聚偏氟乙烯复合材料的制备及导热性能研究

发布时间：2020-07-04 23:12

【摘要】：由于电子产品对热管理的需求日益增加,现代化电子设备对高导热绝缘聚合物复合材料的要求越来越高。复合材料的高热导率往往需要导热填料的高添加量,这会导致三个问题,一是材料的机械性能恶化,二是加工流动性能降低,三是材料成本大幅度增加。为此,本文研究制备高热导率低添加量的绝缘复合材料。基体选择用途广泛的聚偏氟乙烯(PVDF),它是一种热塑性绝缘高分子。填料一是用氮化硼纳米片(BNNS),它被称为“白色石墨烯”,电绝缘且热导率高,已被广泛用于导热绝缘领域;另一填料是用石墨炔(GDY),它是继零维富勒烯、一维碳纳米管、二维石墨烯之后被人工合成的新二维全碳纳米材料,被誉为二炔碳的最稳定的一种同素异形体,它是半导体,其特殊的电学性能已吸引了大量研究者,但在导热性能方面鲜有报道。本文通过研究发现,在导热绝缘领域,BNNS和GDY这两种纳米材料作为低添加量的导热填料都有广阔的发展前景。(1)本文用熔融碱加超声粉碎对六方氮化硼(h-BN)粉体进行剥离,制备的氮化硼纳米片(BNNS)作导热填料。通过溶液混合和热压工艺制备了PVDF/BNNS复合材料薄膜。只添加4 wt%的BNNS时,PVDF/BNNS复合材料的面内热导率就达到4.69W/mK,与纯PVDF相比,热导率提高了2297%,但面外热导率仅为0.23 W/mK,这表明其导热各向异性指数超过20。复合材料的导热各向异性和高的面内热导率可归因于PVDF基体中导热通路的形成,以及界面热阻的降低。因此,BNNS增强导热的PVDF薄膜有望作为一种有效的电子器件冷却用的匀热膜。(2)本文用石墨炔(GDY)作为导热填料,通过溶液混合和热压法获得PVDF/GDY薄膜。仅添加1 wt%的GDY,PVDF/GDY复合材料的面内热导率就可达到3.88 W/mK,与纯PVDF相比,热导率提高了2260%,但复合材料的面外热导率仅为0.184 W/mK,其导热各向异性指数大于21。导热各向异性和高面内热导率可归因于PVDF基体中导热通路的形成,以及界面热阻的降低。因此,GDY是一种制备高导热PVDF匀热膜的理想填料。
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB33
【图文】：

模型图,氮化硼,纳米结构,石墨

GNP 比 CNT 有优势[7, 8]，这归因于二维纳米材料h-BNNS）与石墨烯结构相似，如图 1-1 所示。一子是等电子体，即一个 B 原子和一个 N 原子共的电子数是相等的，因而 BN 的多种晶型都类似富勒烯、碳纳米管等）。例如，六方氮化硼（h-B晶格结构[9, 10]和近似的晶格参数，但石墨导电，绝缘，或可称 BN 为宽禁带半导体，带宽为 4-6 异的性能[12]，比如低介电常数，高热导率（理论380 W/mK）[13, 14]，优异的热稳定性，高硬度，高超疏水性，紫外发光性能等，且已被证实没有生保护涂层、深紫外光发射、纳米电子器件的介电价值，弥补了石墨烯在某些领域的不足。

层数,有机溶剂,H2吸附,高表面积

C的N2氛围下再次加热5 h，即可制备单层或者少层BNNS，实验中的主要反应如图1-2所示。研究发现，随着反应体系中尿素含量的增加，BNNS的层数减少：在硼酸和尿素的摩尔比分别为1：12、1：24、1：48时，所得BNNS的层数分别为8层、6层、1-2层。而且，BNNS的表面积随层数减少而增加，可以达到927 m2/g。高表面积的BNNS呈现出高的二氧化碳（CO2）吸附量和低的H2吸附。这样制备的BNNS不溶于一般的有机溶剂，加入三辛胺或三正辛基膦，可通过和BNNS中缺电子的B原子间的络合作用实现BNNS在有机溶剂中的分散，为制备含BNNS的复合材料提供了实验依据。图 1-2 实验中的主要化学反应[37]Stanley等[20]开发了一种无催化剂合成少层BNNS的方法。这是典型的热解实验

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