温度刺激响应型串联纳米反应器的构建及性能研究

发布时间：2020-06-12 11:51

【摘要】：随着科学技术的发展,现代材料不断向智能化、多功能化的方向发展。面对复杂的化学反应过程,传统的催化剂已经无法满足要求,往往实际工业生产中需要涉及到多步化学反应,因此就需要添加多种催化剂来完成催化反应。这就可能造成催化剂之间会互相影响,对催化的效率以及反应结束后的产物分离和催化剂回收都将产生很大影响。所以制备一种带有两种或多种催化剂的反应器具有重要意义,两种催化剂构成串联体系,将用来催化两步反应过程。此外,通常化学反应的过程以及中间产物也都难以进行有效控制。因此研究一种智能化的、串联型的催化剂具有十分重要的意义。将纳米级的金属纳米粒子与智能材料相结合构成纳米反应器。智能材料是指对外界环境(如温度、pH值、光等)的变化和刺激能够做出感知并且可以理化性质做出响应性行为的材料。目前,智能材料主要分为温度响应型智能材料、pH响应型智能材料和光响应型智能材料等。其中,温度条件不论是在生物医学和化学反应中,温度都是极其重要并且容易调节的条件,因此温度响应型智能材料研究的比较广泛。本文利用乙烯基咪唑和Ag纳米粒子作为催化剂,具有温敏性能的聚N-异丙基丙烯酰胺作为温敏相,同时聚N-异丙基丙烯酰胺还起到Ag纳米粒子的载体,有效地保证了Ag纳米粒子的催化活性,以此来构建温敏型串联纳米反应器。第一部分,我们制备出温敏型串联纳米反应器Ag@air@PNIPAM-VIM,Ag纳米粒子和乙烯基咪唑充当两种催化剂,聚N-异丙基丙烯酰胺作为温敏相承担着温度“开关”的作用。首先我们用傅里叶红外光谱仪来分析纳米反应器聚合物接枝效果。再利用透射电子显微镜、能量色散X射线光谱仪、X-射线衍射(XRD)来对材料的形貌结构和Ag纳米粒子的粒径进行表征。接着利用综合热(TG-DSC)分析和元素分析来计算来分析材料中各组分的含量。以此来证明我们所制备的纳米反应器达到我们预期的目标。第二部分,我们对纳米反应器的温敏性能以及串联催化能力和串联催化中温敏可控性进行测试。首先我们用激光粒度仪来分析纳米反应器随温度变化粒径大小的改变。同时用接触角测试纳米反应器在不同温度下的形貌变化和接触角的改变。结果都表明我们所制备的纳米反应器具有温敏性能。并且用电化学来表征纳米反应器在催化反应过程中的通道“开/关”作用。最后以乙酸对硝基苯酯为催化底物进行催化反应,结果表明,在25℃的时候,乙酸对硝基苯酯能够进行水解还原两步反应,说明可以进行两步串联反应。而在40℃的时候,乙酸对硝基苯酯只能够进行水解反应,无法进行还原反应。这是由于在温度高于聚N-异丙基丙烯酰胺的最低临界溶解温度(LCST≈32℃)时,聚合物链呈收缩状态,反应物无法与Ag纳米粒子接触,因此无法进行还原反应,此时相当于开关呈关闭状态,相反在温度低于最低临界溶解温度时,开关呈打开状态。一系列测试可以说明我们所制备的温敏型串联纳米反应器具有串联催化和温度可控的能力。这不仅在实际的生产中具有重要意义,也为催化剂的研究提供了新的方法和思路。
【图文】：

示意图,电化学还原法,金属纳米粒子,示意图

江苏大学硕士学位论文剂来减少粒子间的接触从而有效的减少纳米粒子的吡咯烷酮(PVP)、苯胺等。例如王教授[23]等人用聚乙以硼氢化钠作还原剂来制备银纳米粒子。备金属纳米粒子不仅工艺简单和方便快捷，，而且制纳米粒子的粒径可以通过改变参数来实现。Reetzd[2子的保护剂和电解质，以去离子水为溶液，用电化学图 1.1 所示，溶液中的金属离子先被还原，并慢慢的。

金属纳米粒子,交换膜,纳米粒子

出的金属纳米粒子的尺寸在 20nm～30nm，并且交换膜的使用可以减少纳米粒子的扩散，有效的提高了产率。图1.2 电解法制备金属纳米粒子Figure 1.2 Preparation of Metal Nanoparticles by Electrolysis
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;TQ052

【参考文献】