介孔有机氧化硅纳米颗粒结构调控及其生物医学性质研究

发布时间：2020-05-28 23:58

【摘要】：介孔有机氧化硅纳米颗粒不仅具有介孔材料所特有的高比表面积、大孔容、均一孔径等特点,而且其骨架中可以掺杂各种有机基团,从而可以根据需要设计其功能,使其更加智能化。此外,与传统的介孔无机二氧化硅相比,介孔有机氧化硅纳米颗粒具有更好的生物相容性,更高的体内稳定性,使其在生物医学领域扮演着越来越重要的角色。通过调控其孔径,设计其结构,可以将其用于基因,蛋白等大分子药物的递送,在疾病治疗方面发挥重要作用。本文主要探索了多种新的方法,合成了多种新型的介孔有机氧化硅基的纳米颗粒,并研究了他们的生物学性质,文章的主要内容主要包括以下三个部分:1.建立了在双相反应系统中合成了乙烷基掺杂的大孔有机氧化硅纳米颗粒的新方法,这种有机氧化硅纳米颗粒具有大的放射状的孔道,高的比表面积,可调的颗粒尺寸,并且表现出很好的生物相容性。在生物大分子,如牛血清蛋白和RNA的装载能力方面表现出色。此外,我们系统地研究了温度和转速等反应条件对大孔有机氧化硅纳米颗粒孔径的影响,讨论了在双相系统中形成大孔有机氧化硅纳米颗粒的机理,为大孔纳米颗粒的制备提供了新思路。2.建立了一种双相到单相连续转化共组装合成蛋黄-蛋壳结构的介孔有机氧化硅纳米颗粒(PMO)的新方法。该方法经济实用,操作简单,既不需要模板做牺牲层,也不需要复杂的包裹过程,得到的蛋黄-蛋壳PMO的壳层厚度可以在23 53 nm之间进行调节。将化疗药物阿霉素(DOX)装载进入这种蛋黄-蛋壳结构的PMO用于杀死肿瘤细胞,表现出更好的化疗效果。3.建立了一种简单的利用KBr辅助合成了介孔Pt纳米颗粒(MP)的新方法,然后在其表面异向生长介孔有机氧化硅,从而得到了Janus结构的介孔有机氧化硅基的纳米复合材料。该纳米颗粒的平均粒径为152 nm,分散性好,尺寸均一,其异侧生长的介孔有机氧化硅纳米壳层具有可以利用的放射状的孔道,这种具有独立的多级孔结构的有机氧化硅基纳米复合材料为其在纳米医学方面的应用提供了新的可能。
【图文】：

过程图,有机硅烷,硅氧烷,缩合反应

该溶胶-凝胶反应得到了倍半硅氧烷产物（图1.1 ）。图 1.1 有机硅烷通过水解和缩合反应，最终得到被半硅氧烷的过程。[35]为了得到介孔有机氧化硅纳米材料，，科学家引入了表面活性剂，比如十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）做模板。将 CTAB 表面活性剂溶于水中，由于 CTAB 分子一段具有疏水的烷烃链，一端是亲水基团，因此，可以自发形成带正电的胶束，随着 CTAB 浓度的增加，球形胶束会变成圆柱形，在更高的浓度下，这些圆柱形的胶束就会堆积形成几百纳米的六角形结构，溶剂中硅源前驱体水解缩合形成的带负电的硅醇（≡Si O ）就会通过静电作用在带正电的 CTAB（ N+(CH3)3）胶束上聚集。其中胶束扮演了孔结构的模板，硅醇在模板上缩合交联，最终得到了具有介孔结构的机氧化硅纳米颗粒。最后，为了去除孔中的 CTAB 模板，释放 PMO的孔道结构

有机硅烷,硅源,前驱体,表面活性剂

图 1.1 有机硅烷通过水解和缩合反应，最终得到被半硅氧烷的过程。[35]为了得到介孔有机氧化硅纳米材料，科学家引入了表面活性剂，比如十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）做模板。将 CTAB 表面活性剂溶于水中，由于 CTAB 分子一段具有疏水的烷烃链，一端是亲水基团，因此，可以自发形成带正电的胶束，随着 CTAB 浓度的增加，球形胶束会变成圆柱形，在更高的浓度下，这些圆柱形的胶束就会堆积形成几百纳米的六角形结构，溶剂中硅源前驱体水解缩合形成的带负电的硅醇（≡Si O ）就会通过静电作用在带正电的 CTAB（ N+(CH3)3）胶束上聚集。其中胶束扮演了孔结构的模板，硅醇在模板上缩合交联，最终得到了具有介孔结构的机氧化硅纳米颗粒。最后，为了去除孔中的 CTAB 模板，释放 PM的孔道结构，通常是将得到的 PMO 纳米颗粒分散在酸性乙醇溶液中，高温萃取，从而去除孔道中的模板，得到可孔道可利用的 PMO 材料（图 1.2）。[36-37]
【学位授予单位】：南京邮电大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1

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