具有抗烧结性能纳米金催化剂的制备与反应性能研究

发布时间：2020-03-12 05:39

【摘要】：负载型纳米金催化剂的性能与载体的种类和金纳米粒子的尺寸密切相关。由于碳纳米管具有独特的结构和形貌、大的比表面积和优良的物理化学性质,所以通常被用作载体材料。金纳米粒子表面活性很高,在催化、生物标记、传感等很多研究领域得到了广泛而深入的应用。在碳纳米管上负载金纳米粒子可充分发挥二者间的协同作用。然而在催化剂预处理及反应过程中,由于较小的金纳米颗粒表面能大,易发生团聚和烧结,从而导致催化活性的降低。这严重影响了碳纳米管负载纳米金催化剂的应用前景。基于上述原因,本文以制备高热稳定性的碳纳米管负载纳米金催化剂为出发点,探索了催化剂结构、不同氧化层包裹及介孔结构氧化物对催化剂活性和热稳定性的影响,并取得了一些研究成果,具体内容如下：1经过多壁碳纳米管的改性处理,金纳米粒子的负载和二氧化硅层的包裹,以及焙烧过程,我们成功制备了具有空心管道介孔结构的碳纳米管负载Au的催化剂(Hollow Tubes Mesoporous Structure, HTMS SiO2/Au)。利用XRD、TEM、UV-vis等测试方法对催化剂进行了表征。最后以对硝基苯酚的还原为探针反应考察了催化剂的催化活性以及重复使用性能。结果表明HTMS SiO2/Au催化剂在650℃焙烧后金纳米粒子仍然具有很好的抗烧结性能,并且不同的焙烧温度对催化剂的结构和性能有着重要的影响,在550℃焙烧的催化剂具有最好的催化活性,并且在重复使用5次之后反应活性没有明显的变化。2在制备了Au/CNTs后,分别用TiO2、ZnO、SiO2三种氧化层封装,经焙烧处理得到MOx/Au/CNTs催化剂。利用XRD、HRTEM、EDX等表征手段研究了不同氧化层对MOx/Au/CNTs催化剂热稳定的影响。最后以对硝基苯酚的还原反应考察了不同氧化层对碳纳米管负载金催化剂性能的影响,并且探索了可能的反应机理。结果表明,不同的氧化层对金纳米粒子的团聚都有着很好的抑制作用,其中二氧化硅层负载的SiO2/Au/CNTs催化剂具有最好的热稳定性。在催化剂性能的评价反应中TiO2/Au/CNTs催化剂的催化性能最好,在重复使用5次之后仍然具有很高的催化活性。3为了增加反应介质的传递速率,以改性多壁碳纳米管为载体在其表面负载金纳米粒子制备得到Au/CNTs,接着以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,在碱性条件下进行二氧化硅层的负载。最后在550℃焙烧制得表面氧化层具有介孔结构的介孔SiO2/Au/CNTs催化剂。利用TEM、N2吸附-脱附、UV-vis等方法对其进行表征。结果表明,经过表面活性剂处理的二氧化硅层具有介孔结构,催化剂具有大的比表面积,并且在550℃焙烧仍然具有很好的抗烧结性能。在对硝基苯酚的还原反应中发现,催化剂的催化活性和重复使用性能得到了进一步的提升。
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TB383.1

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