具有高体积比电容的石墨烯膜的制备和性能研究

发布时间：2020-05-23 19:05

【摘要】：电化学电容器(ECs),也称为超级电容器,与传统电容器相比,因其具有较长的循环寿命,较高的功率密度以及快速充放电的能力而受到人们极大的关注。依据储能原理,ECs可分为赝电容器(PCs)和双电层电容器(EDLCs),EDLCs比PCs具有更长的循环寿命。电极材料对ECs的性能起着关键性的作用,常用的EDLCs电极材料有石墨烯,活性炭,炭气凝胶和碳纳米管等。因理论比表面积大、热导率高、导电性好等特点,石墨烯是目前重要的EDLCs电极材料。虽然石墨烯具有较大的质量比电容,但低密度导致其体积比电容较小。本文以制备具有高体积比电容的石墨烯电极材料为目的,制备了具有不同形貌、不同密度的具有较高体积比电容的石墨烯膜电极材料,具体工作如下:(1)通过浓硫酸进一步处理热还原的石墨烯(rGO)膜得到具有高质量比电容(C_g),体积比电容(C_v)和循环稳定性的rGO膜电极材料。最佳条件下制得的rGO膜密度高达2.04 g cm~(-3)。在1 M H_2SO_4电解液中,用其组装电容器的C_g、C_v分别为242.3 F g~(-1)和494.3 F cm~(-3),同时该电极材料也表现出良好的循环稳定性(经10000圈循环后电容能够保留原来的90.2%)和速率性能。(2)以草酸为模板,将草酸与氧化石墨烯混合后冷冻干燥,压成膜,然后在草酸饱和溶液中进行水热还原,通过优化草酸含量及反应温度对材料性能的影响,制备出具有胶囊状形貌的石墨烯膜电极材料。最佳条件下制得的电极材料在1 M H_2SO_4电解液中,质量比电容在1 mV s~(-1)时达到234.9 F g~(-1),且在1 V s~(-1)时电容仍能保留最大值的63.9%。同时该电极材料也表现出非常好的循环稳定性,在200mV s~(-1)循环21000圈还能保留初始电容的91.2%。(3)以棉花为原料,先通过碳化、活化得到活性碳纤维(aCFC),然后将其与氧化石墨烯(GO)溶液混匀,经过抽滤得到aCFC/GO复合膜;再经过氢碘酸还原GO得到活化碳纤维/石墨烯(aCFC/G)柔性复合膜。研究表明,当KOH与CF质量比为4/1,在850℃活化1h制得aCFC具有最大的比电容。当aCFC与GO质量比为2/1时制得的复合膜aCFC/G具有多孔结构(比表面积为849.6 m~2 g~(-1),孔体积为0.61 mL g~(-1)),表现出最佳的电容性能。以6 M的KOH为电解液,在扫速为1mV s~(-1)时,两电极法测得其质量、面积、体积比电容分别为202 F g~(-1),374 mF cm~(-2)和116 F cm~(-3)。经过5000个循环后,组装的电容器仍能保留初始电容值的91.7%,表现出良好的循环稳定性。同时由该复合膜组装的固态电容器经反复弯曲后,仍表现出良好的电容性能。
【图文】：

超级电容器,结构示意图,选择成本,碱性体系

2图 1.2 超级电容器结构示意图。Fig. 1.2 The structure of the supercapacitoECs 主要由电解液、电极、集流体、隔膜体系和碱性体系），，固态电解质（RbAgt4NBF4/ AN）。通常我们选择成本低、安广的电解质溶液。电极是 ECs 最重要的组，高功率，长循环寿命的电极材料是人

原理图,原理图,N2吸附

图 2.1 制备 DrGOFs 的原理图。Fig.2 1 The schematic diagram of the process for preparing DrGOFs.料的表征及电化学性能测试Fs 膜的形貌是通过扫描电子显微镜（SEM，JEOL-JSM-670TEM，JEOL-2010）观察得到的。通过 N2吸附-脱附（）测试，采用 Brunauer-Emmett-Teller (BET) 、 Barrett-J Horvath-Kawazoe （HK）对所制备的材料进行比表面积及XRD，Bruker D8 型衍射仪）测试是在以 Cu 靶 Ka 射线nm，2 为 10-80°，扫描速度为 5°min 1的条件下进行的。，ESCAL-ab 220i-XL 光电子能谱仪）使用的是 1486.6 eV 谱（HORIBA）是在 LabRAM HR 演变过程中进行的。用R，BRUKER TENSOR 27）对样品进行红外光谱分析。用接U）测量样品的接触角。
【学位授予单位】：山西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;TB383.2

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