非对称等离激元结构的双重作用

发布时间：2020-07-04 02:58

【摘要】：近些年来,随着科学的不断进步,人们己经掌握了各种新型的纳米制造技术与控制工艺,并能用这些技术制造出具备多种形貌、功能的金属纳米结构。这些金属纳米结构能够引起表面等离激元共振,因而能表现出非常丰富多样的光学性能。因为有表面等离激元的共振,能够激发金属微纳结构中的局域电磁场,对场强敏感的各种光学过程的转化效率都得到有效提高。人们精心设计的各种等离激元结构在表面增强拉曼散射、光热疗法、太阳能转换灭菌等方面表现突出,因而引起了很多关注。表面增强拉曼散射(Surface Enhanced Raman Scattering,SERS)作为一种探针分子的指纹检测技术,因为其高度灵敏、无损等特点,被广泛应用于材料、化学、医药等多个领域。此外,近些年来以金属纳米颗粒为基底的太阳能光热转化发展迅猛,人们设计各种形式的基底、颗粒形状、装置,使基底的光吸收率、光热转化效率均得到大幅度提高,并将其应用与太阳能驱动的蒸汽转化,取得诸多进展。本文围绕金属表面等离激元,利用多孔氧化铝模板的周期性孔洞,独创性地研发了具有双重作用的非对称等离激结构(Asymmetric Plasmonic Structure,APS),并围绕其特殊的光学性质展开研究。研究主要包括以下几个方面:1.系统地研究了 APS正面的吸收性能,以及其作为SERS基底对R6G分子的拉曼增强效果。通过SEM对结构的表征以及模拟计算的结果,对APS的拉曼增强机理做出了进一步的解释。由于其高密度的等离激元热点以及明显的局域电磁场增强,样品的光泽金属面可以实现敏感化学品检测,检测极限低至10-12M、增强因子EF高达109,样品表现出良好的均匀性,无论是宏观还是微观表征,不同区域拉曼信号的相对标准偏差(RSD)约为5%。此外,我们用多种探针分子进行拉曼检测,发现APS对于多种染料分子表现出普适性。2.文章还研究了 APS的光热转化性能。以APS的反面作为太阳能吸收体,测试其太阳光吸收效率,发现APS反面在400～2500 nm范围内都有超过80%的光吸收率。我们将其用于太阳能驱动蒸汽产生实验来测试其光热转化效率,由于其具有密度小、多孔等性质,能够自然漂浮在水面上,通过界面加热,有效将表面水分子加热转化为蒸汽。APS的黑色多孔面在四个标准太阳辐照强度下光热转化效率达到80%以上,可以实现高效的太阳能驱动蒸汽产生。3.在此研究中,我们首次证明了通过密集的自组装银纳米颗粒形成的APS可以实现双重功能——太阳能水净化和污染物检测。我们设计装置、利用便携式拉曼检测仪在户外进行实验。发现APS可以将污染物检测和污水净化两种功能很好地结合于一体。我们做了循环实验以验证样品稳定性,发现检测和纯化的两种功能均表现出长达45天的长时间耐用性,拉曼强度衰减小于20%,光热转化效率衰减小于10%。
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;O657.37
【图文】：

示意图,电磁场分布,介质表面,金属

当电磁波与金属表面电子发生耦合，就会产生表面等离激元，它表示了当有逡逑入射电磁场时，金属中的自由电子被激发产生电荷密度波，此波沿着金属表面传逡逑播。如图１．１所示，电磁场的强度沿着分界面向两边呈指数衰减，但在界面上非逡逑常高，这一性质导致电磁场沿着金属表面的横向传播距离远大于其垂直于表面的逡逑纵向传播深度［１６，１７］。由于金属自身也存在欧姆热损耗，电磁波在传播的过程中，逡逑表面等离极化激元的能量成逐渐衰弱的趋势，这一现象导致传播距离收到限制。逡逑此外，对于不同的金属材料，ＳＰＰ波的传播损耗和传播深度也存在着很大的差异。逡逑Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ逡逑ＡＡＡＡ邋Ｌ逡逑０？逦Ｍｅｔａｌ逡逑图１．１沿金属－介质表面传播的ＳＰＰ波的电磁场分布示意图。ｗ］逡逑ＳＰＰ在物理学、化学、生物学、材料学等多个领域都受到人们的高度关注，逡逑在增强透射效应、非线性效应、生物传感方面有着非常广阔的发展空间。逡逑１．２．２局域表面等离激元逡逑局域表面等离激元共振是金属纳米颗粒表面的自由电子在入射电磁波电场逡逑的驱动下，产生集体电子震荡的物理现象。当ＬＳＰ共振出现时，表现为在某一逡逑波段出现高效、宽带吸收，这是由于电子的集体震荡有效地将特定波段的电磁场逡逑能量转化为电子的集体震动能量。逡逑２逡逑

金属纳米颗粒,纳米颗粒,半径,示意图

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