木质素制有序介孔碳及其应用探索
发布时间：2020-04-16 05:53
【摘要】：有序介孔碳由于它具有较大的比表面积与特殊的孔道结构。因此其在催化与电化学等领域都具有广泛的应用。并且由于生物质原料来源广泛易得可再生,因此近年来许多学者对采用生物质原料制备介孔碳材料也展开了研究。采用硬模板的方法制得的有序介孔碳由于其能够反相复制具有有序细观结构的有序介孔硅。因此,其合成的介孔碳材料有序性较高。它们更有利于金属颗粒的均匀负载与电解质离子的吸附和扩散。本论文主要通过硬模板法,采用木质素油为碳前体合成了有序介孔碳材料。并研究了有序介孔碳的电化学性能与其作为催化剂载体并负载Ru制备催化剂后在解聚松木反应中的解聚性能。主要研究内容及结果如下:(1)采用软模板法分别合成了两种有序介孔二氧化硅SBA-15与KIT-6。(2)将苹果木进行解聚后得到其中的不可萃木质素油,分别采用不同的碳前体蔗糖,酚醛树脂与不可萃苹果木木质素油填充至有序介孔二氧化硅的孔道中制得有序介孔碳材料,讨论了采用木质素油制备有序介孔碳的过程中的影响因素。结果表明,木质素油与甲醛可以通过硬模板法在孔道内聚合制备成有序介孔碳。(3)采用三电极体系对有序介孔碳材料CMK-3与MC进行了电化学性能测试。结果表明两种有序介孔碳材料具有一定的电容性能和很高的循环稳定性。在循环3000次后它们的比电容保持率为90%左右。(4)浸渍法制备木质素介孔碳Ru/MC催化剂。在催化剂解聚松木的实验中,使用Ru/MC得到的木质素油的收率最高达到了 87.9%,其次是Ru/CMK-3达到了 85.8%左右,最后是商业化的Ru/C其收率为61.7%。并且采用三种催化剂解聚松木得到的木质素油的成分大致相同。
【图文】：
一种有序介孔材料可以扩展到更大孔径范围从而使其应用更加广泛［１９］。于是人们选用逡逑表面活性剂这种较大分子组装体作为导向剂以形成中孔。第一种有序的介孔材料由逡逑Ｍｏｂｉｌｅ公司研宄小组于［２（）］报道了使用表面活性剂分子合成的ＭＣＭ－４１（如图１－１所示）。逡逑由于这个发现，后续便成功合成了各种具有有序的介孔结构形态的材料。有序介孔材逡逑料的特征在于其高孔隙度和不同的孔隙之间四通八达的连通性，和井然有序的孔道，逡逑甚至是在自然环境下的化学惰性以及很大的内外比表面积。然而这些都可以通过调节逡逑合成时的条件和改变表面活性剂的种类来实现。逡逑如赵和同事们在酸性介质中使用非离子三嵌段共聚物，成功地合成了高度有序的逡逑中空圣塔芭芭拉非晶体系列（ＳＢＡ）的二氧化硅，其孔径达３００埃米特别说明了逡逑使用三嵌段共聚物（ＰＥ0２Ｇ－ＰＰ0７0－ＰＥ０２0）作为结构导向剂合成的ＳＢＡ－１５，其壁厚均逡逑匀，内部的孔结构畅通发达［２２１。由于ＳＢＡ－１５的孔壁尺寸较大具有较厚的孔壁这使得逡逑它具有更好的水热稳定性和整体的机械强度。并且它的整体形貌呈现出整齐的六方逡逑状。也基于这一优点，在采用坚固的硬模板法合成有序中孔碳的过程中，ＳＢＡ－１５是逡逑一种十分合适的的纳米模板剂。逡逑在迄今为止发展起来的介孔二氧化硅中
个是软模板的方法。在软模板法中，通常，各种类型的表面活性剂被当作合成各种有逡逑序介孔材料的导向剂。并且这些表面活性剂模板剂通常不是成型坚硬的固体模板。因逡逑此也称为软模板模板方法如图１－２所示。逡逑逦■■丨邋逦逦？逡逑Ｓｕｒｆａｃｔａｎｔ邋ａｎｄ逡逑Ｐｒｅｃｕｒｓｏｒ逦４逡逑Ｌ＾Ｊ逦５逡逑４逦５逦６逡逑？逦逡逑图１－２软模板法制备多孔材料逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｅｎｄｏｔｅｍｐｌａｔｅ邋（ｓｏｆｔ邋ｍａｔｔｅｒ邋ｔｅｍｐｌａｔｉｎｇ）邋ｍｅｔｈｏｄ邋ｆｏｒ邋ｐｏｒｏｕｓ邋ｍａｔｅｒｉａｌｓ逡逑这种“纳米硅铸造”过程中，多孔固体用作模板代替表面活性剂。从而，，这种方法逡逑也被称为“硬物质模板”法。用无机前体填充了框架的空心空间，然后在合适的条件下逡逑固化。就这样，在删除填充的模板剂之后，模板的孔隙系统被复制为“负像”［３４］。那么逡逑就可以得到具有大比表面积的共聚物材料如图１－３所示。逡逑？逡逑S肧霉玈缅义希樱铮欤椋溴澹簦澹恚穑欤幔簦邋危停澹螅铮穑铮颍铮酰箦义希颍澹穑欤椋悖徨义贤迹保秤材０宸ㄖ票付嗫撞牧襄义希疲椋纾保冲澹牛铮簦澹恚穑欤幔簦邋澹ǎ瑁幔颍溴澹恚幔簦簦澹蝈澹簦澹恚穑欤幔簦椋睿珏澹幔穑穑颍铮幔悖瑁╁澹妫铮蝈澹穑铮颍铮酰箦澹恚幔簦澹颍椋幔欤箦义希保梗梗材辏砟０宓姆椒ㄊ状伪灰氩⒊晒铣闪隋澹停茫停矗保碧岢隽肆街植煌义希村义
本文编号：2629459
【图文】：
一种有序介孔材料可以扩展到更大孔径范围从而使其应用更加广泛［１９］。于是人们选用逡逑表面活性剂这种较大分子组装体作为导向剂以形成中孔。第一种有序的介孔材料由逡逑Ｍｏｂｉｌｅ公司研宄小组于［２（）］报道了使用表面活性剂分子合成的ＭＣＭ－４１（如图１－１所示）。逡逑由于这个发现，后续便成功合成了各种具有有序的介孔结构形态的材料。有序介孔材逡逑料的特征在于其高孔隙度和不同的孔隙之间四通八达的连通性，和井然有序的孔道，逡逑甚至是在自然环境下的化学惰性以及很大的内外比表面积。然而这些都可以通过调节逡逑合成时的条件和改变表面活性剂的种类来实现。逡逑如赵和同事们在酸性介质中使用非离子三嵌段共聚物，成功地合成了高度有序的逡逑中空圣塔芭芭拉非晶体系列（ＳＢＡ）的二氧化硅，其孔径达３００埃米特别说明了逡逑使用三嵌段共聚物（ＰＥ0２Ｇ－ＰＰ0７0－ＰＥ０２0）作为结构导向剂合成的ＳＢＡ－１５，其壁厚均逡逑匀，内部的孔结构畅通发达［２２１。由于ＳＢＡ－１５的孔壁尺寸较大具有较厚的孔壁这使得逡逑它具有更好的水热稳定性和整体的机械强度。并且它的整体形貌呈现出整齐的六方逡逑状。也基于这一优点，在采用坚固的硬模板法合成有序中孔碳的过程中，ＳＢＡ－１５是逡逑一种十分合适的的纳米模板剂。逡逑在迄今为止发展起来的介孔二氧化硅中
个是软模板的方法。在软模板法中，通常，各种类型的表面活性剂被当作合成各种有逡逑序介孔材料的导向剂。并且这些表面活性剂模板剂通常不是成型坚硬的固体模板。因逡逑此也称为软模板模板方法如图１－２所示。逡逑逦■■丨邋逦逦？逡逑Ｓｕｒｆａｃｔａｎｔ邋ａｎｄ逡逑Ｐｒｅｃｕｒｓｏｒ逦４逡逑Ｌ＾Ｊ逦５逡逑４逦５逦６逡逑？逦逡逑图１－２软模板法制备多孔材料逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｅｎｄｏｔｅｍｐｌａｔｅ邋（ｓｏｆｔ邋ｍａｔｔｅｒ邋ｔｅｍｐｌａｔｉｎｇ）邋ｍｅｔｈｏｄ邋ｆｏｒ邋ｐｏｒｏｕｓ邋ｍａｔｅｒｉａｌｓ逡逑这种“纳米硅铸造”过程中，多孔固体用作模板代替表面活性剂。从而，，这种方法逡逑也被称为“硬物质模板”法。用无机前体填充了框架的空心空间，然后在合适的条件下逡逑固化。就这样，在删除填充的模板剂之后，模板的孔隙系统被复制为“负像”［３４］。那么逡逑就可以得到具有大比表面积的共聚物材料如图１－３所示。逡逑？逡逑S肧霉玈缅义希樱铮欤椋溴澹簦澹恚穑欤幔簦邋危停澹螅铮穑铮颍铮酰箦义希颍澹穑欤椋悖徨义贤迹保秤材０宸ㄖ票付嗫撞牧襄义希疲椋纾保冲澹牛铮簦澹恚穑欤幔簦邋澹ǎ瑁幔颍溴澹恚幔簦簦澹蝈澹簦澹恚穑欤幔簦椋睿珏澹幔穑穑颍铮幔悖瑁╁澹妫铮蝈澹穑铮颍铮酰箦澹恚幔簦澹颍椋幔欤箦义希保梗梗材辏砟０宓姆椒ㄊ状伪灰氩⒊晒铣闪隋澹停茫停矗保碧岢隽肆街植煌义希村义
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