金属膜上颗粒二聚体中表面增强拉曼散射的热点分布研究

发布时间：2020-03-31 03:20

【摘要】：表面等离子体是指金属与介质的界面处的自由电子在电磁场作用下共同振荡,这种振荡元激发可视为量子化的准粒子,具有很多新颖的光学特性。金属纳米颗粒中的自由电子受到电磁场作用时,由于纳米颗粒尺寸结构的限制,其中的自由电子只能在表面做集体振荡,称之为局域表面等离子体(localized surface plasmons,LSPs)。这种表面等离子体共振可以导致纳米结构中电磁场重分布,表面增强拉曼散射(surface enhanced Raman scattering,SERS)正是利用金属纳米结构电磁场增强作用来增强微弱的拉曼散射信号,增强效率可达10~4-10~6甚至更高。表面等离子体能够突破衍射极限,可以实现纳米尺度的光信息传输与处理。另外表面等离子体的独特特性,使得它在高灵敏生物检测、传感和新型光源等领域获得了广泛的应用。这些方面总体研究方向是探索纳米结构中的局域电场增强效应。基于表面等离子体的共振传感器及表面增强光谱传感器已经实现了在生命科学中的广泛应用。目前,基于金属纳米结构的表面等离子体共振(SPR)所表现出的超敏感特性使无标记的单分子探测成为可能。在这项工作中,颗粒异二聚体-金膜系统由不同材料颗粒(Ag-Au,Ag-Pd,Ag-Cu)搭配为颗粒异二聚体放置在金膜上的组成。受到材料影响的热点分布可以通过金属纳米颗粒异二聚体-金膜系统的电场分布来确定。金纳米颗粒和银纳米颗粒在Au-Ag二聚体系中的聚集效应不明显。然而,对于Pd-Ag二聚体-金膜系统,在Ag纳米颗粒下的热点聚集效应略大于Pd纳米颗粒下。而且,Ag-Cu二聚体-金膜系中非均匀热点引起Ag纳米颗粒下的光强几乎比Cu纳米粒子下的光强度高100倍。这些结果进一步由表面电荷分布和波长依赖性证实,并通过等离子体杂交理论进行分析。并且介电Si膜上的颗粒异二聚体的数据证明了在这种聚焦现象中在金膜表面上感应出的感应电荷的重要性。我们的发现拓宽了对不同材料中表面等离子体耦合的理解,这可能在表面等离子体相关领域具有很大的应用方面。纳米技术负责发现具有可调电子、光学、机械和传输性能的新材料,以克服当今许多技术难题。在过去二十年中,纳米颗粒的合成具有惊人的性能,取得了巨大的进步。表面增强拉曼散射(SERS)是一种广泛使用的化学、生物学、物理学和材料科学,因为它可以增强固有的低分子拉曼散射截面,即使在单分子水平上,它的高表面灵敏度和振动光谱学被广泛用于定性和定量研究的指纹分析。目前,有两种增强机制被广泛接受。这些机制中的第一个是电磁(EM)增强,这是由与入射光耦合的弯曲金属表面的强表面等离子体共振引起的,其通常在大频率范围内增强拉曼光谱。这些机制中的第二种是化学增强(CE),其可以被认为类似于分子-金属络合物的地面电子状态与其由电荷转移(CT)引起的新的激发水平之间的共振拉曼过程金属表面和被吸附的分子。近年来,通过利用表面等离子体衰变产生的热点,等离子体激发的化学反应引起了越来越多的关注,因为它为研究化学反应开辟了一条新途径对SERS活性催化剂和控制金属催化剂上的化学反应。
【图文】：

米颗粒表面电子集体振荡；（b）金属电介质界面处表面电urface electronic collective oscillation of metal nanoparticles; (belectronic collective oscillation of metal dielectric interface.克斯韦方程组中有两个重要的参数，介电常数（ε）和质对电磁波中电场和磁场的响应特性。自然界中存的电场产生响应，但是迄今为止，人们还没有发现段）的磁场产生响应的天然材料。正式基于此，在般认为材料的相对磁导率 μr=1，从理论上讲，如果能为人们控制光与物质的互相作用提供新的调控手段构与入射电磁辐射的相互作用可以导致集体传导电子体共振（the Localized Surface Plasmon Resonances，，从而在附近产生大的电场.各种LSPR模式的激发在子和其他多极模式可以用球谐函数来表示，类似于表示方式. 金属纳米结构对于局域表面等离子体共

超高灵敏度、表面特异性、高光谱分辨率和高空间分辨率的原位技术。SERS[13]效应是由于当分析物位于或接近造币金属纳米结构时，分析物的拉曼信号被放大几个数量级。这些纳米结构的 SERS 增强强烈（如图 1.2）依赖于造币金属纳米结构的光学共振特性，这可以显着增强局部电磁场，这主要是由于表面等离子体共振（SPR）激发。自 2000 年以来，等离子体增强拉曼光谱（PERS）[14]领域的研究活跃，包括表面增强拉曼光谱（SERS），尖端增强拉曼光谱（TERS）和壳分离纳米颗粒增强拉曼光谱（SHINERS）。在这篇文章中，我们探讨了 SERS 的机制，并讨论了 SER热点-具有强烈的局部增强电磁场的纳米区域，可以实现分子“指纹”检测，生物分子分析和各种材料的表面表征[15]。特别是，我们讨论了由结合了 SERS 活性纳米结构和探针材料的混合结构产生的新一代热点，这些纳米结构和探针材料在探针材料表面具有强大的局部电磁场。表面拉曼信号的增强可以从弱 SERS 活性或SERS 无活性的材料获得高达五个数量级[16]。我们提供了 SERS 领域未来研究方向的详细概述，重点介绍了新型 SERS 活性纳米材料和纳米结构以及材料科学和技术的广泛应用前景。
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O657.37;TB383.2

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本文编号：2608481