负载型多孔材料的设计、合成及其催化性能研究

发布时间：2019-11-20 00:05

【摘要】：多孔材料是人们日常生产生活中一类重要的应用材料,在异相催化、气体储存与分离、光电和传感等领域都有着重要的应用。本论文在负载型多孔材料应用于催化方面进行了一定的研究,设计、制备了新型的负载型多孔材料,并对其结构和催化性能进行了研究和探讨。(1)以水分散性的苯胺寡聚体纳米线作为模板,利用自下而上的方法成功制得了金.二氧化硅介孔纳米线管。中间体纳米线模板.金.二氧化硅复合体具有类似三明治状的结构,在煅烧后大部分的金粒子被固定到二氧化硅介孔管的内壁中,防止了金粒子的聚集、脱落和长大。得到的金.二氧化硅介孔纳米管的比表面积较大,具有大量介孔孔道和管腔的一维开放孔道,同时对苯胺寡聚体纳米线模板表面所负载的金纳米粒子的含量和粒径进行了探讨,通过催化经典的染料四硝基苯酚降解反应来检测其催化性能。(2)利用框架内部表面工程策略和思路,通过调节两种二醛单体(2,2’-联吡啶-5,5'-二甲醛即2,2'-BPyDCA和4,4’.联苯二甲醛)的比例,与四氨基单体PyTTA进行醛胺缩合,得到了一系列含有两种含氮配体(联吡啶基团和亚胺键结基团)的X% BPy COF(X为25,50,75,100),通过改变二醛单体2,2'-BPyDCA的加入比例,首次实现了对COF材料内含氮配体量的调控。(3)将合成的亚胺类二维共价有机框架X% BPy COF(X为25,50,75,100). TF-BD COF和BiPh COF进行负载了贵金属催化剂醋酸钯分子,通过框架内的含氮配体(联吡啶基团和亚胺键结基团)对醋酸钯从分子级别水平上进行络合和控制,同时研究了醋酸钯负载量与含联吡啶的二醛单体2,2'-BPyDCA加入量之间的关系。(4)对负载醋酸钯后的各框架材料Pd(Ⅱ)@X% BPy COF(X为 25,50,75,100).Pd(II)@TF-BD COF.Pd(II)@BiPh COF进行了测试表征,通过孔径分布模拟、XPS等测试手段研究了醋酸钯分子在各COF内部的络合作用和位置；对负载醋酸钯后的四种框架材料Pd(Ⅱ)@X%％BPy COF(X为25,50,75,100)进行了催化性能测试,选取Heck反应进行催化性能的测试和比较。(5)将四种框架材料X%BPy COF(X为25,50,75,100)进行络合两种金属化合物,首先络合氯代(1,5-环辛二烯)铑,然后再络合醋酸钯,对得到的Rh(Ⅰ)/Pd(Ⅱ)@X% BPy COF(X为25,50,75,100)进行测试表征,首次实现了COF进行负载双金属,并对两种金属配合物在框架内部的络合作用和位置进行了研究。
【图文】：

的条件下加热碳化获得的活性炭和木炭等材料。多孔材料其实就是一类内部含有逡逑孔道的材料，孔道分布或有序或无序，，孔径大小或均一或不均一。天然多孔活性逡逑碳材

本文编号：2563302