生物分子改性石墨烯复合材料的制备及水处理研究

发布时间：2020-04-17 03:55

【摘要】：本实验对氧化石墨烯(GO)表面进行了共价及非共价交联,探索石墨烯-生物分子杂化材料对金属离子的检测及吸附效果,以及对有机染料的吸附降解效果。在GO表面进行生物分子的修饰,使其具有生物体系的特定选择性,有利于实现对特定污染物的检测及分离。主要研究工作为:1.用氯乙酸对GO表面的环氧基进行亲核开环反应,并修饰上羧基,进一步地,利用羧基与牛血清蛋白(BSA)上氨基的酰胺缩聚反应,制备GO-BSA复合物并抽滤成膜,探究复合膜对几种金属离子以及有机染料的吸附。其中对氯金酸(HAuCl4)首次吸附量可达85.80%,对钴离子(Co2+)的首次吸附量为51.86%,过滤4次后,吸附量降低,与纯GO膜的吸附量一样。2.以BSA为还原剂和稳定剂制备荧光金纳米簇(AuNCs@BSA),在不同溶液环境中对Hg2+的检测具有灵敏性,最低检测限达0.0238 nM;进而将AuNCs@BSA与GO共价结合并抽滤成膜,探究对Hg2+的吸附效果以及膜的循环使用次数。首次吸附效率可达90.45%,循环分离次数可达7次。3.以葡萄糖制备的碳点(CQDs),作为二氧化钛(TiO2)的模板制备CQDs-TiO2纳米微球,用于与石墨烯泡沫杂化,制备的功能性GO-TiO2-CQD泡沫能够促进多种有机染料在自然条件下的催化降解。
【图文】：

示意图,迈克尔加成反应,杂化物,多巴胺

１．２石墨烯表面改性逡逑通过表面改性可以提高ＧＯ功能性，一般来讲，表面改性分为两种形式，共价结逡逑合以及非共价结合［７，２２＿２３］。如图１－１，ＧＯ的结构是纯碳元素组成的苯环构成的蜂窝状逡逑平面，可以通过７１－７Ｔ叠加的非共价形式进行改性。而ＧＯ的表面官能团更加丰富，在逡逑缺陷位置和边缘处存在不同类型的含氧官能团，小分子或高分子链可以很容易地通过逡逑与ＧＯ以及ＲＧＯ进行反应接枝到ＧＯ表面，如酰胺缩聚反应、羧基和羟基的酯化反逡逑应、以及环氧基的开环反应。ＲＧＯ是将ＧＯ还原到不同程度所得的产物，结构比ＧＯ逡逑更加完整，比纯石墨烯又多了少量的官能团，因此也可以实现复杂的改性方式［５，２４］。逡逑＾／Ｎｏｎｃｏｖａｌｅｎｔ邋Ｃｏｖａｌｅｎｔ邋＼逡逑Ｚ邋Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ邋ｂｉｎｄｉｎｇ逡逑￡Ｑｉ逦至：逡逑ｎ－ｎ邋ｓｔａｃｋｉｎｇ逡逑Ｐｏｌｌｕｔａｎｔ逡逑ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ逡逑图１－１石墨烯－生物分子结合作用力的图示逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｇｒａｐｈｅｎｅ－ｂｉｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ邋ｈｙｂｒｉｄｓ逡逑１．２．１石墨烯与ＤＮＡ的结合逡逑１．２．１．１共价结合逡逑通过Ｈｕｍｍｅｒｓ方法制备的ＧＯ缺陷及边缘含有大量官能团，，如羧基、羟基、酯逡逑基，通过共价结合可以增强界面交联，使Ｇ？与生物分子进行更为紧密的结合。而另逡逑一方面

示意图,芘丁酸,多肽,自组装

（ａ）邋ｒＧＯ－ＰＬＬ的合成步骤以及与ＨＲＰ的自组装过程，（ｂ）制备芘丁酸修ＲＧＤ多肽共价结合示意图。逡逑ｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｒＧＯ－ＰＬＬ邋ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ邋ａｎｄ邋ａｓｓｅｍｂｌｙ邋ｐｒｏｃｅｓｓ邋ｏｆ邋ｒＧＯ－ＰＬＬ邋ａｎｄ，邋（ｂ）邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｆｒｅｅ－ｓｔａｎｄｉｎｇ邋ｂｉｏｍｉｍｅｔｉｃ邋ｆｉｌｍ邋ａｃｅｌｌ邋ａｓｓａｙ．逡逑价结合逡逑数据库中鉴定的肽己被证明能与多种非生物表面结合。可以利作用来创造具有有趣的电子、光学或催化特性的杂化材料。多肽边缘或平面上，并能影响石墨烯的电子性质。用多肽与石墨烯形６逡逑
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB33;TQ424

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