改性多壁碳纳米管的合成及其对金、铋的吸附性能研究

发布时间：2018-10-21 08:50

【摘要】：随着金、铋广泛应用于生产生活中的各个领域,其需求量不断增加而自然资源却不断减少,因而研究从环境样品中富集金、铋离子至关重要。碳纳米管作为一种新型的纳米材料,具有独特的结构和优良性质,可通过表面改性修饰,提高其表面性能并用于环境中金属离子的分离富集。本文主要通过合成不同改性多壁碳纳米管作为固相萃取的吸附剂,用于金、铋离子的吸附和回收。本论文利用化学修饰,合成了三种改性多壁碳纳米管新型吸附剂。前两种是先将介孔二氧化硅包覆到多壁碳纳米管表面(mSiO_2@MWCNTs),再将氨基硫脲(TSC)和(3-巯基丙基)三甲氧基硅烷(MPTS)分别接枝到mSiO_2@MWCNTs上,得到的产物分别记作TSC-mSiO_2@MWCNTs和MPTS-mSiO_2@MWCNTs;第三种则是将聚多巴胺修饰到多壁碳纳米管表面,产物记作PDA@MWCNTs。通过傅里叶红外光谱、扫描电镜、能量散射X射线光谱、透射电镜、热重分析和N2吸附脱附分析六种表征手段分别对原始多壁碳纳米管,介孔二氧化硅包覆的多壁碳纳米管及最终改性的多壁碳纳米管进行表征分析。通过分析结果的比较,证明目标材料的成功合成。在TSC-mSiO_2@MWCNTs对金离子的吸附性能研究中,通过静态吸附实验,对接触时间、初始浓度、溶液pH值、吸附剂投加量、盐的浓度、温度等条件进行了优化,经考察,确定接触时间360 min、浓度为50μg mL-1、原始pH值的Au(III)溶液、20 mg吸附剂、温度303 K为静态吸附的最佳条件,得到Au(III)的最大吸附量为124.20 mg g-1;吸附动力学可用准二级动力学方程描述,吸附等温线符合Langmuir模型,吸附热力学表明,吸附是一个自发的放热过程;并研究了动态吸附效果,Au(III)的最大回收率达100%。通过对二元体系和废印刷线路板中Au(III)吸附选择性的考察发现,在二元体系中,TSC-mSiO_2@MWCNTs对Au(III)的选择性因子Kd为307.5,废印刷线路板溶液中Au(III)的吸附率达到89.87%。在MPTS-mSiO_2@MWCNTs和PDA@MWCNTs分别对金、铋离子的吸附性能研究中,通过单因素变量实验,各自对不同实验条件进行了优化,MPTS-mSiO_2@MWCNTs和PDA@MWCNTs对Au(III)的最大吸附量分别为124.36和496.33 mg g-1,对Bi(III)的最大吸附量分别为117.01和114.67 mg g-1;通过对吸附机理的探讨,证明Au(III)、Bi(III)的吸附过程均符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型;MPTS-mSiO_2@MWCNTs、PDA@MWCNTs对Au(III)的吸附均为自发的吸热反应,而对Bi(III)则分别为自发放热和自发吸热反应;通过固相萃取实验,考察了改性材料对Au(III)、Bi(III)的吸附解吸行为,在最优条件下,得到MPTS-mSiO_2@MWCNTs、PDA@MWCNTs对Au(III)的最大回收率分别为100%和93.37%,对Bi(III)的最大回收率分别为96.05%和85.61%。环境应用方面,在其他金属存在的二元体系中,MPTS-mSiO_2@MWCNTs、PDA@MWCNTs对Au(III)的选择性因子Kd分别为828.33、1456.99;在废印刷线路板溶液中,MPTS-mSiO_2@MWCNTs、PDA@MWCNTs对Au(III)的吸附率分别达到62.10%和85.23%。通过探究,证明本实验合成的三种改性的多壁碳纳米管吸附剂性能良好,且实验过程简单易操作,绿色环保,为环境样品中富集和分离金、铋离子的研究提供了可能的参考依据。
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【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ424;TB383.1

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