褐煤氧化升温中含氧基团的变化规律
发布时间:2021-01-16 00:22
煤分子中的含氧基团是发生煤氧复合反应,引起煤炭自燃灾害的关键因素。通过原位傅里叶红外光谱试验,对褐煤氧化升温过程中的含氧基团变化进行了定性和定量分析,研究煤氧复合反应过程中含氧基团的变化规律。结果表明:低温氧化过程中,褐煤中羟基含氧官能团是参与早期30℃~80℃范围煤氧复合反应的关键含氧官能团,含氧官能团中其化学活性最高,特征吸收峰强度下降幅度最大,220℃时,下降幅度超过了70%;羧基、羰基、脂肪醚基和芳香醚基等4类含氧官能团含量随温度升高而升高,上升幅度依次:羰基>羧基>脂肪醚>芳香醚。煤氧复合反应的低温阶段20℃~220℃为高温阶段积累了大量的羧基、羰基化合物等中间过渡产物。
【文章来源】:矿业研究与开发. 2020,40(08)北大核心
【文章页数】:6 页
【部分图文】:
连续升温条件下褐煤三维红外光谱图
根据程序升温设计,时间与温度成对应关系。为了便于对比和分析指定温度下样品红外光谱的变化,结合程序升温的设定参数,从图1中自20℃开始,温度每升高20℃提取对应温度下的红外光谱图,得到图2原煤不同温度下的红外光谱图。为了分析的准确性,将650~4000cm-1范围红外光谱进行分段,然后通过Peakfit软件进行分峰和拟合,获得煤分子中含氧官能团的特征峰数据。
根据官能团特征峰的归属表[13],3697~3625cm-1为游离羟基的特征峰范围。图3和表2为3725~3600cm-1范围的红外光谱图的分峰拟合图和分峰结果。从分峰结果可以看出,3638,3648,3658,3666,3674,3680,3691cm-1处的特征峰为游离羟基峰。3648,3658,3666cm-1处特征峰峰面积占总面积的21.35%、16.13%、14.12%,总体占总面积的51.60%。其他特征峰的峰面积占比较小。因此,这3处的特征峰是游离羟基的主要特征峰,可以反映游离羟基官能团的变化。为便于分析,可以选择此3处特征峰峰面积作为游离羟基浓度变化的指标。图4 20℃~220℃氧化过程中羟基特征峰强度的变化曲线
【参考文献】:
期刊论文
[1]基于官能团演化特性的煤氧化动力学研究[J]. 马腾,陈晓坤,翟小伟,白亚娥,雷昌奎,宋波波. 西安科技大学学报. 2020(01)
[2]不同变质程度煤在氧化过程中的表面官能团红外光谱定量分析[J]. 谭波,徐斌,胡明明,杨现兵,陈坤亮,徐丞. 中南大学学报(自然科学版). 2019(11)
[3]基于程序升温的不同粒径煤氧化活化能试验研究[J]. 邓军,张宇轩,赵婧昱,宋佳佳,张嬿妮. 煤炭科学技术. 2019(01)
[4]亚烟煤低温氧化元素迁移规律及原位红外实验[J]. 王涌宇,邬剑明,王俊峰,张玉龙,唐一博,宋申. 煤炭学报. 2017(08)
[5]煤表面含碳官能团低温氧化规律XPS技术研究[J]. 张兰君,李增华,李金虎,周银波. 煤炭技术. 2016(06)
[6]神府煤中低温热解前后表面官能团和孔隙变化规律的研究[J]. 赵世永,吴沛沛,李鑫,徐婕,张生军,龙江. 煤炭工程. 2015(12)
[7]煤自燃中的各种基元反应及相互关系:煤氧化动力学理论及应用[J]. 王德明,辛海会,戚绪尧,窦国兰,仲晓星. 煤炭学报. 2014(08)
[8]煤自燃初期的反应机理研究[J]. 石婷,邓军,王小芳,文振翼. 燃料化学学报. 2004(06)
博士论文
[1]煤火贫氧燃烧阶段特性演变的分子反应动力学机理[D]. 辛海会.中国矿业大学 2016
[2]基于氧化特性的煤自燃阻化剂机理及性能研究[D]. 杨漪.西安科技大学 2015
[3]煤中活性基团的氧化及自反应过程[D]. 戚绪尧.中国矿业大学 2011
硕士论文
[1]褐煤低温氧化下表面活性基团变化的量子化学计算及自然发火期的预测[D]. 戴警株.中国矿业大学 2015
本文编号:2979783
【文章来源】:矿业研究与开发. 2020,40(08)北大核心
【文章页数】:6 页
【部分图文】:
连续升温条件下褐煤三维红外光谱图
根据程序升温设计,时间与温度成对应关系。为了便于对比和分析指定温度下样品红外光谱的变化,结合程序升温的设定参数,从图1中自20℃开始,温度每升高20℃提取对应温度下的红外光谱图,得到图2原煤不同温度下的红外光谱图。为了分析的准确性,将650~4000cm-1范围红外光谱进行分段,然后通过Peakfit软件进行分峰和拟合,获得煤分子中含氧官能团的特征峰数据。
根据官能团特征峰的归属表[13],3697~3625cm-1为游离羟基的特征峰范围。图3和表2为3725~3600cm-1范围的红外光谱图的分峰拟合图和分峰结果。从分峰结果可以看出,3638,3648,3658,3666,3674,3680,3691cm-1处的特征峰为游离羟基峰。3648,3658,3666cm-1处特征峰峰面积占总面积的21.35%、16.13%、14.12%,总体占总面积的51.60%。其他特征峰的峰面积占比较小。因此,这3处的特征峰是游离羟基的主要特征峰,可以反映游离羟基官能团的变化。为便于分析,可以选择此3处特征峰峰面积作为游离羟基浓度变化的指标。图4 20℃~220℃氧化过程中羟基特征峰强度的变化曲线
【参考文献】:
期刊论文
[1]基于官能团演化特性的煤氧化动力学研究[J]. 马腾,陈晓坤,翟小伟,白亚娥,雷昌奎,宋波波. 西安科技大学学报. 2020(01)
[2]不同变质程度煤在氧化过程中的表面官能团红外光谱定量分析[J]. 谭波,徐斌,胡明明,杨现兵,陈坤亮,徐丞. 中南大学学报(自然科学版). 2019(11)
[3]基于程序升温的不同粒径煤氧化活化能试验研究[J]. 邓军,张宇轩,赵婧昱,宋佳佳,张嬿妮. 煤炭科学技术. 2019(01)
[4]亚烟煤低温氧化元素迁移规律及原位红外实验[J]. 王涌宇,邬剑明,王俊峰,张玉龙,唐一博,宋申. 煤炭学报. 2017(08)
[5]煤表面含碳官能团低温氧化规律XPS技术研究[J]. 张兰君,李增华,李金虎,周银波. 煤炭技术. 2016(06)
[6]神府煤中低温热解前后表面官能团和孔隙变化规律的研究[J]. 赵世永,吴沛沛,李鑫,徐婕,张生军,龙江. 煤炭工程. 2015(12)
[7]煤自燃中的各种基元反应及相互关系:煤氧化动力学理论及应用[J]. 王德明,辛海会,戚绪尧,窦国兰,仲晓星. 煤炭学报. 2014(08)
[8]煤自燃初期的反应机理研究[J]. 石婷,邓军,王小芳,文振翼. 燃料化学学报. 2004(06)
博士论文
[1]煤火贫氧燃烧阶段特性演变的分子反应动力学机理[D]. 辛海会.中国矿业大学 2016
[2]基于氧化特性的煤自燃阻化剂机理及性能研究[D]. 杨漪.西安科技大学 2015
[3]煤中活性基团的氧化及自反应过程[D]. 戚绪尧.中国矿业大学 2011
硕士论文
[1]褐煤低温氧化下表面活性基团变化的量子化学计算及自然发火期的预测[D]. 戴警株.中国矿业大学 2015
本文编号:2979783
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