复合结构荧光量子点微球的制备及其应用研究

发布时间：2019-03-28 16:48

【摘要】：基于二氧化硅制备的荧光复合微球通常指荧光量子点被附载到二氧化硅的表面或内部的球形固体微粒。基于二氧化硅制备的荧光复合微球材料表面存在大量的羟基,能和不同种类的硅烷试剂偶联,使得在二氧化硅包覆的同时,便于进行氨基、羧基、巯基等功能化;其荧光强度是单独量子点的几千倍甚至上万倍;其球形表面弧度使抗原决定簇的暴露面处于最佳状态以便于与抗体结合。这些优势使其在生物医学领域展现出广阔的应用前景。因此,本文探讨了羧基功能化二氧化硅—荧光复合微球和氨基功能化二氧化硅—磁性荧光复合微球的制备方法,及其结合微孔免疫层析试纸条在生物检测中的应用。本文的具体工作及取得的实验成果如下:1、利用层层自组装技术(Lb L)和多壳层保护的方法制备羧基功能化Si O2@PDDA@QDs@Si O2@OTMS@PMAH荧光复合微球。我们采用Stober方法制备尺寸约为220 nm的Si O2微球。以两亲性聚合物(聚马来酸十六醇酯,PMAH)为修饰剂,利用相转移法制备高质量的水溶性量子点(QDs-PMAH)。然后以Si O2为模板,利用Lb L技术依次吸附阳离子聚电解质聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐(PDDA)和带负电荷的水溶性量子点(QDs-PMAH)制备Si O2@PDDA@QDs。正硅酸乙酯(TEOS)在氨水的作用下,在Si O2@PDDA@QDs表面水解生成Si O2壳层,随后,在三甲氧基硅烷聚合物(OTMS)和PMAH修饰作用下,制备羧基功能化的Si O2@PDDA@QDs@Si O2@OTMS@PMAH荧光复合微球。利用透射电镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、动态光散射仪(DLS)和荧光光谱仪等仪器对Si O2@PDDA@QDs@Si O2@OTMS@PMAH荧光复合微球进行表征,数据表明每个微球表面大约有400到900个量子点。同时,在不同的p H、PBS缓冲溶液和温度等生理环境中都具有良好的荧光稳定性。将荧光复合微球(荧光探针)与微孔免疫层析试纸条相结合,组装成的生物传感系统成功地用于检测降钙素原(PCT)抗原。该试纸条的检测灵敏度为0.1 ng/m L,是同类市售胶体金标记LFIA试纸条的200倍。2、因为同步进行分离和标记在生物医学领域中具有重要的意义,所以我们继续探讨磁性分离和荧光标记功能一体化的工作。我们采用了Lb L、配体交换法及多壳层保护相结合的方法制备氨基功能化Fe3O4@Si O2@PEI@QDs@Si O2@PEI磁性荧光复合微球。利用水热法制备磁性Fe3O4纳米颗粒,TEOS水解法将其成功地包埋于Si O2壳层中。采用Lb L技术吸附阳离子聚电解质聚乙烯亚胺(PEI),PEI同时作为交换配体,取代Cd Se/Zn S核壳结构量子点表面的油溶性配体油酸(OA),使量子点键合到Fe3O4@Si O2@PEI表面。TEOS在碱性条件下水解,将Fe3O4@Si O2@PEI@QDs包埋于Si O2中。PEI作为氨基功能化试剂,制备了Fe3O4@Si O2@PEI@QDs@Si O2@PEI磁性荧光复合微球。利用TEM、XRD、DLS和荧光光谱仪对Fe3O4@Si O2@PEI@QDs@Si O2@PEI磁性荧光复合微球的表面结构、粒径及包覆效果进行表征。我们测试了Fe3O4@Si O2@PEI@QDs@Si O2@PEI磁性荧光复合微球在不同p H值、不同温度和PBS溶液中的稳定性,发现其具有良好的稳定性。
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【学位授予单位】：河南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O657.3;TB33

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