界面聚合法改性导热填料制备导热硅橡胶复合材料的研究

发布时间：2018-11-25 20:28

【摘要】：本论文利用界面聚合法对无机导热填料,如Al2O3、碳纤维(CF)、ZnO、Al进行化学改性,在导热填料表面包覆一层纳米级厚度的导热聚吡咯(PPy);并且将改性后的导热填料加入到硅橡胶基体中,通过混炼、硫化的方式制备导热硅橡胶复合材料。利用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)等方法对填料改性前后的化学性质进行表征;利用差示扫描量热仪(DSC)、SEM、闪光法导热系数仪、热重分析仪(TGA)、力学性能等测试方法和手段研究改性处理方法、填料用量、粒径以及不同形状导热填料的配合使用对导热硅橡胶复合材料力学性能、导热性能、电绝缘性能、耐热稳定性的影响。研究发现:1)与未改性处理的导热填料相比,改性处理引入的PPy能明显改善Al2O3、CF、Al与硅橡胶基体之间的界面相容性,提高填料的填充量,有效地降低填料与硅橡胶的界面热阻以及复合材料的硬度,提高复合材料的耐热稳定性;但PPy-ZnO填充体系并没有表现出与上述填料相同的作用,这主要是因为ZnO对硅橡胶有一定的补强作用,改性处理破坏了这种作用。当采用PPy-Al/ZnO(100 phr)复合体系:PPy的引入能大幅度地提高复合材料的力学性能和导热性能,而对电绝缘性能影响不明显。当填料用量为300 phr时,较Al/ZnO混合填料体系,PPy-Al/ZnO填充复合材料的拉伸强度由3.6 MPa增加到4.7 MPa,扯断伸长率由55%增加到76%,邵氏A型硬度由88下降到83,导热系数由1.85 W/(m·K)增加到2.18 W/(m·K),而体积电阻率和表面电阻率保持在1010Ω·cm和1015Ω/m以上。2)虽然PPy本身是本征型导电聚合物,但其加入对复合材料的电绝缘性能的影响并不明显。当采用PPy-ZnO填充体系,填充量为400 phr时:改性后制备复合材料的体积电阻率从未改性前的1014Ω·cm下降到1011Ω·cm;而对于其他体系在相同用量下,PPy对体积电阻率和表面电阻率的影响范围均小于102。PPy改性处理后的绝缘导热填料体系填充制备的导热复合材料仍具有良好的电绝缘性能,其体积电阻率和表面电阻率的数量级均保持在1012和1011以上。3)与单一粒径填料相比,采用不同粒径填料复配可以在较低填充量下形成较紧密的导热链,从而提高复合材料的导热系数。当采用PPy-Al2O3三粒径(200 nm:1μm:40μm=20:1:4质量比)配合使用,填充量达到500 phr以上时,复合材料的拉伸强度为2.9MPa;扯断伸长率为63%,邵氏A型硬度为89,导热系数为1.96 W/(m·K),体积电阻率为8.02×1012Ω·cm,表面电阻率为4.78×1010Ω/m。4)与单一形状的填料体系相比,采用不同形状的导热填料配合使用,可以在很大程度上完善导热链,扩大导热网络,并且能在对其他性能不造成明显影响的情况下大幅度提高复合材料的导热性能。a)当采用PPy-Al2O3(300 phr)/PPy-CF复合填料时,利用纤维状PPy-CF的搭桥作用,在PPy-CF添加量为10 phr时,复合材料的导热系数由未添加前的1.05W/(m·K)增加到1.82 W/(m·K),导热系数提高了73.3%,但体积电阻率仅下降3个数量级,拉伸强度基本保持不变。b)当针状的PPy-Al与无规则状的ZnO配合使用,ZnO用量为100 phr,PPy-Al(1μm:20μm=1:4质量比)用量为300 phr时,复合材料的导热系数为2.13W/(m·K),拉伸强度为4.7 MPa,扯断伸长率为76%,邵氏A型硬度为83,体积电阻率为5.21×1010Ω·cm,表面电阻率为8.52×1015Ω/m。
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【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB332

【参考文献】