载Ca磁性碳纳米管的制备及其去除水中腐殖酸的研究

发布时间：2017-04-14 05:12

  本文关键词：载Ca磁性碳纳米管的制备及其去除水中腐殖酸的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：腐殖酸(Humic acid, HA)是一种广泛存在于自然界中的高分子聚合物,是饮用水氯消毒产生三卤甲烷和卤乙酸等三致产物的前驱物质,在饮用水的常规处理工艺中难以去除。本课题以多壁碳纳米管(Multiwalled carbon nanotubes, MWCNTs)为原材料进行磁化和氯化钙改性处理,用于去除微污染水源中的HA。研究了载Ca磁性MWCNTs的制备工艺条件对去除HA性能的影响规律,表征分析了载Ca磁性MWCNTs的结构特征,系统地考察了吸附条件对载Ca磁性MWCNTs去除HA性能的影响规律,并对其吸附HA的动力学、热力学及吸附机理进行了探讨。实验研究了MWCNTs/Fe3O4质量比、MWCNTs/CaCl2质量比、OH-CO32-的摩尔比、反应时间、反应温度、搅拌速度以及陈化时间等制备条件对载Ca磁性MWCNTs去除HA的影响。结果表明,MWCNTs/Fe3O4质量比、MWCNTs/CaCl2质量比、反应温度以及搅拌速度这四个因素对载Ca磁性MWCNTs在HA初始浓度20mg/L,吸附剂投加量0.7g/L下去除HA的效果影响较大,OH-/CO32-的摩尔比、反应时间、陈化时间对去除效果影响较小。MWCNTs/Fe3O4质量比越大,HA去除效果越好；MWCNTs/CaCl2质量比从4：1减小到1：1,HA去除率从76.36%逐渐增大到87.59%,继续减小,HA去除率下降；随着反应温度上升到60℃,HA去除率提高到91.32%,继续提高温度,HA去除率逐渐下降,到75℃后趋于稳定；而随着搅拌速度增大到300r/min,去除率提高到92.21%,之后继续增大搅拌速度,去除率有下降的趋势。通过正交实验得到去除腐殖酸的载Ca磁性MWCNTs制备的影响因素主次顺序为：MWCNTs/Fe3O4质量比搅拌速度温度MWCNTs/CaCl2质量比,载Ca磁性MWCNTs制备的最佳工艺条件为：质量比m(MWCNTs)/m(Fe3O4)=2.5:1,质量比m(MWCNTs)/m(CaCl2)=2:1,反应温度为60℃,搅拌速度400r/min。研究了投加量、HA初始浓度、吸附时间、振荡速度、pH值及温度等因素对HA去除效果的影响。结果表明,HA去除率随着载Ca磁性MWCNTs投加量的增加而增大,投加量增大到0.5 mg/L以后,去除率升高缓慢。随着HA初始浓度的增大,吸附量增加,而去除率却减小。载Ca磁性MWCNTs与HA接触的初期阶段去除速率很快,后缓慢增加并在5h达到吸附平衡,平衡吸附量为39.41 mg·g-。振荡速度增大到225r/min时,HA去除率提高到91.84%,高于225r/min以后,去除率下降。随着pH的增加,HA去除率也逐渐增大,在pH为5时达到峰值92.24%,之后继续增大pH,去除率降低。载Ca磁性MWCNTs对HA的去除率是随着温度的升高而降低的,说明低温有利于载Ca磁性MWCNTs吸附HA,该吸附过程为放热反应。通过场发射扫描电镜、X射线能谱分析、X-射线衍射、红外光谱、BET比表面积、振动样品磁强计等手段对载Ca磁性MWCNTs的形貌、结构等进行表征,证实在MWCNTs上成功附着以FeO4、γ-Fe2O3为主的磁性铁氧化物和CaC03。用准一级、准二级、液膜扩散和颗粒内扩散模型进行动力学分析表明,准二级模型更准确地反映吸附过程的动力学。吸附可能由两个步骤所控制：HA从水溶液中迁移到载Ca磁性MWCNTs颗粒外表面,以及HA在颗粒表面活性位点上的吸附。采用Langmuir、 Freundlich和Temkin三种等温吸附模型进行吸附过程的拟合,Temkin等温方程拟合度最好,说明吸附是以化学吸附为主。吸附过程的ΔG00,ΔH00,ΔS00,说明HA在载Ca磁性MWCNTs上的吸附是自发而放热的熵减过程,降低温度对吸附有利。吸附机理主要包括碳纳米管本身提供吸附位点、碳纳米管与HA的π—π相互作用以及腐殖酸与钙以配位键相结合的方式。
【关键词】：磁性MWCNTs 载Ca 制备 吸附 腐殖酸
【学位授予单位】：广东工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TU991.2
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 第一章 绪论15-27
• 1.1 水体污染现状15-16
• 1.2 去除微污染有机物技术16-18
• 1.2.1 强化常规处理工艺16
• 1.2.2 生物预处理16-17
• 1.2.3 膜处理技术17
• 1.2.4 高级氧化技术17
• 1.2.5 吸附法17-18
• 1.3 碳纳米管简介18-20
• 1.3.1 碳纳米管的结构18-19
• 1.3.2 碳纳米管的性能19-20
• 1.3.3 碳纳米管的制备方法20
• 1.4 碳纳米管应用于水处理的国内外研究现状及分析20-24
• 1.4.1 碳纳米管对重金属离子的吸附21
• 1.4.2 碳纳米管对有机物的吸附21-22
• 1.4.3 磁化碳纳米管对污染物的吸附22-23
• 1.4.4 改性碳纳米管对污染物吸附23-24
• 1.5 课题研究的来源及意义24-25
• 1.6 课题研究目标与研究内容及技术路线25-27
• 1.6.1 研究目标25
• 1.6.2 研究内容25
• 1.6.3 技术路线25-27
• 第二章 实验材料、设备和实验方法27-32
• 2.1 实验材料27
• 2.1.1 碳纳米管原料27
• 2.1.2 实验试剂27
• 2.2 主要实验仪器和设备27-28
• 2.3 实验方法28-32
• 2.3.1 实验制备方法29-30
• 2.3.2 分析表征方法30-32
• 第三章 改性磁性碳纳米管的制备32-49
• 3.1 改性剂和改性方法的选择32-41
• 3.1.1 羧甲基纤维素钠对碳纳米管的化学共沉淀法和微波法改性33-35
• 3.1.2 古尔胶对碳纳米管的化学共沉淀法和微波法改性35-37
• 3.1.3 聚丙稀铣胺对碳纳米管的化学共沉淀法和微波法改性37-38
• 3.1.4 氯化钙对碳纳米管的化学共沉淀法和微波法改性38-40
• 3.1.5 改性剂的选择40-41
• 3.2 不同制备条件对载Ca磁性碳纳米管去除腐殖酸的影响41-46
• 3.2.1 MWCNTs与Fe_3O_4的质量比对去除腐殖酸性能的影响41-42
• 3.2.2 MWCNTs与CaCl_2质量比对去除腐殖酸性能的影响42
• 3.2.3 混合碱的摩尔比对去除腐殖酸性能的影响42-43
• 3.2.4 温度对去除腐殖酸性能的影响43-44
• 3.2.5 反应时间对去除腐殖酸性能的影响44-45
• 3.2.6 搅拌速度对去除腐殖酸性能的影响45-46
• 3.2.7 陈化时间对去除腐殖酸性能的影响46
• 3.3 制备工艺条件的优化46-48
• 3.4 本章小结48-49
• 第四章 载Ca磁性MWCNTs去除水中腐殖酸的性能49-56
• 4.1 不同投加量下腐殖酸的去除率49-50
• 4.2 不同初始浓度下腐殖酸的去除率和吸附量50
• 4.3 不同反应时间下腐殖酸的去除率50-52
• 4.4 不同振荡速度下腐殖酸的去除率52
• 4.5 不同pH下腐殖酸的去除率52-53
• 4.6 不同温度下腐殖酸的去除率53-54
• 4.7 本章小结54-56
• 第五章 载Ca磁性MWCNTs的表征及吸附机理探讨56-76
• 5.1 改性前后碳纳米管的形貌与结构表征56-64
• 5.1.1 场发射扫描电镜(SEM)图像分析56-58
• 5.1.2 X-射线能谱(EDS)定量分析58-59
• 5.1.3 X-射线衍射(XRD)分析59-60
• 5.1.4 红外光谱(FTIR)分析60-61
• 5.1.5 比表面积和孔径分析61-63
• 5.1.6 磁性能分析63-64
• 5.2 吸附机理64-75
• 5.2.1 吸附动力学64-70
• 5.2.2 吸附等温线和热力学研究70-75
• 5.3 本章小结75-76
• 结论与建议76-79
• 1 结论76-77
• 2 建议77-79
• 参考文献79-86
• 攻读硕士学位期间发表的论文和申请的专利86-88
• 致谢88

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