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磁性多功能高分子纳米复合粒子的制备与性能研究

发布时间:2020-03-18 20:00
【摘要】:近年来,随着纳米科技的发展,纳米材料也越来越受到人们的瞩目,因其具有突出的物理和化学性能,可以应用在多个领域,这其中就包括各种水体污染的治理。尤其是由不同组分纳米尺度的材料组成的纳米复合材料,因其兼具不同组分各自的功能,有时甚至会获得一些额外的新功能,从而在水处理应用过程中更加地引人注目。但是,在制备纳米复合材料时,会包含多个反应步骤,所以纳米复合材料的制备具有耗时长、过程复杂以及可控性差等缺点。因此,本论文将从简化制备步骤,改善纳米复合材料的应用性能等方面展开研究工作,具体内容如下:(1)聚苯乙烯/四氧化三铁@聚苯胺(PS/Fe_3O_4@PANi)纳米复合粒子的制备及吸附性能的研究本章提出了一种简单而直接的方法成功地制备出以聚苯乙烯(PS)粒子为核、磁性四氧化三铁(Fe_3O_4)纳米粒子为中间层以及具有吸附能力的聚苯胺(PANi)为外壳的多功能纳米复合粒子。具体而言,首先利用静电作用驱动的自组装过程,将通过化学共沉淀法合成的带正电的Fe_3O_4纳米粒子直接沉积到无皂乳液聚合制备的、带负电的PS粒子表面;随后,以预制的PS/Fe_3O_4纳米复合粒子为种子,利用“溶胀-扩散-界面聚合法”,实现了PANi壳层在PS/Fe_3O_4纳米复合粒子表面的原位沉积。在上述制备过程中,无需对PS粒子、Fe_3O_4纳米粒子以及PS/Fe_3O_4纳米复合粒子进行任何的表面修饰或改性,因此多功能纳米复合粒子的制备可以被有效地简化。而且,通过简单地改变Fe_3O_4纳米粒子和苯胺单体的用量,可以实现PS/Fe_3O_4@PANi纳米复合粒子组成和形貌的调控。最后,以所得纳米复合粒子为吸附剂,考察了其对水相中Cu~(2+)的移除效果。结果表明,PS/Fe_3O_4@PANi纳米复合粒子对Cu~(2+)的吸附是一个准二级动力学模型,并符合Langmuir等温线模型。在pH为5时,PS/Fe_3O_4@PANi纳米复合粒子的最大吸附容量为181.5 mg/g。而且,由于Fe_3O_4纳米粒子的存在,这些纳米复合粒子可以利用外部磁场来实现回收,同时再生的粒子可以重复使用8次而不出现吸附性能的明显衰退。(2)聚苯乙烯/四氧化三铁/类沸石咪唑酯(PS/Fe_3O_4/ZIF-8)纳米复合粒子的制备及吸附性能研究本章提出了一种简单、可控的制备方法,成功地得到了具有不同形貌的PS/Fe_3O_4/ZIF-8纳米复合粒子。其大致的制备过程如下:首先,将分散聚合法制备的表面疏水的PS微球与利用共沉淀法合成的表面亲水的Fe_3O_4纳米粒子在水相中混合,后者将扮演固体稳定剂的角色自发地吸附到PS微球的表面,从而得到PS/Fe_3O_4纳米复合粒子;其次,在制备ZIF-8的前驱体溶液中加入PS/Fe_3O_4纳米复合粒子,生成的ZIF-8颗粒会组装到PS/Fe_3O_4纳米复合粒子的表面,进而形成具有蓝莓状形貌的PS/Fe_3O_4/ZIF-8纳米复合粒子;最后,采用种子生长法,使得PS/Fe_3O_4纳米复合粒子表面的ZIF-8颗粒生长并彼此之间发生融合,从而得到具有核壳形貌的PS/Fe_3O_4/ZIF-8纳米复合粒子。最后基于ZIF-8表面的Zn~(2+)和咪唑环可以和不同的染料分子的官能团发生结合,达到去除染料的目的,实验结果表明PS/Fe_3O_4/ZIF-8纳米复合粒子以及核壳状的PS/Fe_3O_4/ZIF-8纳米复合物均对刚果红(CR)具有吸附性能,其中蓝莓状PS/Fe_3O_4/ZIF-8纳米复合粒子对刚果红的吸附符合准二级动力学模型,且由Langmuir模型探究表明,整个吸附机理符合单层吸附,其中最大吸附容量可以达到311.5 mg/g。同时,基于Fe_3O_4的引入,该纳米复合粒子可以重复使用10次而不出现吸附性能的明显降低。除CR染料以外,蓝莓状PS/Fe_3O_4/ZIF-8纳米复合粒子还对亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)具有吸附性能。(3)聚苯乙烯/四氧化三铁/钯@聚吡咯(PS/Fe_3O_4/Pd@PPy)纳米复合粒子的制备、表征及催化性能的研究本章发展了一种简单且有效的制备途径,采用溶胀-扩散-界面聚合法,以第二章中制备的PS/Fe_3O_4纳米复合粒子为种子,利用吡咯和氯化钯(PdCl_2)分别作为单体和氧化剂,成功地将Pd@PPy纳米复合物沉积到了种子粒子的表面,即得到多功能的PS/Fe_3O_4/Pd@PPy纳米复合粒子。由于PS粒子、Fe_3O_4纳米粒子以及PS/Fe_3O_4纳米复合粒子不需要进行任何的表面预处理,而且Pd@PPy纳米复合物可以由PdCl_2和Py一步反应制得,因此PS/Fe_3O_4/Pd@PPy纳米复合粒子的制备过程显得非常的简单。此外,所提出的制备过程具有良好的可控性,即通过简单地改变加入的吡咯单体浓度,可以有效地实现PS/Fe_3O_4纳米复合粒子表面Pd@PPy复合物壳层厚度的控制。尤为重要的是,因PS/Fe_3O_4/Pd@PPy纳米复合物中PdNPs的催化作用和PPy的富集作用,其在催化降解亚甲基蓝(MB)的反应中展现了优异的性能,结果表明当PPy壳层最薄时,催化反应最快可在9 min内达到100%降解率,通过考察NaBH_4浓度对催化结果的影响,证明随着NaBH_4浓度的增加,催化效率增强。通过对催化剂用量的考察发现,随着催化剂含量的增加,催化效率增强。并且由于引入了磁性纳米颗粒,在回收催化剂时方便快捷,催化反应循环次数可以达到9次,表明该纳米复合物可以多次循环利用。
【图文】:

介孔,黄酮类化合物,吸附作用,吸附剂


图 1-2 介孔碳对黄酮类化合物的吸附作用Fig. 1-2 Effectively adsorb of mesoporous carbon on the flavonoids处理中是比较常见的一种方法,,操作起来比较简便,同时吸离后可以再次利用。研究者选取合适的吸附剂会使吸附效

纳米催化剂,步骤


图 1-3 多孔 Au@Pd@Ru 纳米催化剂的合成步骤hematic representation of the preparation of porous Au@Pd@Ru nano- c
【学位授予单位】:江南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB383.1

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