纳米Pd-Cu/XC-72R催化剂的制备及催化还原水中硝酸盐的效能与机制
发布时间：2024-05-17 03:17
目前,我国很多地区的地下水源受到硝酸盐氮(NO3--N)的污染,并直接或间接地威胁着用水人群的身体健康。我国《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)中规定,饮用水中的NO3--N不得超过10 mg/L。多相催化还原技术因具有反应条件温和、NO3--N去除速率快、无二次污染且易于实现自动化等优点,被誉为最具有发展前景的脱氮工艺。然而,目前该技术相关研究尚不成熟,运行效能无法满足净水工程上的应用需求。现阶段,基于解决催化剂的活性和选择性之间的统一问题,设计和研发出兼具高催化活性和N2选择性的催化剂,是推动该技术发展和实际应用的关键途径。本论文通过系统研究催化剂载体、Pd-Cu结构类型和Pd纳米颗粒尺寸对Pd基催化剂催化还原NO3--N和NO2--N效能的影响,更深层次的探究催化还原NO3--N反应机制...
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题研究背景
1.1.1 地下水资源及污染现状
1.1.2 硝酸盐污染现状
1.1.3 硝酸盐污染来源
1.1.4 硝酸盐对人体的危害
1.2 水中硝酸盐去除技术研究现状
1.2.1 物理化学技术
1.2.2 生物处理技术
1.2.3 化学还原技术
1.3 催化还原水中硝酸盐技术研究现状
1.3.1 催化还原硝酸盐技术的机理
1.3.2 催化剂及反应器的开发
1.3.3 催化还原硝酸盐的影响因素
1.4 该领域的技术瓶颈及研究方向
1.5 课题来源、研究意义与内容
1.5.1 课题来源
1.5.2 研究目的与意义
1.5.3 课题研究内容
1.5.4 技术路线
第2章 试验材料与方法
2.1 试验材料与仪器
2.1.1 试验材料
2.1.2 试验仪器与设备
2.2 催化剂活性金属组分选择
2.3 物化性质表征
2.3.1 催化剂活性组分含量分析
2.3.2 微观形貌及粒径分析
2.3.3 晶体结构分析
2.3.4 表面化学结构和性质分析
2.3.5 金属分散度与程序升温还原分析
2.3.6 原位CO-DRIFT光谱分析
2.4 催化实验方法
2.4.1 催化反应装置
2.4.2 催化还原反应实验
2.5 分析检测方法
2.5.1 硝酸盐氮的检测方法
2.5.2 亚硝酸盐氮检测方法
2.5.3 氨氮的检测方法
2.5.4 其他离子的检测方法
第3章 Pd-Cu结构类型及载体的影响机制与优选
3.1 引言
3.2 载体及催化剂的制备
3.2.1 催化剂载体的制备与处理
3.2.2 催化剂的制备
3.3 载体及催化剂物化性质表征
3.3.1 载体的定性表征
3.3.2 单分散纳米颗粒表征
3.3.3 催化剂物化性质表征
3.4 Pd-Cu结构类型对催化反应的影响机制与优选研究
3.4.1 Pd-Cu催化剂催化还原硝酸盐的效能
3.4.2 Pd-Cu结构类型对催化还原硝酸盐效能的影响机制
3.5 载体对催化反应的影响机制与优选
3.5.1 Pd催化剂催化还原亚硝酸盐的效能
3.5.2 载体对催化硝酸盐及亚硝酸盐效能的影响机制
3.6 本章小结
第4章 Pd基纳米催化剂颗粒尺寸的影响机制与优选
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.2.1 Pd/XC-72R催化剂的制备
4.2.2 Pd-Li/XC-72R和 Pd-B/XC-72R催化剂的制备
4.2.3 Pd@MIL-101 催化剂的制备及电子结构调控
4.3 催化剂的表征
4.3.1 Pd基催化剂的负载率
4.3.2 微观形貌及颗粒尺寸
4.3.3 晶体结构
4.4 Pd/XC-72R催化剂的催化效能
4.4.1 催化反应底物的选择
4.4.2 催化剂对底物及产物的吸附
4.4.3 Pd/XC-72R催化剂的催化活性及选择性
4.5 Pd尺寸效应的影响机制
4.5.1 Pd原子几何特性与催化反应效能的关系
4.5.2 β-PdH对催化反应的影响
4.5.3 Pd表面电子结构对催化反应的影响
4.6 本章小结
第5章 Pd-Cu/XC-72R催化剂的制备及催化还原硝酸盐的效能
5.1 引言
5.2 催化剂的制备
5.3 催化剂的表征
5.3.1 活性金属负载率
5.3.2 晶体结构
5.3.3 微观形貌和粒径尺寸
5.3.4 元素组成及价态
5.4 催化还原硝酸盐的效能
5.4.1 催化反应活性及选择性
5.4.2 催化反应热力学
5.4.3 催化反应动力学及模型建立
5.5 水质条件对催化反应的影响
5.5.1 反应pH值对催化反应的影响
5.5.2 Fe2+、Mn2+对催化反应的影响
5.5.3 水中阴离子对催化反应的影响
5.6 催化剂的稳定性研究
5.7 同步去除水中含氧酸盐的效能研究
5.8 本章小结
结论
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
个人简历
本文编号：3975305
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
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摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题研究背景
1.1.1 地下水资源及污染现状
1.1.2 硝酸盐污染现状
1.1.3 硝酸盐污染来源
1.1.4 硝酸盐对人体的危害
1.2 水中硝酸盐去除技术研究现状
1.2.1 物理化学技术
1.2.2 生物处理技术
1.2.3 化学还原技术
1.3 催化还原水中硝酸盐技术研究现状
1.3.1 催化还原硝酸盐技术的机理
1.3.2 催化剂及反应器的开发
1.3.3 催化还原硝酸盐的影响因素
1.4 该领域的技术瓶颈及研究方向
1.5 课题来源、研究意义与内容
1.5.1 课题来源
1.5.2 研究目的与意义
1.5.3 课题研究内容
1.5.4 技术路线
第2章 试验材料与方法
2.1 试验材料与仪器
2.1.1 试验材料
2.1.2 试验仪器与设备
2.2 催化剂活性金属组分选择
2.3 物化性质表征
2.3.1 催化剂活性组分含量分析
2.3.2 微观形貌及粒径分析
2.3.3 晶体结构分析
2.3.4 表面化学结构和性质分析
2.3.5 金属分散度与程序升温还原分析
2.3.6 原位CO-DRIFT光谱分析
2.4 催化实验方法
2.4.1 催化反应装置
2.4.2 催化还原反应实验
2.5 分析检测方法
2.5.1 硝酸盐氮的检测方法
2.5.2 亚硝酸盐氮检测方法
2.5.3 氨氮的检测方法
2.5.4 其他离子的检测方法
第3章 Pd-Cu结构类型及载体的影响机制与优选
3.1 引言
3.2 载体及催化剂的制备
3.2.1 催化剂载体的制备与处理
3.2.2 催化剂的制备
3.3 载体及催化剂物化性质表征
3.3.1 载体的定性表征
3.3.2 单分散纳米颗粒表征
3.3.3 催化剂物化性质表征
3.4 Pd-Cu结构类型对催化反应的影响机制与优选研究
3.4.1 Pd-Cu催化剂催化还原硝酸盐的效能
3.4.2 Pd-Cu结构类型对催化还原硝酸盐效能的影响机制
3.5 载体对催化反应的影响机制与优选
3.5.1 Pd催化剂催化还原亚硝酸盐的效能
3.5.2 载体对催化硝酸盐及亚硝酸盐效能的影响机制
3.6 本章小结
第4章 Pd基纳米催化剂颗粒尺寸的影响机制与优选
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.2.1 Pd/XC-72R催化剂的制备
4.2.2 Pd-Li/XC-72R和 Pd-B/XC-72R催化剂的制备
4.2.3 Pd@MIL-101 催化剂的制备及电子结构调控
4.3 催化剂的表征
4.3.1 Pd基催化剂的负载率
4.3.2 微观形貌及颗粒尺寸
4.3.3 晶体结构
4.4 Pd/XC-72R催化剂的催化效能
4.4.1 催化反应底物的选择
4.4.2 催化剂对底物及产物的吸附
4.4.3 Pd/XC-72R催化剂的催化活性及选择性
4.5 Pd尺寸效应的影响机制
4.5.1 Pd原子几何特性与催化反应效能的关系
4.5.2 β-PdH对催化反应的影响
4.5.3 Pd表面电子结构对催化反应的影响
4.6 本章小结
第5章 Pd-Cu/XC-72R催化剂的制备及催化还原硝酸盐的效能
5.1 引言
5.2 催化剂的制备
5.3 催化剂的表征
5.3.1 活性金属负载率
5.3.2 晶体结构
5.3.3 微观形貌和粒径尺寸
5.3.4 元素组成及价态
5.4 催化还原硝酸盐的效能
5.4.1 催化反应活性及选择性
5.4.2 催化反应热力学
5.4.3 催化反应动力学及模型建立
5.5 水质条件对催化反应的影响
5.5.1 反应pH值对催化反应的影响
5.5.2 Fe2+、Mn2+对催化反应的影响
5.5.3 水中阴离子对催化反应的影响
5.6 催化剂的稳定性研究
5.7 同步去除水中含氧酸盐的效能研究
5.8 本章小结
结论
参考文献
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
个人简历
本文编号：3975305
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