纳米有序复合材料的制备及其催化性能研究

发布时间：2018-05-10 23:28

本文选题：纳米反点阵列 + 纳米效应　；参考：《南昌航空大学》2015年硕士论文

【摘要】：纳米尺度材料的设计及其制备技术是当今世界科技领域中最为重要的前沿方向之一。该尺度范围内的材料由于小尺寸效应、体积效应、表面效应以及宏观量子隧道效应等使其具有许多新奇的物理化学特性。但是,该领域存在的两大瓶颈问题,即“自发团聚”和“随机分布”,使得纳米材料难以获得显著的纳米效应,在很大程度上限制了纳米材料的广泛应用。本研究工作针对上述两大瓶颈问题展开,通过对纳米材料微结构的设计、组装及可控制备,显著抑制了纳米颗粒的“自发团聚”并解决了其随机分布问题,按照设计意愿可控合成出具有显著纳米效应的纳米复合材料,并获得了优异的催化性能。主要研究内容和结果如下:(1)采用改良的分散聚合技术,利用课题组提出的单体滴加法制备出粒径0.8~5.0μm连续可调的单分散聚苯乙烯(PS)微球,并研究了单体/分散介质及乙醇/水的比例对PS微球粒径及其单分散性的影响。结果表明,分散聚合聚合过程中聚合物链的溶解性对PS微球的粒径有较大影响,随着单体/分散介质比例的增大,聚合物链的溶解性也随之增加,从而促使粒径的长大;PS微球的分散性主要是由“二次成核”现象引起的,随着乙醇/水比例的增大,混合体系的溶解性参数和极性会降低,易出现“二次成核”现象。此外,通过离心沉降法对上述PS微球进行组装,获得了高度可控、高度有序的胶体晶体。(2)采用胶体晶体模板技术构筑了特征尺寸(孔径0.48~1.65μm,壁厚50~150nm)连续可调的纳米反点阵列,并详细研究了前驱体浓度、煅烧温度等参数对纳米反点阵列结构的影响。结果表明,前驱体浓度是导致微结构中出现局部断裂、孔壁不连续及壁厚不均匀等缺陷的主要影响参数,而微结构中孔洞堵塞与孔壁坍塌等缺陷与煅烧温度直接相关。通过对前驱体浓度、煅烧温度等参数的精确调制,可获得大面积高度有序的纳米反点阵列。本研究中,最佳前驱体浓度为0.5~0.8 mol/L,最佳煅烧温度为530~550℃。(3)采用胶体金沉积法制备了Au@Al2O3纳米有序复合材料,并考察了微结构对催化性能的影响规律及二者的内在联系。结果表明,微结构对纳米有序复合材料的催化性能有显著影响,随着纳米反点阵列孔径的增大,其催化性能表现出先上升后下降的变化规律,并在孔径为1.27μm时催化性能达到最高。通过对Au@Al2O3纳米有序复合材料催化性能的优化,其取得了远高于商业化车载催化剂的催化效果。对于本研究中的Au@Al2O3纳米有序复合材料,微结构中孔径与孔壁尺寸的变化导致有效活性面积与孔道传输效率发生变化的根本原因。随着微结构参数的变化,有效活性面积和孔道传输效率的作用效果此消彼长,并最终在特定尺寸时达到一个微妙平衡,使催化性能达到最高。Au@Al2O3纳米有序复合材料的特征结构尺寸均在纳米量级,并且精确、连续可调,具有显著的纳米效应。因此具有远高于商业化催化剂的催化效果。本研究所制备的纳米有序复合材料在石油化工、工业催化、原子能、光催化、光子晶体等诸多领域应用前景广阔。
[Abstract]:The results show that the solubility of the polymer chains has a great influence on the particle size of PS microspheres . The results show that the solubility of the polymer chains in the process of dispersion polymerization is mainly caused by the phenomena of small size effect , volume effect , surface effect and macroscopic quantum tunneling .

【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB33;O643.36

【共引文献】