二维层状材料异质结的耦合相互作用和光学性质研究

发布时间：2020-04-22 04:11

【摘要】：以石墨烯、二硫化钼、二硫化钨等为代表的二维层状材料以其优异的性能和巨大的应用前景引起了科研和工业界的广泛关注。二维过渡金属硫族化合物可以通过化学或者物理等手段进行带隙的调控,当其厚度变为单层的时候,由间接带隙变为直接带隙,发光效率也随之提高,从而在光电材料领域具有巨大的应用前景。除了二维材料外,近几年来,三卤化物钙钛矿同样成为光电材料领域的研究热点。其中全无机铯铅钙钛矿(CsPbX_3)吸收系数大、载流子扩散长度和寿命长,光致发光的线宽窄,荧光量子效率更是高达90%以上,同时可以通过调整卤素元素的配比实现带隙的调节。相比于有机-无机钙钛矿,其稳定性更高,是一种非常有潜力的光电子材料。而通过二维层状材料的相互堆叠所制备的异质结则进一步丰富了二维层状材料的种类,同时也因为异质结综合了不同组成材料的优异性质,为研究材料间的相互作用和能量或者电荷转移机制提供了一个平台。基于二维层状材料和钙钛矿所制备的异质结器件具有响应速度高、响应波长范围宽等优异性能。因此,为了进一步研究基于二维过渡金属硫族化合物和CsPbX_3异质结中的层间相互作用,研究界面处载流子的动力学和器件的光电性能,我们做了以下工作:1、设计和搭建了集成拉曼、荧光和光电流成像三种功能的系统。经过系统优化,大幅度提高系统的信号收集能力。在光路的基础上,通过LabVIEW程序的编写,将步进电机和Keithley 2612B源表联动起来,实现了光电流成像的功能。将该系统应用于材料表征和位置灵敏探测器(PSD)中显示该系统很好地达到了最初设计的目标,丰富了实验室中材料光学表征和光电探测的方法。2、研究了在单层二硫化钨(WS_2)和CsPbBr_3形成异质结之后,在两种材料的界面处载流子的转移过程。将机械剥离的单层WS_2和化学气象沉积方法制备的CsPbBr_3堆叠成异质结之后,使用不同波长的激光激发WS_2、CsPbBr_3及其它们的异质结,发现形成异质结之后两种材料出现了荧光淬灭的现象。进一步制备成单层WS_2和CsPbBr_3的异质结器件,发现其光电探测的性能得到了提升,说明了两种材料在形成异质结之后,光生电子转移到WS_2中,而空穴留在了CsPbBr_3中,界面处发生了电子-空穴对的分离,光生电子-空穴对的有效分离使得器件的性能得到了提升。3、研究了随着功率和温度变化,WS_2、CsPbBr_3及其异质结荧光的变化情况。在WS_2中,我们观测到了明显的激子、带电激子和双激子发光,以及双激子随着功率变化的超线性关系。在CsPbBr_3中,随着温度的升高,CsPbBr_3荧光出现了反常的蓝移现象,这是由于热膨胀在这个过程中起主导作用,并且通过变温发现室温下发光的是E峰,E峰随温度升高的反常变化可能是由于相变导致。形成异质结之后,低温下两种材料都出现了荧光淬灭现象,这是由于电荷转移引起的。
【图文】：

层状结构,硫族化合物,元素周期表,过渡金属

2（M为过渡金属元素，X为硫属元素）表示。如图1-1所示，M主要包括元素周期表中的第四副族（Ti、Zr、Hf）、第五副族（V、Nb、Ta）和第六副族（Mo、W）等，X主要为S、Se和Te[13-14]。图 1-1 元素周期表，半标亮的过渡金属硫族化合物的晶体结构部分为层状结构，标亮的为层状结构[13]。层状TMDs具有典型的“三明治”结构，，以二硫化钼（MoS2）为例，如图1-2(a)所示，一层的二硫化钼是由上下两层的S原子夹着中间的Mo原子层

展开图,二硫化钼,结构示意图,布里渊区

的二硫化钼堆叠而成的，层与层之间的间距约为0.65nm[15-16]。图1-2(b)为二硫化钼的布里渊区沿着高对称点展开的能带展开图，和石墨烯的能带结构相比而言，二硫化钼的结构比较特殊。二硫化钼布里渊区的能带所呈现出来的形态为一个平面，也就是说这个平面上的任意一个点和布里渊区的中心所形成的连线都会构成一个波数矢量（也称之为k矢量），而这个k矢量又都会与一个能级E(k)相对应。图中字母的物理含义为：Γ代表的是布里渊区的中心；H、K和Λ则分别代表的是布里渊区三个不同的高对称点；A、B和I分别代表的是电子从导带底跃迁到价带顶三种不同的方式，其中A和B为直接跃迁，I为间接跃迁；V1和V2代表的是两条分离的价带，而C1则代表的是一条导带；Eg和Eg’分别代表的是两种跃迁方式的能带间隙，前者为直接跃迁的能带间隙，后者为间接跃迁的能带间隙，其中Eg’为1.29eV
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB34

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