氧气浓度对气相爆轰合成纳米碳球的影响

发布时间：2019-09-25 02:28

【摘要】：以氧气和苯为反应物,采用气相爆轰法制备纳米碳球是一种新兴的碳纳米材料的制备方法,通过X射线衍射(XRD)进行物相分析,并通过透射电镜(TEM)进行形貌分析,观察了产物的晶粒大小。结果表明,纳米碳球的尺寸在30~50nm之间,随着氧气浓度的增加,产物晶粒尺寸变小,分散性也变好,团聚程度降低。同时发现,反应物的初始浓度对气相爆轰合成纳米材料有重要影响。此外,还对气相爆轰合成纳米碳球的形成机理进行了讨论。
【图文】：

燃烧气体,爆炸产物,苯蒸气,氧气

图１燃烧气体与燃烧产物平衡组分的关系Ｆｉｇ．１Ｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐｏｆｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｇａｓａｎｄｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｐｒｏｄｕｃｔｓ后，利用高能点火器连接的火花塞产生的电火花引爆气体，待爆轰管降至常温后，排除管内气体，开始收集产物，备用分析。２．２实验原理本实验是利用苯的易挥发、易爆燃的特性，其沸点为８０．１℃，实验时加热爆轰管至１２０℃，此时苯液体已经变为苯蒸气。根据文献，燃烧气体与燃烧产物平衡组分的关系如图１所示。由图１可知，氧气和苯的浓度比在１．０～３．０之间时，爆炸产物主要为ＣＯ（ｇ）、Ｈ２（ｇ）、Ｃ（ｓ）。苯蒸气和氧气在负氧平衡下生成富余的游离碳，爆炸时产生的高温高压提供了有利条件，产物相对纯净。Ｃ６Ｈ６（ｇ）＋Ｏ２（ｇ迤→）ＣＯ（ｇ）＋Ｈ２（ｇ）＋Ｃ（ｓ）式中：ｇ代表气体，ｓ代表固体，反应后收集黑色粉末。表１为氧气和苯不同浓度比时爆炸产物的主要成分。将表１中的各产物分别做样品１～样品８，具体的实验参数如表２所示。表１爆炸产物主要成分分布Ｔａｂｌｅ１ＤｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｍａｉｎｐｒｏｄｕｃｔｓｆｒｏｍｅｘｐｌｏｓｉｏｎＶ（Ｏ２）／Ｖ（Ｃ６Ｈ６）ＯＢＭａｉｎｉｎｇｒｅｄｉｅｎｔｓｏｆｅｘｐｌｏｓｉｏｎｐｒｏｄｕｃｔｓ１．０－３．０－ＣＯ（ｇ），Ｈ２（ｇ），Ｃ（ｓ）３．０－７．５－ＣＯ２（ｇ），ＣＯ（ｇ），Ｈ２Ｏ（ｇ），Ｈ２（ｇ）７．５－８．０＋ＣＯ２（ｇ），Ｈ２Ｏ（ｇ），Ｏ２（ｇ）表２实

分析图,爆轰合成,纳米碳,氧气浓度

图２不同氧气浓度比下气相爆轰合成纳米碳球的Ｘ射线衍射图谱Ｆｉｇ．２ＸＲＤｐａｔｔｅｒｎｓｏｆＣｐｒｅｐａｒｅｄｂｙｇａｓｅｏｕｓｄｅｔｏｎａｔｉｏｎｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔＯ２ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ一个较大的鼓包，说明碳产物主要为非晶型结构。所有样品在２６．５°左右的（００２）峰都非常尖锐，说明部分无定形碳石墨化程度较高。通过对比可知，当反应气体浓度增加时，反应体温度和压力都将提高，产物的结晶度相应提高。由于样品８工况熄爆，说明当反应气体氧苯比较小时，不能达到爆炸极限，从而熄爆。苯的爆炸极限为１．２％～７．８％，而此时超出爆炸极限，故未能引爆。３．２ＴＥＭ分析图３为样品１～样品７的ＴＥＭ图。通过ＴＥＭ图可知，所合成的碳纳米颗粒呈现球状，直径分布在１０～６０ｎｍ之间，碳球形状较为均匀。当反应物浓度增加时，产物的分散性变好，团聚现象减弱。样品１～样品３氧苯比均大于２，此时氧气充足，爆后温度较高，颗粒的运动速率较大，颗粒的碰撞次数和频率也相应增加，此时产生的颗粒粒径较小，形成的碳球形状也较为规则。从图３中可知，，样品１～样品７的结晶度不同，这是由于碳球形核的过程中不同的氧苯比气体反应后爆轰温度不同所致，体系温度的变化使碳原子在排列时碳层的致密度和结晶程度会有所不同。有部分碳球会粘连在一起形成链状结构，甚至有重叠现象。图３样品１～样品７的ＴＥＭ图Ｆｉｇ．３ＴＥＭｉｍａｇｅｓｏｆＳａｍｐｌｅ１－Ｓａｍｐｌｅ７１７第１期李晓杰等：氧气浓度对气相爆轰合成纳米碳球的影响
【作者单位】：大连理工大学工业装备结构分析国家重点实验室;
【分类号】：O613.71;TB383.1

【参考文献】