β沸石-ZIF-8复合物小球的制备与表征

发布时间：2020-03-10 20:39

【摘要】：当今世界能源环境问题严重,如何使石油等燃料快速裂解、减少副产物,如何储氢,如何吸附CO_2温室气体,如何吸附重金属离子等都是当今世界科学家们研究的热门话题,我们也要考虑一旦石油化石燃料耗尽,我们将使用哪种可循环利用的碳氢化合物。科学家们努力尝试利用分子筛来解决这些问题,同时也创造更好性能的孔材料,如MOFs和COFs,为解决这些问题带来了希望。这三类材料都具有独特的结构和性质,在石油工业、环境保护和生物医药等方面具有重要意义。沸石分子筛是一类具有很高热稳定性和较强酸性的多孔骨架材料,其中β沸石具有12元环结构;MOFs是一类具有高比表面积、且孔道结构十分多样和可修饰调节的材料,ZIF-8是MOFs材料中结构比较独特、性能比较优异的一个。本论文的主要工作包括以下几个部分:1.由于沸石材料具有酸性催化位点和多孔的性质,因此沸石被广泛应用在工业催化领域,但是由于沸石属于微孔结构材料,在催化应用中很容易产生积碳等效应,影响其使用寿命和催化性能,因此科学家们设想通过引入介孔等多级孔结构来优化它的催化性能;另外,球形的形状在实际应用中更容易操作。本文利用离子交换树脂作为硬模板,水热条件为120℃9天,成功合成了多级孔β沸石小球,且此多级孔β沸石小球有较高比表面积和良好的机械性能。它在298K温度下对CO_2的吸附量是N_2吸附量的7倍,它在273K温度下对CO_2的吸附量是CH_4吸附量的4倍,因此它可以被用作气体选择性吸附分离材料;另外,为了最优化合成β沸石小球,本文准备了另外两组不同水热合成条件下的反应,并得到了只具有微孔的β沸石小球。2.由于沸石材料和MOFs材料都有各自的优缺点,本部分研究目的是希望得到沸石分子筛与MOFs复合的材料,这种材料由两种不同的多孔材料组成,可能会具有新的或者更好的性质,而这可以拓宽各自的应用范围。本文利用加热法在多级孔β沸石小球的孔道中合成ZIF-8晶体,并得到主客体复合物小球,对其进行热稳定性方面的测试,发现复合物小球具有非常好的热稳定性,但是它的比表面积有所下降。总的来看,这种复合材料在催化上有潜在的应用价值。3.为了将具有不同催化性能或分离性能的材料结合在一起,核-壳复合方式是最为合适的,因为壳层的存在可以控制进入内部核的物质,这在选择性催化和气体选择性吸附分离等领域有重要意义。本文先利用甲酸钠处理,促进了ZIF-8的生长,之后利用水热合成法得到了具有核-壳结构的β沸石-ZIF-8复合物小球,对其进行气体吸附测试,发现核-壳复合物小球具有良好的热稳定性和较高的比表面积。它在298K温度下对CO_2的吸附量是N_2吸附量的6倍,它在273K温度下对CO_2的吸附量是CH_4吸附量的5倍,因此它可以被用作气体选择性吸附与分离材料,在工业上有很大用途。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ424.25;TB33

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本文编号：2586132