多孔碳基固体磺酸颗粒的可控制备与应用

发布时间：2020-04-17 03:27

【摘要】：固体酸催化剂从定义上讲是指能提供质子或接受电子对的固体。相比于液体酸,固体酸具有易分离回收、结构与酸性可调控、催化活性高等优点,因此固体酸催化剂受到了诸多科研工作者的关注。无论国内还是国外,人们深入地研究了各种固体酸催化剂,在合成方法和种类开发方面有了很大的进展。目前,固体酸催化剂已有数百种,根据催化剂的组成和性质特点分类,主要有沸石分子筛、酸功能化的二氧化硅、杂多酸、金属氧化物、金属有机骨架材料(MOFs)、酸性离子交换树脂和碳基磺酸材料等。由于传统磺酸催化剂的酸位密度低、孔径小、比表面积低,这不利于生物柴油的制备。本论文以三种不同的碳前驱体制备出了多种磺酸催化剂,并探讨了焙烧温度和硫酸用量对材料的孔径分布与强酸位密度的影响,总结出材料的物化性质对催化高级脂肪酸酯化的性能的影响,并探究了部分材料其对碱性物质苯胺的吸附性能。论文主要的研究内容包括:(1)以生物质蔗糖为碳源,无机盐氯化钠为造孔剂,硫酸为磺化剂,利用喷雾干燥结合后磺化的方式,我们第一次成功地合成出一种粒径均一、球形度好的多孔碳基磺酸催化剂。在最优化的条件(磺化温度150 o C,磺化时间24 h)下,所得到的催化剂具有相互连通的多级孔道,高的比表面(828 m2/g)和高的强酸位密度(1.019mmol/g)。该磺酸催化剂在油酸的酯化中具有优异的催化活性和热稳定性。以典型样品SN-150C-24 h为催化剂,油酸的转化率高达97.01%,重复使用5次之后,油酸的转化率仍维持在82%以上。与商业化的大孔磺酸树脂和酸性分子筛相比,本章所制备的多级孔碳基磺酸催化剂在高级脂肪酸酯化的性能方面具有明显的优势。(2)以酚醛树脂为基质材料,表面活性剂F127和硅源TEOS为造孔剂,硫酸为磺化剂,一步法合成介孔磺酸树脂。该材料具有不错的比表面与较大的孔径,磺酸基密度高达0.995 mmol/g,且内部结构由许多小球堆积而成,孔道发达,有利于催化长链的高级脂肪酸酯化。(3)以一种自身携带磺酸基的氨基酸(牛磺酸)为原料,少量的无机盐(氯化钠)为造孔剂,微流体喷雾干燥后焙烧,并用臭氧进行氧化,得到一种全新的固体磺酸材料。该催化剂具有不错的比表面、高的磺酸基团密度,在碱性污染物如苯胺的吸附与分离应用中具有良好的性能。
【图文】：

图 1.1 各类固体酸催化剂在化学工业应用中的占比[48]。ig. 1.1 Proportion of different solid acid catalysts used in chemical industry石分子筛

图 1.2 （a）Zeolite Y、Zeolite beta 和 ZSM-5 的结构模型[24]；（b）具有多级孔道的含锡的 Beta 分子筛应用于糖类化合物的转化[49]。Fig. 1.2 (a) Structural models of zeolites (zeolite Y, zeolite beta, and ZSM-5)[24]; (b)Hierarchical Sn-containing Beta zeolite used for the conversion of saccharides[49].
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ426;TB383.4

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本文编号：2630397