薄膜沉积过程中成核生长机理及调控的分子模拟研究

发布时间：2018-03-26 07:01

本文选题：薄膜生长　切入点：成核机理　出处：《哈尔滨理工大学》2015年硕士论文

【摘要】：近年来，纳米技术发展迅速，在诸多领域都得到了大量应用。而纳米技术在光电子、新能源以及催化剂材料等方面的研究，更展现出无限前景。如今纳米技术已经被诸多行业视为一项源头技术，正受到到越来越多的行业的青睐。在纳米材料的研究中，薄膜材料的地位一直举足轻重。因为薄膜材料有着多种优异性能，例如优异的光学性能、耐腐蚀性还有耐磨性能等等。不仅如此，物理气相沉积、化学气相沉积等灵活多样的制取方法也使得薄膜材料有着广泛的追捧者，因而也越来越需要可控的制备出满足特殊需求的纳米材料和纳米结构。要实现薄膜材料和结构的可控制备，就需要研究原子沉积、扩散、吸附、成核以及薄膜生长等过程，探索形核机理以及材料生长模式。而现有的实验观测手段很难对其分子层面的空间尺度和飞秒量级的时间尺度进行研究，因此我们采用分子模拟方法来对微观成核聚集过程进行研究，探索成核生长的机理和规律，为实现材料的可控制备奠定理论基础，同时可以对实验进行指导，提高实验效率，减少实验的盲目性。本课题的研究主要有两部分，第一部分是沉积过程中气相原子的成核过程和成核机理研究，而第二部分研究影响原子在基体上形成薄膜的形貌及生长方式的因素，以期通过结合这两方面的研究来为薄膜生长的可控制备提供理论依据。我们采用分子模拟的方法研究了Ag原子成核的过程，发现在Ag纳米团簇形成的过程中，主导成核聚集过程的方式是团簇和团簇之间的聚集。经典成核理论以及现有的其它研究假设都认为成核的方式是单原子逐个结合的过程，而我们的模拟结果表明成核初始时最容易形成二聚体和三聚体等小团簇，随着时间的增加，更多的是小团簇之间发生聚集形成更大的团簇，而不是一个一个原子逐渐聚集的过程。团簇和团簇之间的相互作用，如团簇聚集、团簇分解等方式主导着成核进程，同时，我们得到的团簇尺寸分布随时间的演化结果也说明了这一成核主导方式。模拟结果还表明决定晶胚能否继续长大的因素是晶胚自身的结构。经典成核理论认为，晶胚能否长大取决于其自身尺寸是否超过临界半径，而我们的结果表明在成核聚集过程中，一些纳米团簇会形成稳定的晶体结构(不活跃团簇)，这样的团簇不容易再发生聚集长大，，而那些非晶的团簇(活跃团簇)很容易继续发生聚集而成核长大。因此，决定晶胚能否继续长大的并不是团簇的尺寸是否超过临界半径，而是由晶胚的结构是否形成活跃性团簇所决定，这一点也和经典成核理论的描述不同。其中活跃团簇是晶胚继续长大的主动支配者，而稳定团簇只是参与者。针对沉积过程中薄膜形貌及生长方式调控的研究结果表明，扩散速率对于薄膜生长方式和形貌有着较大影响。扩散速率小时主要为岛状生长，表面较为粗糙；而扩散速率增加后则以层状生长为主，表面较为平整。温度增加后导致原子的表面扩散增加，但对最终的形貌影响不够明显。因此，扩散速率对生长模式和形貌的影响远超过温度对它的影响。而岛状结构的出现会使薄膜质量降低，是薄膜制取过程中需要极力避免的。因此若想对薄膜生长进行可控制备，对沉积区域温度的控制以及对沉积原子扩散速率的调控至关重要。
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【学位授予单位】：哈尔滨理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.2

【参考文献】