微反应器法制备类水滑石（复合物）及其性能研究

发布时间：2018-01-21 23:30

本文关键词： 层状双金属氢氧化物微反应器生物酶固定无表面活性剂室温离子液体微乳液磷酸盐吸附　出处：《青岛科技大学》2015年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：类水滑石(Hydrotalcite-like),又称层状双金属氢氧化物(LDH),是一类二维纳米阴离子粘土,具有层状结构,片层带正电荷,层间存在可交换的阴离子,近年来已在吸附、催化、药物插层、生物电化学传感、固定化酶载体材料领域得到了广泛应用。但LDH在酶固定化和阴离子污染物去除方面,存在分散性差、粒径分布不均匀和易团聚等缺点。“微反应器”法合成纳米材料因具有操作简单,产物的形貌和粒径分布范围可控、比表面积较大、环境友好等优点,已经得到了人们的广泛关注。微反应器实际上就是反应的微小区域可控“容器”。本文主要使用了T形微反应器和反相微乳液微两种反应器：分别制备了不同形貌的牛血红蛋白(Hb)-LDH和LDH纳米材料,并对它们的性能进行了研究。本文主要研究内容和结论如下：(1)采用T形微反应器以共沉淀法,将Hb固定在LDH上,得到Hb-LDHT杂化物,考察了制备条件对产物形貌、晶体结构、粒度、酶活性等的影响。结果表明,Hb-LDHT样品具有典型的LDH的结构特征,但其尺寸小,粒径分布窄,分散性较好。XRD结果表明,Hb只是吸附在LDH表面,并未插层在LDH层板间；荧光光谱结果表明,与LDH层板的组装提高了Hb中色氨酸和酪氨酸残基环境的极性；紫外光谱结果显示组装产物中LDH与Hb相互作用明显；综合荧光光谱和紫外光谱结果表明,固定在LDH中的Hb很好地保持了其原有的二级结构。生物催化活性实验表明,Hb-LDHT纳米杂化物在常温水体系中催化活性均低于游离酶,但在高温(90℃)条件下,其活性高于相同条件下采用传统共沉淀法制备的Hb-LDHC杂化物和游离酶,其酶活保持率可达到Hb-LDHC的2.96倍、游离酶的8.72倍。Hb-LDHT经过4次重复使用后,活性能保持初始活性的82.69%,酶活性没有较大的损失。低温贮存30天之后,游离酶溶液发霉失活,而Hb-LDHT酶活性为初始活性的85.86%,固定在LDH上后,Hb仍保持较高活性水平,具有良好的稳定性。(2)采用无表面活性剂室温离子液体反相双微乳液共沉淀法制备了LDHM,将其煅烧制备双金属氧化物(LDO),考察了制备条件对产物形貌、晶体结构、粒度、吸附性能等的影响。XRD结果显示,随着反应时间、温度和水含量的增加,LDH纳米片的晶形呈现出了提高的趋势；TEM结果表明,制备出超薄的LDHM纳米材料。样品的N2吸附-脱附曲线表明,LDHM纳米材料比表面积较大,孔道有序性较好；SEM结果表明,LDHM-b在煅烧前后形貌有明显差异；煅烧后复原的LDH粒径明显增大,体现微乳液限域空间对LDH形貌和粒径的控制；FT-IR结果表明,LDOg在通过“记忆效应”恢复层状结构时,有部分磷酸根离子插层进入层板间。LDH以及LDO对低含量磷的吸附性能表明：2mg/L的含磷环境水样,当LDO用量为1 g/L,溶液初始pH值为5,吸附时间为3 h,磷去除率超过95%;吸附时间超过5h时,1 g/L LDHM-b和LDHC-f(传统共沉淀法,水溶液制备)磷去除率分别为75%、57%。LDO吸附结果表明,磷参与了LDO复原重组,增加了磷去除率；相同机理下,材料孔隙结构和比表面积越大,除磷效果越好。2次循环使用后LDOg, LDHM-b, LDHC-f对磷的最大去除率分别为69.5%,54.8%和38.4%,约为初始最大去除率的75.5%,78.2%和69.4%。
[Abstract]:The results show that Hb - LDHT has the advantages of simple operation , small particle size distribution and easy agglomeration . The results show that Hb - LDHT has the advantages of simple operation , small particle size distribution and easy agglomeration . The results show that Hb - LDHT has the advantages of simple operation , low particle size distribution and easy agglomeration . There was no significant loss of enzyme activity . After 30 days storage at low temperature , the free enzyme solution was inactivated , while Hb - LDHT activity was 85.86 % of the initial activity , and Hb remained high activity after being immobilized on LDH , which had good stability . The results of XRD show that LDHM - b has obvious difference in morphology , crystal structure , particle size , adsorption property and so on . The results show that LDHM - b has larger specific surface area and higher phosphorus removal rate . 78.2 % and 69.4 % .

【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1;X703

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