P型PbTe基复合热电材料的制备与性能研究
发布时间：2021-04-18 14:48
PbTe基热电材料是目前中高温区性能最好的热电材料,由于其热电性能与能带和微观结构密切相关,因此可通过掺杂和合金化来调整其能带结构,达到提高热电性能的目的。在此基础上,通过在基体中引入纳米相制备纳米复合热电材料,在多尺度范围内调控材料的微观结构,达到各热电参数的协同优化,该方法工艺简单、产量高,有利于批量化、低成本制备出性能优异的热电材料,对拓宽热电材料的应用领域具有重要意义。本研究采用熔融-淬火-退火技术制备x%Na掺杂PbTe-y%Sr Te的四元合金作为基体,探究了其最佳化学配比和烧结工艺。在最佳化学组成Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%Sr Te的基础上,结合机械球磨技术,将SiC纳米颗粒、多壁碳纳米管(MWCNT)等纳米第二相与基体材料复合,来调控其微观结构。最后再将复合粉体进行放电等离子烧结(SPS),并系统的研究了复合热电材料的微观结构和热电性能。(1)采用熔融-淬火-退火技术成功的制备出x%Na掺杂PbTe-y%SrTe的合金,得到的粉体尺寸分布范围较宽,且形状不规则。在固定化学组成的情况下,通过改变烧结温度和压力并结合热电性能测试,确定出最佳烧结温度和烧结压力分别为550℃,60MPa。在最佳烧结温度和烧结压力的条件下,改变Na、SrTe的含量,探究了Na、SrTe的含量对PbTe合金热电性能的影响,最终确定出最佳配比为Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe,在750K时基体的最高热电优值ZT可达1.53。(2)在上述工作的基础上,懫用机械球磨法制备了不同SiC含量的SiC/Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe复合材料,利用XRD,FE-SEM和TEM等表征手段对复合材料的相组成以及微观形貌进行表征。结果表明:在基体中加入一定量的纳米SiC后,样品的致密度有所下降,能够显著降低基体的热导率。当SiC含量为0.5 vol.%时复合材料的热导率最低,与基体相比降低了28%。复合材料的ZT值相对于基体Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe均有所提升;且当Si C含量为0.25 vol.%时,复合材料的ZT在750K时达到1.73,与基体Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe材料相比,提高了11%。(3)懫用机械球磨法制备了MWCNT/Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe复合材料。研究了MWCNT对Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe的相组成、微观形貌及热电性能的影响。研究发现MWCNT对基体的热导率具有较大的影响,经MWCNT复合的样品热导率都低于未复合样品,复合材料的热导率随着MWCNT含量的增加而下降。当MWCNT含量为2.0 vol.%时,复合材料的热导率在700K时可达到0.85W/(m·K),与未复合的样品相比降低了15%。
东华大学上海市211工程院校教育部直属院校
本文编号：2412227
东华大学上海市211工程院校教育部直属院校
【学位级别】：硕士
页数：82
文章目录
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 热电效应的基本理论
1.2.1 Seebeck效应
1.2.2 Peltier效应
1.2.3 Thomson效应
1.3 热电材料的性能评价及性能参数
1.3.1 Seebeck系数
1.3.2 电导率
1.3.3 热导率
1.3.4 热电器件及转换效率
1.3.5 热电材料的研究进展及挑战
1.4 热电材料的分类
1.5 热电材料的发展趋势
1.5.1 热电材料的纳米化、低维化
1.5.2 纳米复合热电材料
1.5.3 功能梯度热电材料
1.6 PbTe基热电材料
1.6.1 PbTe基热电材料的制备工艺
1.6.2 提高PbTe基热电材料性能的途径
1.7 论文的选题及意义
第二章 实验方法与表征手段
2.1 实验流程
2.2 样品的制备
2.2.1 粉体的制备
2.2.2 复合材料的制备
2.2.3 块体的制备
2.3 样品的表征
2.3.1 物相组成及微结构表征
2.3.2 体密度的测定
2.3.3 热电性能表征
2.3.3.1 热导率的测试
2.3.3.2 电导率和塞贝克系数测试
第三章 Pb0.98Na0.02Te-4%SrTe热电材料的制备及性能研究
3.1 引言
3.2 结果与讨论
3.2.1 2mol%Na掺杂PbTe-y%SrTe粉体的表征
3.2.2 烧结工艺优化
3.2.2.1 烧结温度对热电性能的影响
3.2.2.2 烧结压力对热电性能的影响
3.2.3 化学组成对样品性能的影响
3.2.3.1 最佳Na掺杂量的确定
3.2.3.2 最佳SrTe含量的确定
3.2.3.3 Pb0.98Na0.02Te-y%SrTe块体的热电性能
3.3 本章小结
第四章 SiC/Pb0.98Na0.02Te-4%SrTe复合热电材料
4.1 引言
4.2 结果与讨论
4.2.1 SiC纳米粉体表征
4.2.2 SiC/Pb0.98Na0.02Te-4%SrTe复合块体的物相与形貌表征
4.2.3 SiC/Pb0.98Na0.02Te-4%SrTe复合块体的热电性能研究
4.3 本章小结
第五章 MWCNT/Pb0.98Na0.02Te-4%SrTe复合热电材料
5.1 引言
5.2 结果与讨论
5.2.1 MWCNT的形貌表征及复合材料的物相分析
5.2.2 MWCNT/Pb0.98Na0.02Te-4%SrTe复合块体的形貌表征
5.2.3 MWCNT/Pb0.98Na0.02Te-4%SrTe复合材料的密度
5.2.4 MWCNT/Pb0.98Na0.02Te-4%SrTe复合块体的热电性能研究
5.3 本章小结
第六章 结论
参考文献
附录：攻读硕士期间研究成果
致谢
参考文献
期刊论文
[1]热电材料的基本原理、关键问题及研究进展[J]. 郭凯,骆军,赵景泰. 自然杂志. 2015(03)
[2]新型高效热电材料研究进展[J]. 石玥,高方圆,董国波,刁训刚. 金属功能材料. 2014(01)
[3]热电材料研究中的基础物理问题[J]. 史迅,席丽丽,杨炯,张文清,陈立东. 物理. 2011(11)
[4]纳米复合热电材料研究进展[J]. 陈立东,熊震,柏胜强. 无机材料学报. 2010(06)
博士论文
[1](Hf,Zr)NiSn基half-Heusler高效热电合金的结构及输运机制[D]. 谢涵卉.浙江大学 2015
[2]Te基热电材料的纳米化及热电性能[D]. 曹一琦.浙江大学 2009
本文编号：2412227
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