半导体纳米材料的组装及其光电化学生物传感应用研究

发布时间：2018-05-26 16:40

  本文选题：光电化学 + 生物传感器　； 参考：《江南大学》2015年硕士论文

【摘要】：光电化学(PEC)分析是近些年出现并快速发展的一种新型检测方法,其检测原理是基于光照下一些物质与光电活性材料发生电子转移而引起的电信号的改变。PEC的检测过程与电致化学发光相反,其用光源作为激发信号,而电化学信号作为检测信号。不同形式的激发和检测信号大大降低了其背景信号。PEC分析法具有设备简单、成本低廉、易微型化和灵敏度高等优点,因此在生物分析领域呈现了特有的优越性和广阔的发展前景。纳米半导体材料具有表面效应、量子限域效应、量子尺寸效应等,因此拥有与本体材料不同的光电化学性能,从而常被用于制备PEC生物传感器。目前,PEC传感分析还处于起步阶段,因此检测体系和光电活性材料较有限。本文利用生物模拟酶催化底物,产生电子受体而引起光电流变化,基于此,实现了对抗原的PEC灵敏检测。尽管具有光电活性的材料很多,但目前大部分PEC传感器应用的都是光电阳极材料,本文开发了两种新型阴极材料,利用新的作用机理,分别实现了对DNA、凝血酶和多巴胺的测定。本论文主要研究内容包含如下三个方面:1.基于模拟酶信号放大的超灵敏光电化学免疫分析此光电化学免疫传感器通过层层组装法制备ITO/Cd S量子点电极,再通过抗原抗体间的特异性吸附形成三明治免疫复合物。其中G-quadruplex/hemin与Pt纳米粒子(Pt NP)形成的Pt NP-G-quadruplex/hemin复合物用来标记二抗(Ab2,羊抗小鼠Ig G)。Pt NP-G-quadruplex/hemin探针具有模拟酶活性,在H2O2存在下,能催化底物对苯二酚(HQ)形成不溶物吸附在电极表面而增强位阻效应,更会作为电子受体,大大降低Cd S量子点的光电流。而且hemin会对激发光产生竞争性吸收,导致光电流产生的效率降低。基于以上信号放大,本免疫法实现了对小鼠Ig G的超灵敏和高选择性检测,线性范围为0.01 pg/m L 1.0 ng/m L,检测限为6.0 fg/m L,并成功应用于小鼠血清中Ig G的检测。2.基于G-quadruplex/hemin与p型Pb S量子点的光诱导电子转移效应的通用型光电化学生物传感器利用嵌进G-quadruplex中的hemin能够增大Pb S量子点的阴极电流而制备了一种新型信号放大PEC生物传感器。Hemin存在时,目标DNA能与发卡DNA特异性结合,形成稳定的G-quadruplex/hemin复合物,Pb S量子点能与G-quadruplex/hemin(III)发生光诱导电子转移效应而增大Pb S量子点的阴极光电流,实现对DNA的无底物、高灵敏检测。光电化学信号与DNA在8×10-16 10-11 mol/L范围内成线性,检出限为2×10-16 mol/L。利用相似原理,即适体与hemin形成G-quadruplex/hemin复合物,加入的凝血酶能加强G-quadruplex/hemin复合物的结构,从而对凝血酶进行了简单、灵敏和高选择性的检测。3.基于原位氧化还原反应的光电化学法检测多巴胺多巴胺能直接与氧化石墨烯快速发生氧化还原反应,氧化后的多巴胺形成的聚合物可作为电子受体吸附在电极上,引起阴极光电流的增大,所制备的传感器实现了对氧化石墨烯的简便、绿色还原,同时对多巴胺响应快,检测的线性范围是0.5 1000 nmol/L,检测限为0.23 nmol/L,并且成功应用于人体尿液中多巴胺的检测。
[Abstract]:Photoelectrochemical ( PEC ) analysis is a new type of detection method developed and developed rapidly in recent years . The detection principle of PEC is based on the change of electric signal caused by electron transfer between some substances and electro - optically active material under illumination . The detection process of PEC has the advantages of simple equipment , low cost , easy miniaturization and high sensitivity . uadruplex/hemin鎺㈤拡鍏锋湁妯℃嫙閰舵椿鎬，

本文编号：1938038