粉煤灰浸提液强化硼氢化钠去除水中六价铬的效能与机制
发布时间：2022-02-21 12:18
传统化学还原沉淀法去除Cr（Ⅵ）具有设备简单、易于操作、去除效果好和铬泥可回收等优点,但存在酸用量大、沉渣多且不易沉降、还原剂过量投加和终点pH控制要求高等难题,文中围绕上述问题,并结合固体废物粉煤灰（FA）在水处理中应用问题开展相关工作。在对FA中元素浸出的影响因素和浸出特性研究基础上,以FA为原料制备多种类型的粉煤灰浸提液（FAEm）,进行其强化NaBH4除Cr（Ⅵ）效能和机制研究。通过NaBH4与其他传统还原剂除Cr（Ⅵ）效能比较研究,阐明FAE-NaBH4除Cr（Ⅵ）优势,为Cr（Ⅵ）污染物的减量化和FA废物的资源化提供技术与理论支持,具有现实意义。针对FA直接应用在水处理中存在多元素浸出和数倍污泥量产生的问题,在研究FA中多种元素浸出影响因素的基础上,通过不同浸提方法之间的比较,选用超声辅助强酸法（1.2 mol/L HCl）制备富含Fe、Al和Si等元素的FAE,并将腐殖酸（HA）在FA上的吸附特性与扫描电子显微镜（SEM）技术和X射线衍射（XRD）技术等表征手段相结合,探究多元素浸出特性。研究结果表明,在中...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省211工程院校985工程院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 水中铬污染概述
1.1.1 水体中铬污染来源及危害
1.1.2 铬的迁移转化规律
1.1.3 我国水体中铬污染现状分析
1.2 水中Cr(Ⅵ)的还原去除方法研究进展
1.2.1 电化学还原法
1.2.2 光催化还原法
1.2.3 吸附-还原法
1.2.4 生物还原法
1.2.5 化学还原法
1.3 粉煤灰在水处理中的应用
1.3.1 粉煤灰概述
1.3.2 粉煤灰在水处理中应用的研究进展
1.3.3 粉煤灰处理Cr(Ⅵ)废水的研究现状
1.4 NaBH_4应用研究进展
1.4.1 在化学合成领域的应用
1.4.2 在产能储氢领域的应用
1.5 课题研究目的、意义和主要研究内容
1.5.1 研究目的和意义
1.5.2 主要研究内容和技术路线
第2章 实验材料与方法
2.1 实验材料与仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 粉煤灰
2.1.3 实验仪器
2.2 分析方法
2.2.1 液体样品中TCr及其它元素的测定方法
2.2.2 固体样品中元素的测定方法
2.2.3 腐殖酸浓度的测定方法
2.2.4 SEM表面形貌表征
2.2.5 XRD晶体结构表征
2.2.6 官能团结构表征
2.2.7 AFM形貌表征
2.3 试验方法
2.3.1 腐殖酸溶液的配制
2.3.2 粉煤灰浸提液的制备
2.3.3 Fe-Al-Si复合物的制备
2.3.4 粉煤灰浸出试验
2.3.5 还原-混凝/絮凝-沉淀试验
2.3.6 NaBH_4除Cr(Ⅵ)过程中的产H2试验
第3章 粉煤灰浸出特性及其浸提液制备
3.1 引言
3.2 粉煤灰中元素浸出影响因素
3.2.1 振荡时间对粉煤灰中元素浸出的影响
3.2.2 腐殖酸对粉煤灰中元素浸出的影响
3.2.3 固液比对粉煤灰中元素浸出的影响
3.2.4 初始pH对粉煤灰中元素浸出的影响
3.2.5 CaO对粉煤灰中元素浸出的影响
3.3 粉煤灰中元素浸出特性
3.3.1 腐殖酸在粉煤灰上的吸附动力学
3.3.2 腐殖酸对粉煤灰表面形貌和结构影响分析
3.3.3 pH对粉煤灰表面形貌和结构影响分析
3.3.4 CaO对粉煤灰表面形貌和结构影响分析
3.4 粉煤灰浸提液的制备
3.4.1 浸提液制备方法的选择及成分分析
3.4.2 粉煤灰经超声辅助溶剂处理后的SEM表征
3.4.3 粉煤灰经超声辅助溶剂处理后的红外光谱分析
3.5 本章小结
第4章 粉煤灰浸提液强化NaBH_4去除Cr(Ⅵ)与其他还原剂的效能比较
4.1 引言
4.2 Cr(Ⅵ)浓度测定方法研究
4.2.1 五种还原剂对Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)吸光度的影响
4.2.2 Fe(II)还原剂对Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)吸光度的影响
4.2.3 Fe(Ⅲ)对Cr(Ⅵ)测定干扰的去除
4.3 粉煤灰浸提液强化六种还原剂对Cr(Ⅵ)转化和TCr去除效能比较
4.3.1 还原剂投加量对Cr(Ⅵ)转化和TCr去除的影响
4.3.2 初始pH对 Cr(Ⅵ)转化和TCr去除的影响
4.3.3 FAE_(2.0)对Cr(Ⅵ)转化和TCr去除的影响
4.3.4 FAE_(2.0)对不同溶液体系pH的影响
4.4 本章小结
第5章 粉煤灰浸提液强化NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响因素与机制
5.1 引言
5.2 粉煤灰浸提液强化NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响因素
5.2.1 粉煤灰浸提液类型对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.2 NaBH_4 投加量对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.3 初始pH对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.4 终点pH对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.5 Al:Fe:Si摩尔比对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.6 反应温度对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.3 粉煤灰浸提液强化NaBH_4除Cr(Ⅵ)机制
5.3.1 沉淀物的红外光谱、XRD和 SEM分析
5.3.2 Fe(Ⅲ)和Al(Ⅲ)对NaBH_4强化作用分析
5.3.3 Fe(Ⅲ)和Al(Ⅲ)水解能力比较分析
5.3.4 零价铁形成条件分析
5.3.5 NaBH_4除Cr(Ⅵ)过程中的产H2现象分析
5.4 本章小结
结论
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
个人简历
【参考文献】：
期刊论文
[1]微波联合碱改性粉煤灰对铬（Ⅵ）的吸附性能[J]. 滕菲,张海燕,齐立强. 矿产保护与利用. 2019(04)
[2]青海地区水文地质条件对水体铬污染的控制作用研究[J]. 于晓军. 环境科学与管理. 2019(06)
[3]A green method to synthesize flowerlike Fe（OH）3 microspheres for enhanced adsorption performance toward organic and heavy metal pollutants[J]. Xiaole Zhao,Yingchun Su,Shubin Li,Yajun Bi,Xiaojun Han. Journal of Environmental Sciences. 2018(11)
[4]Performance and mechanism of Cr（Ⅵ） removal by zero-valent iron loaded onto expanded graphite[J]. Congbin Xu,Wenjie Yang,Weijiang Liu,Hongliang Sun,Chunlei Jiao,Ai-jun Lin. Journal of Environmental Sciences. 2018(05)
[5]利用粉煤灰制备分子筛及对水体中六价铬的吸附研究[J]. 贺龙强,胡鹏,付克明. 硅酸盐通报. 2017(10)
[6]Removal of hexavalent chromium from contaminated waters by ultrasound-assisted aqueous solution ball milling[J]. Lin Chen,Zhenhua Chen,Ding Chen,Wei Xiong. Journal of Environmental Sciences. 2017(02)
[7]粉煤灰中主要元素的浸出与提取技术[J]. 张权笠,梁杰,蒲伟,雷泽明. 广州化工. 2016(17)
[8]我国主要城市大气重金属的污染水平及分布特征[J]. 邹天森,康文婷,张金良,王慢想,方秀杰,薛苏娟,钟部卿. 环境科学研究. 2015(07)
[9]零价纳米铁吸附去除水中六价铬的研究[J]. 秦泽敏,董黎明,刘平,周恋彤. 中国环境科学. 2014(12)
[10]有机铬营养生物学研究进展[J]. 唐海燕,肖清贵,徐红彬,张懿. 食品工业科技. 2014(12)
博士论文
[1]钴基碳纳米管催化剂的构筑及在氧电极中的应用[D]. 方漪芸.兰州大学 2017
[2]Leucobacter sp. CRB1菌还原铬（VI）的机理及其在铬渣解毒中的应用[D]. 朱文杰.中南大学 2008
硕士论文
[1]工业粉煤灰制备硅材料及其吸附水中六价铬的研究[D]. 廖梅芳.昆明理工大学 2015
本文编号：3637240
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省211工程院校985工程院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 水中铬污染概述
1.1.1 水体中铬污染来源及危害
1.1.2 铬的迁移转化规律
1.1.3 我国水体中铬污染现状分析
1.2 水中Cr(Ⅵ)的还原去除方法研究进展
1.2.1 电化学还原法
1.2.2 光催化还原法
1.2.3 吸附-还原法
1.2.4 生物还原法
1.2.5 化学还原法
1.3 粉煤灰在水处理中的应用
1.3.1 粉煤灰概述
1.3.2 粉煤灰在水处理中应用的研究进展
1.3.3 粉煤灰处理Cr(Ⅵ)废水的研究现状
1.4 NaBH_4应用研究进展
1.4.1 在化学合成领域的应用
1.4.2 在产能储氢领域的应用
1.5 课题研究目的、意义和主要研究内容
1.5.1 研究目的和意义
1.5.2 主要研究内容和技术路线
第2章 实验材料与方法
2.1 实验材料与仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 粉煤灰
2.1.3 实验仪器
2.2 分析方法
2.2.1 液体样品中TCr及其它元素的测定方法
2.2.2 固体样品中元素的测定方法
2.2.3 腐殖酸浓度的测定方法
2.2.4 SEM表面形貌表征
2.2.5 XRD晶体结构表征
2.2.6 官能团结构表征
2.2.7 AFM形貌表征
2.3 试验方法
2.3.1 腐殖酸溶液的配制
2.3.2 粉煤灰浸提液的制备
2.3.3 Fe-Al-Si复合物的制备
2.3.4 粉煤灰浸出试验
2.3.5 还原-混凝/絮凝-沉淀试验
2.3.6 NaBH_4除Cr(Ⅵ)过程中的产H2试验
第3章 粉煤灰浸出特性及其浸提液制备
3.1 引言
3.2 粉煤灰中元素浸出影响因素
3.2.1 振荡时间对粉煤灰中元素浸出的影响
3.2.2 腐殖酸对粉煤灰中元素浸出的影响
3.2.3 固液比对粉煤灰中元素浸出的影响
3.2.4 初始pH对粉煤灰中元素浸出的影响
3.2.5 CaO对粉煤灰中元素浸出的影响
3.3 粉煤灰中元素浸出特性
3.3.1 腐殖酸在粉煤灰上的吸附动力学
3.3.2 腐殖酸对粉煤灰表面形貌和结构影响分析
3.3.3 pH对粉煤灰表面形貌和结构影响分析
3.3.4 CaO对粉煤灰表面形貌和结构影响分析
3.4 粉煤灰浸提液的制备
3.4.1 浸提液制备方法的选择及成分分析
3.4.2 粉煤灰经超声辅助溶剂处理后的SEM表征
3.4.3 粉煤灰经超声辅助溶剂处理后的红外光谱分析
3.5 本章小结
第4章 粉煤灰浸提液强化NaBH_4去除Cr(Ⅵ)与其他还原剂的效能比较
4.1 引言
4.2 Cr(Ⅵ)浓度测定方法研究
4.2.1 五种还原剂对Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)吸光度的影响
4.2.2 Fe(II)还原剂对Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)吸光度的影响
4.2.3 Fe(Ⅲ)对Cr(Ⅵ)测定干扰的去除
4.3 粉煤灰浸提液强化六种还原剂对Cr(Ⅵ)转化和TCr去除效能比较
4.3.1 还原剂投加量对Cr(Ⅵ)转化和TCr去除的影响
4.3.2 初始pH对 Cr(Ⅵ)转化和TCr去除的影响
4.3.3 FAE_(2.0)对Cr(Ⅵ)转化和TCr去除的影响
4.3.4 FAE_(2.0)对不同溶液体系pH的影响
4.4 本章小结
第5章 粉煤灰浸提液强化NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响因素与机制
5.1 引言
5.2 粉煤灰浸提液强化NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响因素
5.2.1 粉煤灰浸提液类型对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.2 NaBH_4 投加量对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.3 初始pH对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.4 终点pH对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.5 Al:Fe:Si摩尔比对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.2.6 反应温度对NaBH_4除Cr(Ⅵ)的影响
5.3 粉煤灰浸提液强化NaBH_4除Cr(Ⅵ)机制
5.3.1 沉淀物的红外光谱、XRD和 SEM分析
5.3.2 Fe(Ⅲ)和Al(Ⅲ)对NaBH_4强化作用分析
5.3.3 Fe(Ⅲ)和Al(Ⅲ)水解能力比较分析
5.3.4 零价铁形成条件分析
5.3.5 NaBH_4除Cr(Ⅵ)过程中的产H2现象分析
5.4 本章小结
结论
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
个人简历
【参考文献】：
期刊论文
[1]微波联合碱改性粉煤灰对铬（Ⅵ）的吸附性能[J]. 滕菲,张海燕,齐立强. 矿产保护与利用. 2019(04)
[2]青海地区水文地质条件对水体铬污染的控制作用研究[J]. 于晓军. 环境科学与管理. 2019(06)
[3]A green method to synthesize flowerlike Fe（OH）3 microspheres for enhanced adsorption performance toward organic and heavy metal pollutants[J]. Xiaole Zhao,Yingchun Su,Shubin Li,Yajun Bi,Xiaojun Han. Journal of Environmental Sciences. 2018(11)
[4]Performance and mechanism of Cr（Ⅵ） removal by zero-valent iron loaded onto expanded graphite[J]. Congbin Xu,Wenjie Yang,Weijiang Liu,Hongliang Sun,Chunlei Jiao,Ai-jun Lin. Journal of Environmental Sciences. 2018(05)
[5]利用粉煤灰制备分子筛及对水体中六价铬的吸附研究[J]. 贺龙强,胡鹏,付克明. 硅酸盐通报. 2017(10)
[6]Removal of hexavalent chromium from contaminated waters by ultrasound-assisted aqueous solution ball milling[J]. Lin Chen,Zhenhua Chen,Ding Chen,Wei Xiong. Journal of Environmental Sciences. 2017(02)
[7]粉煤灰中主要元素的浸出与提取技术[J]. 张权笠,梁杰,蒲伟,雷泽明. 广州化工. 2016(17)
[8]我国主要城市大气重金属的污染水平及分布特征[J]. 邹天森,康文婷,张金良,王慢想,方秀杰,薛苏娟,钟部卿. 环境科学研究. 2015(07)
[9]零价纳米铁吸附去除水中六价铬的研究[J]. 秦泽敏,董黎明,刘平,周恋彤. 中国环境科学. 2014(12)
[10]有机铬营养生物学研究进展[J]. 唐海燕,肖清贵,徐红彬,张懿. 食品工业科技. 2014(12)
博士论文
[1]钴基碳纳米管催化剂的构筑及在氧电极中的应用[D]. 方漪芸.兰州大学 2017
[2]Leucobacter sp. CRB1菌还原铬（VI）的机理及其在铬渣解毒中的应用[D]. 朱文杰.中南大学 2008
硕士论文
[1]工业粉煤灰制备硅材料及其吸附水中六价铬的研究[D]. 廖梅芳.昆明理工大学 2015
本文编号：3637240
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