二维过渡金属纳米材料的合成与电催化性能的研究

发布时间：2020-04-07 12:46

【摘要】：开发使用新型可再生能源是二十一世纪重要的发展方向,氢气作为绿色环保的清洁能源,是解决能源危机的重要能量载体。在众多制氢途径中电解水制氢是一种环保高效的能量转换技术,整个过程不依赖于传统的化石能源,不会排放对环境有害的物质,并且可以与其他清洁能源构成零碳排放的能源体系,满足人类可持续发展的理念,具有很好的应用前景。提升电极材料的催化活性,降低催化剂在氢气析出反应(HER)中的过电位可以提高电解水制氢的效率,是目前主要的研究方向,在众多电极材料中超薄二维纳米材料的表面原子可修饰,并且具有很大的比表面积,有利于提升催化剂的活性,在很多电催化反应中得到了应用。为了提升过渡金属材料的HER催化活性、降低贵金属材料的使用成本,本文通过利用二维纳米材料在电催化反应中的优势,运用原位转化的制备方法合成出了超薄的二维过渡金属合金纳米片,提升了催化剂的本征活性,充分暴露了反应的活性位点,使二维过渡金属材料在催化HER反应过程中展现出了可以与贵金属Pt/C催化剂性能相媲美的催化活性。基于此,本文开展的以下两项研究工作,为设计高效的二维过渡金属纳米催化剂提供了新思路。1.运用原位拓扑转化的合成方法首次在液相体系中将钼酸镍前驱物纳米片阵列原位还原为镍-钼合金纳米片阵列,制备出了超薄的二维镍-钼合金纳米片,通过在纳米尺度上的调控,对非贵金属材料进行了有效的改性从而提升了过渡金属催化剂在HER反应中的催化活性,这种超疏气Ni-Mo纳米片阵列电极在大电流下的催化活性甚至优于商用Pt/C催化剂。2.运用原位拓扑转化的合成方法首先将前驱物钴-铁水滑石还原成了钴-铁合金纳米片,利用具有高反应活性的金属原子钴和铁,在低温液相环境下将贵金属铂负载到了超薄二维钴-铁合金纳米片上,得到了 Pt相对含量为1%并且高度分散的二维钴-铁-铂纳米片,利用金属原子间的协同效应这种Pt含量只有1%的催化剂性能超过了商用Pt/C催化剂。
【图文】：

水反应是利用阳极催化剂和阴极催化剂在电解槽中将水分解成氢气和催化反应，是未来可再生能源系统和能量转换技术中最有发展潜力的催解水反应主要由两个电催化反应构成，分别是氧气析出反应和氢气析出两个电催化反应都受到电化学反应动力学的影响，所以降低氢气析出反反应过程中的活化能，调节电催化反应突破能鱼所需的能量，开发高效剂是这一领域主要的研究方向。［ＩＭ２］其中过电位是衡量催化剂在电化学重要指标之一，，具有低过电位的高活性催化剂才能有效降低能量的消耗，逡逑产的需要。［１３］在众多性能优异的氧气析出反应催化剂中，贵金属氧化物ｒ０２）以及二氧化钌（Ｒｕ０２）是目前运用最为广泛的析氧催化剂，同样贵在氢气析出反应中由于起峰电位接近零毫伏，展现出了超高的电化学活员广泛应用于电解水制氢。［１４－｜６］但是从节约成本的角度上来看，目前已化剂多为贵金属催化剂，这些贵金属元素价格昂贵而且在地球上的储量现可持续发展的道路，开发性能优异的廉价催化剂成为了近年来的研宄许多过渡金属合金、过渡金属硫化物、过渡金属氮化物以及过渡金属碳化２逡逑

纳米材料在催化电化学析气反应中有着很好的应用前米材料的制备、纳米阵列电极的构筑等方面实现对催化讨它们在氢气析出反应中的应用。逡逑应逡逑是二十一世纪以来最有发展前景的能量转换技术，可以将能量间歇性的以氢气和氧气的形式储存起来，其中全工作电极后由阳极的氧气析出反应（ＯＥＲ）和阴极的应所构成的电催化反应。１２７，２８］全电解水反应可以视为烧过程中能量释放的方式，可以实现零碳排放的能源生物质能所产生的驱动电力，构建了清洁高效的能源利再生能源的储备利用，同时电解水反应可以持续性的供生能源过程中受环境因素制约的缺点。逡逑＾逦Ｃ＾ｈｏｄｅ逦Ａｎｏｄｅ逡逑逦■
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ426;TB383.1

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本文编号：2617930