粒度和形貌对纳米MgO吸附热力学与动力学的研究

发布时间：2020-06-01 12:45

【摘要】：纳米MgO广泛应用于催化、环保、生物学等领域,是由于其具有优异的吸附性能。纳米粒子吸附性能的优劣主要取决于其粒度和形貌。但是纳米MgO的粒度和形貌对孔雀绿和Pb~(2+)吸附性能影响规律和影响机理的研究还不清楚,需要通过纳米MgO粒度和形貌对其吸附热力学性质和动力学参数的影响机理来解释。本文从理论和实验两方面研究纳米MgO的粒度和形貌对吸附动力学和热力学的影响规律:(1)纳米吸附的理论分析纳米吸附理论是通过假定纳米吸附过程类似于化学反应,吸附动力学理论符合化学反应的过渡态理论,且过渡态不受粒度的影响,得到粒度与吸附动力学参数之间的关系式,并且讨论了粒度对动力学参数的影响规律。吸附热力学理论是通过定义三个物质(纳米粒子、吸附质和吸附产物)之间化学势,得到不同粒度和形貌纳米粒子的吸附平衡常数和吸附热力学性质与粒度和形貌之间的关系,并且讨论了粒度和形貌对吸附平衡常数和吸附热力学性质的影响规律和影响机理。(2)纳米MgO吸附的实验研究实验采用溶胶-凝胶法制备出不同粒度和形貌(球形和立方)的纳米MgO,使用XRD和SEM进行表征分析。之后以纳米MgO粒子吸附孔雀石绿和Pb~(2+)为吸附体系,研究了纳米MgO的粒度和形貌对孔雀石绿和Pb~(2+)吸附热力学性质和动力学参数的影响规律,得到了不同粒度和形貌纳米MgO对孔雀绿和Pb~(2+)吸附研究体系的吸附热力学性质、吸附平衡常数和动力学参数。性质包括吸附焓变、吸附吉布斯自由能、吸附熵变。参数包括吸附活化能、吸附速率常数、指前因子。结论如下:(1)采用溶胶-凝胶法,以Mg(CH_3COO)_2·4H_2O为镁源,H_2C_2O_4·2H_2O为络合剂和酸性试剂,十二烷基三甲基溴化铵(CTAB)为分散剂,控制制备条件最终制备出不同粒度和形貌的纳米MgO,球形纳米MgO平均粒度为40.4 nm~90.2 nm;立方纳米Mg O平均等效粒度为59.1 nm~114.7 nm。其中Mg(CH_3COO)_2·4H_2O的用量、反应温度、煅烧温度和煅烧时间均对其粒度有显著影响,影响规律是:粒度随Mg(CH_3COO)_2·4H_2O用量的增大而减小,随反应温度和煅烧温度升高而增大,随煅烧时间延长而增大;其中反应温度对粒度影响最大。(2)对于纳米MgO吸附孔雀石绿和Pb~(2+)吸附研究体系,吸附动力学参数受到粒度和形貌的显著影响,而且两个不同研究体系的影响规律和影响机理是一致的。随着粒度的减小,k增大,而Ea和lnA均减小,并且lnk、Ea和lnA分别于粒度的倒数呈现较好的线性相关。吸附体系的实验结果与吸附理论比较是一致的,影响规律是:纳米粒子吸附的摩尔表面焓变影响Ea,纳米粒子吸附的摩尔表面焓变和摩尔表面熵变共同影响k,摩尔表面熵变影响A。(3)纳米MgO的粒度和形貌对孔雀石绿和Pb~(2+)的吸附热力学均有显著的影响。对于不同粒度的纳米Mg O,随着纳米MgO粒度减小,K~(o-)增大,而(35)_(am)G~(o-)、(35)_aH_m~(o-)和(35)_a S_m~(o-)均减小;并且ln K~(o-)、(35)_(am)G~(o-)、(35)_aH_m~(o-)和(35)_aS_m~(o-)均分别与粒度的倒数呈现良好的线性关系。对于不同形貌的纳米MgO,相同等效粒度Mg O吸附热力学性质由纳米粒子比表面积和对吸附前后表面张力的差值共同决定。这些实验结果与上述纳米吸附热力学理论分析一致,其影响机理是:(35)_aH_m~(o-)由摩尔表面积、吸附前后表面张力的差值和吸附前后表面张力的温度系数的差值共同决定,(35)_(am)G~(o-)由摩尔表面积和吸附前后表面张力的差值决定,(35)_aS_m~(o-)由摩尔表面积和表面张力的温度系数的差值决定。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O614.22;TB383.1

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本文编号：2691504