二维纳米材料在能源与器件方面的应用与研究

发布时间：2020-03-21 08:54

【摘要】：自从石墨烯发现以来,二维纳米材料已经在能源,物理,化学和电子器件等多个领域展现出了广阔前景。近些年来,围绕着二维纳米材料独特的特性,高效光催化剂、高性能光电器件、柔性电子器件等应用成为了二维材料的研究热点。其中二维材料的高比表面积在制备高效光催化剂具有无可比拟的优势,二维纳米材料的超薄特性为制备微纳米尺度的器件提供可能,二维纳米材料的机械特性在加工可穿戴电子方面展现了优异的性能。尽管二维纳米材料具有各种优异的特性,在研究应用中仍需要解决几个方面的问题:一是大面积规整二维材料的制备问题,传统自下而上的方法合成的二维纳米材料尺寸小,通过气相沉积方法制备的二维纳米材料,电学性能又有所缺陷;二是如何合成高性能的二维纳米材料与完成相应的器件加工,例如单独的C3N4在催化过程中的电子和空穴容易复合,催化活性不高,基于石墨烯基的肖特基太阳能电池在在近红外波段光电转换效率仍然差强人意;三是制备具有优异机械性能和良好生物活性二维纳米材料生物器件,人体器官表面基本都是由柔软弯曲的,如何利用这些二维纳米材料,使其加工的器件能够完美的复合在人体和器官,而不损伤人体组织;四是二维纳米材料与新型信息科技的结合,例如二维纳米材料器件获得信息如何更有效的传递和利用,以及如何利用这些信息提供更可靠的数据分析。本文中,我们通过化学合成法、气相沉积法、转印法以及金属辅助剥离的方法,制备了多种二维纳米材料器件。通过掺杂、复合等手段提高了二维纳米材料本身的性能并利用等离子激元特性提高了相关光电器件的性能。我们还加工了多种可穿戴和可植入生物电子器件,测试其生理毒性并实现了器件无线传输,最终利用人工智能和数据驱动等手段成功实现器件的智能化,所取得主要成果如下:1、二维C3N4纳米片在水解氢上应用研究。通过将melem结合到g-C3N4,构建了一种新型g-C3N4/melem异质结构,制备了一种高性能的非金属光催化剂。该异质结不仅能够有效抑制电子和空穴的复合,还具有界面电荷极化协同效应,大大提高了催化产氢效率。与最初的g-C3N4相比,该低聚物的引入提高了聚合物产氢活性。这种异质结的最大产氢速率可达23mmol/g/h,是 melem 的两倍,比 g-C3N4提高了一倍;2、二维石墨烯纳米材料在等离激元器件上的应用研究。利用微纳加工的方法制备了规整的Ag纳米孔周期阵列(Ag NH),通过引入石墨烯,成功构建了金纳米膜-石墨烯薄膜-纳米孔三明治结构。该三明治结构实现了水平方向上Ag NH之间亚20nm分布以及垂直方向上Au NP和Ag NH两个结构之间亚纳米级分布。利用石墨烯构建了石墨烯-硅纳米线的光伏器件,根据Ag纳米材料的等离子元吸收带,成功证明了一种等离子激元可以将热电子注入到Si纳米线阵列的策略;3、二维硅纳米材料在可植入神经器件上的应用。通过PDMS印章成功的转印了超薄二维硅纳米薄膜,并利用转印后的硅纳米薄膜加工了一种新型的三维可植入神经器件阵列。这种神经器件阵列是一种多层堆集结构,每个神经元器件有两个硅基光电传感器,同时神经元器件里面有一层Fe,因而器件具有磁性制动的性能。该三维可植入神经器件具有空间光强分布映射能力,这对开发复杂集成的神经器件提供了很好的思路。4、二维MoSe2纳米材料在无线气体传感器上应用研究。通过引入金辅助机械剥离的方法,成功转移了大面积的二维MoSe2纳米材料。这种转移的大面积MoSe2纳米材料具有优异的电学性能,撕裂的MoSe2具有高达几百微米的横向尺度,为构建复杂的器件提供了可能。基于大片MoSe2,加工了三明治结构的表皮电子器件。该器件对NH3和NO2具有良好的选择性响应,并能够对浓度低至百万分之一(ppm)的气体仍保持快速(200 S)响应。该器件与云端信息系统结合,能够无线传输收集的数据并将数据存储到云端,这为环境监控和有毒气体检测提供了一种新的策略。5、二维MoS2纳米材料在柔性可拉伸电子器件上的应用研究,利用金辅助剥离的方法,制备了大片的二维MoS2纳米片。利用MoS2纳米片作为活化层,加工了一种集光电感应,温度监控等多种功能于一体的柔性可拉伸系统,该系统使用中国传统剪纸结构,大大提高器件本身的拉伸性,这为研究大变形柔性可拉伸电子系统提供了参考。6、基于神经网络的二维纳米材料智能器件研究。利用金辅助剥离的大面积MoSe2纳米片,制备了一种可穿戴的气体传感器手表,该手表对NO2具有优异的响应。通过引入Ag纳米颗粒,提高了传感器的感应性能,进一步与智能手表的集成,进一步证明该系统的可穿戴性和便携性。结合基于神经网络算法的机器学习和云终端共享传感器数据,构建一种可以在复杂风路预测污染源的方法。这为构建复杂的二维纳米智能器件提供了思路。
【图文】：

示意图,二维材料,能量存储,能量转换

逡逑图１．２三种转印技术的示意图［３７，３８］。（ａ）添加转印使用一种“蘸”有材料的印章，用物理气逡逑相沉积，溶液刮涂／组装，或者物理粘连的方式，将材料沉积在印章的表面，将印章贴在目逡逑标基底上，然后揭去印章，，最终实现材料转移；（ｂ）移除转印方法首先在目标衬底上沉积逡逑一层连续的材料，然后将印章接触到衬底上，选择性的移除材料，最后剩下目标图形的材逡逑料；（ｃ）整体转印法首先在转移材料基底上预先做出特殊的微纳结构，使用印章从材料基逡逑底上粘取具有纳米结构的材料，用印章转印这些材料到目标基底上，通过控制粘取速率将逡逑材料转印到目标衬底上，这种方法产量高并且精度高；逡逑在图１．２的所有三种方法中，印章可以通过对其表面化学修饰或表面结构化逡逑来调整印章与转印材料的粘合度

二维材料,原子振动,电流密度,贵重金属

这些ＭｏＳ２纳米球在５００ｍＡｇ－ｌ的电流密度下表现出１００９．２ｍＡｈｇ－ｌ的大比逡逑容量（图１．４邋ｅ）。由于其独特的结构，Ｍ0Ｓ２纳米球表现出优异的性能，即使在逡逑２０００ｍＡｇ－ｌ的电流密度下，容量也高达３５３．６ｍＡｈｇ－ｌ邋（图１．４ｆ）。逡逑１．３．２能量转换逡逑１．电化学催化剂逡逑为了满足社会不断增长的能源需求，除了储能之外，巨大而持续的研宄兴趣逡逑一直集中在清洁和可持续能源转换技术的进一步发展上。【６６＿６８］在这方面，ＨＥＲ，逡逑ＯＲＲ和ＯＥＲ在能量转换领域研究上具有重要意义。但所有这些反应都非常缓慢逡逑并且通常需要使用贵重金属作为催化剂，贵重金属的高成本和低选择性都极大地逡逑阻碍了这些材料的大规模生产。因此，设计和开发非贵重金属基催化剂势在必行，逡逑例如石墨烯，ＴＭＤ以及类石墨烯材料Ｃ３Ｎ４等。逡逑７逡逑
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TN03;TB383.1

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