 4.6.4 Fe/AC投加量对DEA去除效果的影响74
• 4.6.5 吸附动力学研究实验74-76
• 4.6.6 吸附热力学研究实验76-78
• 4.6.7 小结78-80
• 第五章 结论与建议80-84
• 5.1 结论80-81
• 5.2 创新点81
• 5.3 存在问题与建议81-84
• 参考文献84-92
• 致谢92-94
• 攻读学位期间发表的学术论文目录94

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1 孟庆兰;水处理过程中亚硝基二乙胺（NDEA）的生成规律及其前体物二乙胺（DEA）的去除研究[D];太原理工大学;2016年

  本文关键词：水处理过程中亚硝基二乙胺（NDEA）的生成规律及其前体物二乙胺（DEA）的去除研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：316120