小分子辅助合成铜氧化物微纳米晶及其催化性能

发布时间：2020-06-01 17:50

【摘要】：铜氧化物资源丰富,成本低,并且在催化、传感等方面具有良好的性能和广泛的应用前景,因而有关其微纳米晶的研究是近年来材料学领域的热点之一。由于纳米材料的性质在很大程度上取决于其尺寸、形貌和组成,因此其可控合成一直是该领域科学家十分关心的重点问题。发展纳米晶可控合成方法,对于研究纳米晶性能与结构的关系、制备出性能优异的纳米催化剂具有重要的意义。本论文主要选择了乙腈、N,N-二甲基甲酰胺、甲胺等小分子,用于辅助合成铜氧化物纳米晶,实现了对其形貌的控制,并对其进行了结构-催化性能关系探究。主要内容如下:(一)利用乙腈、N,N-二甲基甲酰胺、甲胺等十种小分子与十二烷基硫酸钠和Cu_2O{001}、{111}晶面不同强度的相互作用,成功控制了最终纳米晶的{001}/{111}的晶面积比,实现了纳米晶形貌从立方块向八面体的连续演变。利用DFT计算了典型小分子与Cu_2O晶面的作用形式和强弱,证实了它们控制Cu_2O纳米晶形貌的机理。通过Ullmann反应(苯酚与卤代苯偶联成二苯醚)评估了不同形貌的Cu_2O在催化性能,获得了结构-催化活性的对应关系。(二)以乙二醇作为主体溶剂,通过添加小分子改变溶剂的环境,不同的微环境促进了一系列不同结构的铜氧化物(Cu_XO)微纳米晶的形成,如球状、多孔纳米球和多孔纳米线。利用Ullmann反应(苯酚与卤代苯偶联成二苯醚)评估了不同形貌产物的催化活性。其结构对催化性能的影响,我们进行了初步的探究。
【图文】：

乙腈,氧化亚铜,微纳米,图形

图 2-1 用乙腈调控的氧化亚铜微纳米晶不同形貌图形：（a1-a7）3D 模型图，（b1-b7）SEM图，（c1-c7）TEM 图，，（d1-d7）SAED 图;所用乙腈的量：(a) 0 mL, (b) 0.01 mL, (c) 0.03mL，(d) 0.05 mL, (e) 0.112 mL, (f) 0.125 mL, (g) 0.35 mL。Fig. 2-1 The different morphologies of cuprous oxide micro-nanocrystals regulated by acetonitrile:(a1-a7) 3D model diagram, (b1-b7) SEM image, (c1-c7) TEMimage, (d1-d7 ) SAED chart; theamount of acetonitrile used: (a) 0 mL, (b) 0.01 mL, (c) 0.03 mL, (d) 0.05 mL, (e) 0.112 mL, (f)0.125 mL, (g) 0.35 mL.

乙腈,截角,八面体

1-c7）TEM 图，（d1-d7）SAED 图;所用乙腈的量：(a) 0 mL, (b) 0.01 mLmL，(d) 0.05 mL, (e) 0.112 mL, (f) 0.125 mL, (g) 0.35 mL。he different morphologies of cuprous oxide micro-nanocrystals regulated byD model diagram, (b1-b7) SEM image, (c1-c7) TEMimage, (d1-d7 ) SAEDof acetonitrile used: (a) 0 mL, (b) 0.01 mL, (c) 0.03 mL, (d) 0.05 mL, (e) 0.10.125 mL, (g) 0.35 mL.
【学位授予单位】：温州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TB383.1

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