铁氮共掺杂的多孔碳材料MFC阴极的制备与催化性能研究

发布时间：2020-04-28 00:54

【摘要】：微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)是一种绿色能源,其利用富集在阳极的微生物作为催化剂氧化有机物,将化学能转化为电能。但是,目前MFC的产能效率普遍很低,其中阴极性能是影响产能效率的主要因素之一。金属铂(Pt)由于其高电催化活性是目前最好的氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)催化剂,但昂贵的价格和较少的资源储备限制了其广泛使用。因此,开发低成本、性能好的阴极催化剂对MFC的工业化至关重要。针对目前MFC存在的一些主要问题,本论文从催化剂成本及电催化性能出发,采用廉价过渡金属铁(Fe)与锌(Zn)作为金属离子中心合成金属有机框架(Metal Organic Frameworks,MOFs)材料,并以MOFs作为前驱体,通过高温碳化,成功制备了铁氮共掺杂的多孔碳材料,应用于MFC阴极并考察其性能。本论文研究了不同碳化温度对所合成催化剂性能的影响,以MOFs材料为唯一碳源,通过不同高温煅烧,获得的材料记为Fe-Zn-X(X=700,800,900)。同时制备了单金属Fe基MOFs材料作为对照,同样800℃碳化后记为Fe-800。对这些材料进行一系列物理表征及电化学测试,考察所制备的铁氮共掺杂的多孔碳材料的导电特性以及电化学活性,综合测试结果分析,Fe-Zn-800导电性最好,具有最高的比表面积为544.83 m2/g,且吡啶型N与石墨型N含量总和最高,石墨化程度最高。同时Fe-Zn-800催化剂的电化学活性测试结果综合来看也是最优异的,测试结果发现其有较正的还原电位以及最大的闭合曲线面积,且其催化氧还原反应为4电子转移路径。最后将这些多孔碳材料涂覆在碳布表面用于MFC的阴极催化剂,选用碳刷做阳极,构建单室微生物燃料电池,对其进行产电性能研究。实验结果表明,Fe-Zn-800 MFC具有最高的功率密度以及输出电压,功率密度达到0.76 W/m2,电压达到0.53 V。其功率密度是商用Pt/C MFC的1.3倍,明显优于Fe-800 MFC的电池功率密度,0.21 W/m2。本论文制备的铁氮共掺杂的多孔碳材料电催化性能优于商用Pt/C催化剂,有望成为替代传统Pt/C催化剂的材料。
【图文】：

图 1-1 微生物燃料电池工作原理示意图[20]作原理具体为 5 个步骤：生物氧化反应主要为厌氧反应。构建 MFC 体系时，接种的底物种。这些菌种大多数可以直接从废水，污泥等处获响 MFC 产电性能。产电菌通过分解底物中的有机生质子和电子。常用的产电菌种有 Shewanellafurreducens。的电子传递阳极处，产电菌附着在阳极表面，通过降解有机底从产电菌转移到阳极表面。产电菌种不同，在此处分为三种电子传递方式，电子直接转移到电极表面]，通过纳米导线传递[23]。路电子传递

哈尔滨工业大学理学硕士学位论文受体接受来自于阳极处的电子和质子程。通常以 O2作为阴极处电子受催化剂上，以此来高效实现阴极氧还池的构型组装方面，可以将微生物燃料电池分子交换膜分开的两个独立的反应室两室，即阴极室与阳极室和质子交换抑制发电，，而这种被质子交换膜分开，增大电子传递效率。但是由于这种换膜和相对较大的阴极与阳极之间阻碍输出电压的大小。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;TB383.4

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