原子层沉积技术制备均匀分散的铂纳米粒子催化剂在加氢反应方面的应用

发布时间：2019-07-23 11:16

【摘要】：自二十一世纪以来,现在工业得到了迅猛的发展,能源和环境问题已成为经济发展中所面临的巨大挑战,催化剂在工业生产中的应用也日益广泛。催化剂性能的提升能够减少能源的消耗,提高生产效率,降低生产成本,减少生成过程中不必要的副产物的出现而造成对环境的污染。通常,催化剂活性组分颗粒的大小和在载体上的分布是影响催化剂的活性、选择性以及稳定性的重要因素,贵金属铂由于具有优良的催化性能而成为了科研研究的重点。本文利用原子层沉积(ALD)技术在碳纳米管(CNTs)上制备得到了尺寸均一可控且高度分散铂纳米颗粒。实验制备的碳纳米管负载铂催化剂(Pt/CNTs)在加氢反应中表现出了良好的催化性能,以苯乙烯加氢反应作为探针反应研究了铂催化剂颗粒尺度对其催化活性的影响。结果表明,通过原子层沉积的方法可以在1个纳米的范围内对铂颗粒的尺寸进行精确调控,铂纳米颗粒的尺寸在大约0.5nm左右的时候对于苯乙烯加氢反应的催化活性最高。本文还通过浸渍法制备了铂负载量相同的Pt/CNTs催化剂,与原子层沉积法所得的Pt/CNTs催化剂相比,浸渍法所得催化剂的颗粒较大,而原子层沉积法所得的催化剂颗粒尺寸更小,尺寸分布更加均一,对于苯乙烯和硝基苯的加氢反应展现出了更高的活性和选择性。结果表明,原子层沉积法制备的Pt/CNTs催化剂对于上述两种加氢反应的转化率较高,对于硝基苯加氢生成苯胺的选择性也优于浸渍法所得的Pt/CNTs催化剂,而两种方法所得的催化剂对苯乙烯加氢生成乙苯的选择性均为100%。利用ALD方法在不同载体上沉积了相同循环次数的Pt颗粒,对催化反应的载体效应进行了一定的研究,结果表明经过硝酸处理后的CNTs对苯乙烯加氢反应的活性明显优于其他载体。为了进一步探究ALD在CNTs上的沉积反应,我们采用了傅氏转换红外线光谱(FTIR)、拉曼(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)等分析手段对CNTs沉积Pt纳米粒子进行了表征。发现CNTs在经过沉积反应后表面的官能团和晶体结构发生了明显的变化,而且随着沉积循环的增多,Pt纳米粒子的表面价态也发生了改变,零价金属态的Pt颗粒有助于加氢反应的进行。
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TB383.1

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本文编号：2518120