柔性铁电薄膜的制备及能量转换器件研究

发布时间：2020-07-04 23:38

【摘要】：柔性电子技术正带来一场电子技术革命,已经开辟出诸多创新性的电子产品和应用领域,成为新的经济增长点。然而,柔性电子器件可穿戴化、小型化、功能多样化的发展趋势使器件的供电和冷却问题成为新的技术瓶颈。铁电材料具有本征的压电效应(即可以实现机械能到电能的转化)和电卡效应(即利用电场改变材料温度),在器件供电及冷却问题上具有潜在的应用。然而,典型的高性能无机铁电材料在力学上表现出脆性与刚性,而其薄膜往往生长在刚性衬底上,难以进行大幅度的弯曲,将其集成到柔性可穿戴电子器件面临严峻的挑战。本论文选择广泛应用的锆钛酸铅系铁电材料,采用独特的二维云母衬底实现了柔性铁电薄膜的直接制备并深入探索了其在压电、电卡等能量转换领域的潜在应用。首先研究了利用溶胶凝胶法在云母衬底上制备PbZr0.52Ti0.4803(PZT)薄膜的最佳工艺,并成功地制备出大面积、高质量、弯曲曲率半径可达到2.2 mm的PZT柔性铁电薄膜。此外,发现了云母衬底增益铁电薄膜性能的现象,并分析讨论了其物理机理:云母衬底超高的表面质量优化了 PZT的显微结构,降低了其缺陷密度;云母衬底的柔性则会释放铁电畴翻转和变形过程产生的阻碍应力从而使其表现出更优异的铁电压电性能。其次,针对可穿戴电子设备的供电问题,设计并制备出了 PZT柔性压电能量收集器,获得了国际领先水平的性能:开路电压高达120V,短路电流和电流密度分别为0.28μA和150 μAcm-2,器件最大功率密度高达42.7 mW cm-3,在高强度运行40000个周期后性能未见明显衰退。最后,针对可穿戴电子设备的冷却问题,在PZT薄膜的基础上进行组分设计与微结构调控,成功在云母衬底上制备出了高质量Pb0.82Ba0.08La0.1Zr0.9Ti0.1O3柔性薄膜。其在室温时绝热温变和等温熵变分别达22.5K和25.9J K-1 kg-1,且在弯曲状态保持电卡性能稳定,性能优于己报道的柔性无机电卡材料。综上所述,本论文系统地研究了高质量柔性铁电薄膜的直接制备并探索了其在压电能量收集、电卡制冷等能量转换领域的应用,为柔性可穿戴电子器件中的供电和冷却两大难题提供有价值的解决方案,促进柔性电子与可穿戴器件学科内涵和应用外延。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.2
【图文】：

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逦？0逦ｇ0邋Ｕ邋｜逦Ｕ邋ｏｏ逦ｏｏ逦ｅｏ逦ｏｏ逦ｕ逡逑图１．２经典电滞回线图及其对应的极化状态逡逑值得说明的是，铁电材料并不是在所有温度都能表现出铁电性。在温度高于某个特逡逑定温度时，铁电相会转变为顺电相（ＰａｒａｅｌｅｃｔｒｉｃＰｈａｓｅ）从而失去铁电性。这一特定温度逡逑即为该铁电材料的居里温度（Ｃｕｒｉｅ邋Ｐｏｉｎｔ，邋７；），铁电材料的物理性能在居里温度附近通常逡逑会发生突变，如图１．３所示。逡逑Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ邋Ｐａｒａｅｌｅｃｔｒｉｃ逡逑Ｉ逦Ａ逡逑１逦Ａ邋ＣＣＳ？ＯＤ逡逑ＩｖｌＶ．逡逑逦１逦？逡逑Ｔｃ逡逑Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ逡逑图１．３铁电－顺电相转变示意图逡逑人们利用铁电材料存在剩余极化强度这一特性，规定＋Ａ和两个极化状态分逡逑别对应布尔代数中的０和１两个状态，并以此发明了铁电存储器。与其他存储器相比，逡逑铁电存储器具有非挥发性、读写速度快、抗辐射、高密度和与半导体工艺兼容的优点｜４］。逡逑因此国内外的学者在非易失铁电存储器领域开展了大量且深入的研宄工作［５＿＂］。此外，逡逑铁电材料自发极化引起的内建电场也被巧妙地应用于科学研宄中

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铁电相会转变为顺电相（ＰａｒａｅｌｅｃｔｒｉｃＰｈａｓｅ）从而失去铁电性。这一特定温度逡逑即为该铁电材料的居里温度（Ｃｕｒｉｅ邋Ｐｏｉｎｔ，邋７；），铁电材料的物理性能在居里温度附近通常逡逑会发生突变，如图１．３所示。逡逑Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ邋Ｐａｒａｅｌｅｃｔｒｉｃ逡逑Ｉ逦Ａ逡逑１逦Ａ邋ＣＣＳ？ＯＤ逡逑ＩｖｌＶ．逡逑逦１逦？逡逑Ｔｃ逡逑Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ逡逑图１．３铁电－顺电相转变示意图逡逑人们利用铁电材料存在剩余极化强度这一特性，规定＋Ａ和两个极化状态分逡逑别对应布尔代数中的０和１两个状态，并以此发明了铁电存储器。与其他存储器相比，逡逑铁电存储器具有非挥发性、读写速度快、抗辐射、高密度和与半导体工艺兼容的优点｜４］。逡逑因此国内外的学者在非易失铁电存储器领域开展了大量且深入的研宄工作［５＿＂］。此外，逡逑铁电材料自发极化引起的内建电场也被巧妙地应用于科学研宄中，用于取代场效应管中逡逑３逡逑

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