功能化石墨烯纳米复合材料的制备及电化学传感应用

发布时间：2018-01-21 23:24

本文关键词： 电化学传感器石墨烯纳米复合物电催化氧化生物传感器电子媒介体　出处：《安徽师范大学》2015年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：自从2004年单层石墨烯被制取以来,由于其卓越的传感性能,如特殊的电学属性(极高的载体迁移率和电容)、电化学性质(极快的电子传递速率)、结构特点(单原子厚度和极大的比表面积)、机械性能(超强的强度和柔韧性),已在制备新颖的电化学传感器方面显示出巨大的潜力。然而,石墨烯在大多数溶剂中的溶解性差,因此如何改善石墨烯的溶解性能尤其在其功能化表面修饰方面引起了极大关注。为了提高石墨烯的敏感性、特异性、负载能力、生物相容性等,科学工作者们采取多种方式制备石墨烯复合纳米材料,从而大大拓展了石墨烯的应用范围。本论文旨在发展简单新颖的方法制备功能化石墨烯复合纳米材料,并以此为电极材料构建电化学传感器。具体研究内容如下:1.以聚二烯丙基二甲基氯化铵作为还原剂和稳定剂,一步法快速合成纳米金/还原态氧化石墨烯/聚二烯丙基二甲基氯化铵纳米复合物(Au-RGO/PDDA)。该纳米复合物修饰玻碳电极具有快速的电子转移速率以及对亚硝酸盐氧化反应具有很高的电催化活性。在优化实验条件下,线性范围为0.05-8.5μM,使用差示脉冲伏安法(DPV)测量,最低检出限为0.04μM(S/N=3),并成功地检测了湖水、肉类和乳制品中的亚硝酸根离子。2.以头孢噻肟(CEF)为模板合成了基于多巴胺(DA)的自聚分子印迹聚合物(MIPs)包裹的还原态氧化石墨烯(RGO)。同时,我们通过采用这种独特的模板来达到提高分子印迹传感器的性能,从而达到有效检测CEF的目的。在优化实验条件下,电化学传感器对CEF具有优异的信号响应,它的线性范围为0.003-5.0μM,最低检出限为0.001μM(S/N=3)。我们所构建的传感器可应用于实际样品中CEF的检测,取得良好的效果。3.使用单宁酸(TA)功能化氮掺杂石墨烯(N-G)并以萘酚固定在玻碳电极表面,用它检测双酚A(BPA)具有快速、环保和灵敏度高等优点。该传感器因为具有活性表面N-G以及高吸附性能的TA,因而和其它的传感器相比它可以极大地增强BPA的响应信号。在优化条件下,氧化峰电流的增加随着BPA浓度的增加而增大并成线性关系,线性范围0.05-13μM,检测限4.0nM。此修饰电极具有很好的重现性、稳定性与抗干扰性,作为电化学传感器可以成功地应用于食品包装袋中BPA的检测。4.以L-半胱氨酸作为硫的供应体、还原剂、联接剂采用一锅法合成了硫化铜修饰的还原石墨烯纳米复合材料。所合成的材料通过扫描电镜、循环伏安法进行了表征,并且研究了该纳米材料对葡萄糖的电化学效应。结果发现此纳米修饰电极对葡萄糖有良好的电催化效果,并且表现出很高的抗干扰能力、优良的选择性,适用于人体中血清的检测有很好的准确性,有望应用于葡萄糖的无酶传感。5.通过静电作用将带负电并具有电活性的铁氰酸根离子固定到预先制备好的RCO/PDDA纳米复合物修饰玻碳电极上。继而研究了该修饰电极的电化学性质,发现铁氰酸根离子可以作为电子媒介体,对抗坏血酸有良好的电催化作用。而且氧化电位只有0.08V,远远低于其它类型的电化学传感器。将其使用于实际样品的分析检测,有很好的重现性和快速的电流效应。
[Abstract]:In order to improve the sensitivity , specificity , loading ability and biocompatibility of graphene , it has shown great potential in the preparation of novel electrochemical sensors . It is found that the iron cyanide ion can be used as an electron mediator and has a good electrocatalysis effect on ascorbic acid , and the oxidation potential is only 0.08 V , which is far lower than that of other types of electrochemical sensors . It is used for the analysis and detection of actual samples , and has good reproducibility and rapid current effect .

【学位授予单位】：安徽师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1;O657.1

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