高压制备多元掺杂镁硅基材料的热电与力学性能研究

发布时间：2020-03-30 11:49

【摘要】：热电转换技术是一种利用热电材料的Seebeck效应、Peltier效应和Thomson效应将热能与电能互相转换的绿色能源技术,具有无机械运动、无噪音、无排放等显著优点,在最近几十年成为研究热点。Mg_2Si是一种适用于中温的半导体热电材料。其密度低、熔点高、原料价格低廉、无毒无污染等优点使之成为最有研究价值的热电材料之一。高温高压工艺近年来被越来越多地用于制备热电材料中,成为了对材料新型结构、独特性质的探索方式。本文采用高温高压工艺制备了Mg_2Si基热电材料。研究了Al、Bi、Sb三元掺杂Mg_2Si热电材料的热电性能,探究了SiC晶须与K_2Ti_6O_(13)晶须的复合对Mg_2Si基热电材料热电性能与力学性能的影响。主要成果如下:(1)研究了高温高压法一步合成Al、Bi、Sb三元掺杂的Mg_2Si热电材料Mg_(2.02-x)Al_xSi_(1-3y)Bi_(2y)Sb_y(x=0.03,0.06;y=0.01,0.02)的热电性能。所得样品除了主相Mg_2Si之外还存在部分无法确定的杂相。通过热处理可以消除部分杂相,并增加Bi原子的固溶度。Al掺入量x=0.06的样品相较于Al掺入量x=0.03的样品拥有更低的晶格热导率,说明Al能提高Bi、Sb掺杂所引起的点缺陷造成的声子散射。Mg_(1.96)Al_(0.06)Si_(0.85)Bi_(0.01)Sb_(0.005)样品在773 K取得最大热电优值(ZT=0.9),明显高于单掺杂Mg_2Si材料。(2)通过二次高压制备了质量较高、热稳定性良好的Al、Bi、Sb三元掺杂的Mg_2Si热电材料(Mg_(1.99)Al_(0.03)Si_(1-3y)Bi_(2y)Sb_y)。研究了Al掺量恒定的前提下Bi、Sb掺量对材料热电性能的影响。在掺量y≤0.015时,Bi、Sb的掺入能显著提高材料的电导率并降低晶格热导率。Mg_(1.99)Al_(0.03)Si_(0.955)Bi_(0.03)Sb_(0.015)样品在773 K得到了ZT值0.71。本组实验中Bi元素最佳掺量为0.03,远高于Bi的固溶极限1.3at.%,这可能是高压工艺与Al掺入共同作用的结果。(3)研究了SiC晶须与K_2Ti_6O_(13)晶须对Mg_2Si基热电材料热电性能与力学性能的影响。两种晶须都显著的提升了材料的抗弯强度、弯曲模量、硬度和断裂韧性,其中K_2Ti_6O_(13)晶须的提升效果更明显。K_2Ti_6O_(13)晶须的最佳掺量为1 wt.%,更大的掺量反而会略微降低材料的力学性能。晶须在Mg_2Si的高温高压合成过程中有一定阻碍作用,未完全反应的Mg单质使得材料呈金属特性,热电性能较差。(4)通过二次高压解决了晶须阻碍Mg_2Si合成的问题。二次高压的样品力学性能较差,可能是由于高压烧结产生的残余应力使得样品内部存在微裂纹。两种晶须对力学性能的强化效果显著,与一次高压相一致。晶须的复合降低了材料的电导率和晶格热导率,由于电导率的降幅要大于热导率,最终热电优值下降。总体而言,复合K_2Ti_6O_(13)晶须的样品力学性能和热电性能优于SiC晶须样品。
【图文】：

1.1 研究背景及意义随着中国经济的飞速发展，对能源的需求也不断增大。中国原油进口依存从 2012 的 57%增长至 2017 年的 68%。从以上数据可以看出，中国能源安全题日益突出。另一方面，在工业超速发展的同时，化石能源在使用过程中产生量的以二氧化碳为核心的排放物所引起的气候变暖、极端天气和雾霾等环境题已经严重影响了人体健康、社会活动、经济发展，成为当今社会无法回避的要问题[1]。为此，国家大力发展新型能源，如风能、太阳能、核能等。其中，电转换技术，具有无机械运动、无噪音、无排放等显著优点，在最近几十年成研究热点。目前，热电材料已被应用于极端环境下的同位素电池[2]、工业废热电[3]、汽车尾气发电[4]等各个领域。1.2 热电效应简介

积热容； νL为声子扩散的平均速率；dL为是材料的固有属性而难以被改变，因此，，降子的平均自由程。通过掺杂，固溶，纳米化声子闪射作用的强化来降低材料的晶格热度半导体材料中自由电子和自由空穴的平衡子或自由空穴）决定了半导体的 n、p 两种知，载流子浓度同时影响着材料的 Seebec是难以通过对单一参数的调控来提高热电载流子浓度的提高，电导率和载流子热导率先提高后降低。因此需要将载流子浓度控制电优值。一般情况下这个区间为 1019-1021
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB34

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本文编号：2607506