非水相酶法制备抗菌吸紫外糖基材料的研究

发布时间：2020-03-30 12:00

【摘要】：本论文研究了以纳米纤维素为原料,以水杨酸、对氨基苯甲酸、肉桂酸、对甲氧基肉桂酸为酰化剂,在混合溶剂体系中利用固定化脂肪酶将酰化剂对以纳米纤维素为代表的高分子糖基化合物进行酯化改性。研究反应时间、反应温度、酶量、酰化剂摩尔比对酯化反应的影响,从而寻找最优的适合酰化剂的合成反应条件。利用FTIR、~(13)C NMR、TGA、UV-Vis-NIR、拉伸试验等现代分析技术对合成产物的理化性质进行表征,研究酶催化反应机理,产物的分子结构、热力学性质和光学性能。将纳米纤维素酯与聚乙烯醇有机结合制备复合薄膜,研究复合薄膜的力学性能和光学性能。同时利用振荡法对合成的纳米纤维素酯进行抗菌试验,研究产物对微生物的生理作用。研究结果表明,在该混合溶剂体系中脂肪酶催化合成纳米纤维素酯的最优反应条件:反应温度50℃,反应时间24h,脂肪酶用量0.15g/g~0.19g/g,反应摩尔比(酰化剂/纳米纤维素的脱水葡萄糖单元)为4。红外光谱结果表明,产物在1733cm~(-1)和1731cm~(-1)出现酯羰基伸缩振动峰;说明在脂肪酶的催化下水杨酸、对氨基苯甲酸、肉桂酸、对甲氧基肉桂酸与纳米纤维素发生了酯化反应。~(13)C NMR结果表明,产物分别在δ124~136ppm和δ173~178ppm出现了两个新的信号峰群,说明产物中存在酯基。热重分析结果表明,纳米纤维素酯的热稳定性比纳米纤维素提高8-10℃。UV-Vis-NIR的研究结果表明,纳米纤维素酯对UVC和UVB可实现完全吸收,而对可见光的透过率降幅分布在10%-25%。纳米纤维素酯/聚乙烯醇复合薄膜对UVC和UVB的吸收良好,但可见光透过率降幅分布在10%-40%。拉伸试验结果表明,纳米纤维素酯/聚乙烯醇复合薄膜的抗拉强度与纳米纤维素酯含量正相关。当纳米纤维素酯含量提升到10.0%时,抗拉强度达到49.5-50.7Mpa,增幅为29.6%-32.7%。抗菌试验结果表明,纳米纤维素酯对细菌类的大肠杆菌和真菌类的白地霉具有明显的抑制作用,并随着纳米纤维素酯量的增加,其抑菌率不断升高。纳米纤维素酯对大肠杆菌的抑菌率为79.92%-91.36%,对白地霉的抑菌率为91.78%-95.89%。最后,以蔗糖为原料,作为低分子糖类化合物的代表,并制备肉桂酸蔗糖酯,以同样方法研究了肉桂酸蔗糖酯的紫外吸收性能和抗菌性能。肉桂酸蔗糖酯的FTIR结果表明在脂肪酶的催化条件下,蔗糖与肉桂酸发生了酯化反应,酯化产物在1731cm~(-1)出现了酯基伸缩振动峰。肉桂酸蔗糖酯对UVC、UVB完全吸收,而UVA的吸收超过55%;对可见光的透过率超过90%。肉桂酸蔗糖酯对大肠杆菌的抑菌率为97.83%,对白地霉的抑菌率为96.04%。肉桂酸蔗糖酯的保湿效果良好,保水率达到76%。
【图文】：

取代度,对合,反应温度,可分

/MAS（Cross Polarization / Magic Angle Spinning，交叉极化魔角旋转）可分质以及溶解后其结构发生变化的固体物质，了解样品在固体状态下的结构样和 E-CNCs 样品均属于难溶物，适宜采用 400M13C CP/MAS NMR 对样将 CNCs 原样和 E-CNCs 放置在 400M 超导核磁共振波谱仪的样品管中，扫描 2h。重分析分析法（TGA）常应用于研究有机物和聚合物的物理变化和化学变化，从热力学性质。利用热重分析法可分析 CNCs 和 E-CNCs 的脱水、熔融和mg 样品放入坩埚中，升温程序设置为 20℃~690℃，升温速率 10℃/min，以气体，，氮气流速 20mL/min。果与讨论应温度对脂肪酶促 E-CNCs 合成的影响

取代度,对合,反应时间,酰化剂

华南理工大学工程硕士学位论文概率，从而提高酶与底物的结合效率；但另一方面，温度过高也可能使酶破坏而导致失活，从而降低酶促反应速率。酶分子中的活性中心与酰化剂活中心各基团的电荷种类及数量的影响。对于具有共轭结构或带有某些解化剂，表现出较高的反应催化活性。而 SA、PABA、CA 和 PMCA 均为易酰化剂分子。如图 2-1 所示，反应温度从 35℃升高到 50℃，SA、PABAA 酯化 CNCs 的产物 DS 不断增加，并达到最大值。但是随着温度超过 50℃的 DS 的降低幅度并不太大，主要是因为固定化的脂肪酶能够耐受更高的肪酶在反应体系的热稳定性，从而表现出较好的催化活性。因此，初步确中酶催化最适反应温度为 50℃。应时间对脂肪酶促 E-CNCs 合成的影响
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB34

【参考文献】