磁性介孔碳复合材料的合成及其在水体污染修复中的应用

发布时间：2020-07-13 19:48

【摘要】：本研究围绕介孔碳复合材料处理水体重金属和有机污染物而进行。具体是基于介孔碳优秀的吸附能力和磁性纳米粒子突出的磁性分离能力而制备出一系列磁性介孔碳复合材料,后用于处理水体重金属和有机污染物。论文主要围绕磁性载铁介孔碳吸附还原水体Cr(VI)、氮杂化磁性介孔碳同时吸附去除Pb(II)和苯酚污染物以及聚苯胺化的磁性介孔碳修复含Cr(VI)废水三个研究方向而开展,同时也深入探讨了磁性介孔碳复合材料处理水体污染物的机理。论文第二章首先利用传统水热合成法制备出介孔硅SBA-15模板,后结合硬模板法和纳米共浇铸技术制备出磁性载铁有序介孔碳(Fe/CMK-3),并应用于去除水体中Cr(VI)。随后利用SEM、TEM和N2吸脱附技术研究了该材料的形貌、结构和理化性质。在Cr(VI)处理研究中发现,Fe/CMK-3对污染物具有高效的去除能力,并且去除能力受溶液p H影响不大,其最佳吸附条件为p H5.0;动力学研究表明与伪一阶动力学模型相比,伪二阶动力学能更好地拟合吸附数据;同时,基于Langmuir等温吸附模型吸附剂对Cr(VI)的最大吸附量为256.84mg/g;多元阴离子(SO42-和PO43-)由于具有和Cr(VI)相似的结构,将轻微抑制吸附剂对Cr(VI)的去除;此外,Fe/CMK-3具有很好的再生能力,在七次吸脱附循环后对Cr(VI)的去除能力仍能达到70%左右。在研究该材料与Cr(VI)的反应机理时发现,在吸附后的Fe/CMK-3表面存在Cr(III),表明Fe/CMK-3对Cr(VI)的去除是一个吸附还原协同作用的过程。基于以上分析可知,本研究制备的Fe/CMK-3能高效去除水体Cr(VI),这为含铬废水的处理提供了一个好的选择。论文第三章是以磁性有序介孔碳为载体,苯胺为氮源,在高温、惰性气体条件下制备出一种新型的氮杂化磁性介孔碳(N-Fe/OMC),相应的表征手段发现,磁性成分主要是γ-Fe2O3、Fe3O4和α-Fe纳米粒子,其大小为14nm左右,同时该介孔碳复合材料表面石墨化加剧,其酸碱稳定性和分散性能都得到明显提高。相比未经改性的介孔碳和磁性介孔碳,N-Fe/OMC对Pb(II)和苯酚两种污染物的吸附速率更快、吸附容量更大,而在双元吸附研究中发现,由于Pb(II)和苯酚相互的螯合作用,添加低浓度的这两种污染物将轻微促进它们的吸附,而高浓度的苯酚将抑制Pb(II)的去除,但高浓度的Pb(II)对苯酚吸附无明显影响。在碱性条件下,N-Fe/OMC对Pb(II)的吸附效果更好,且其吸附效率与溶液离子强度大小有关;而苯酚吸附更适合在偏中性条件下进行,离子强度几乎不影响它的去除。热力学研究表明Pb(II)吸附是一个吸热、自发的过程,而苯酚吸附是放热过程。此外,以Na OH和丙酮为洗脱剂,吸附Pb(II)和苯酚后的N-Fe/OMC仍能够再生并在重新用于这两种污染物的去除时,仍具有很高的吸附容量。上述情况表明,N-Fe/OMC在去除水体Pb(II)和苯酚污染方面具有很好的实用价值。论文第四章利用合成的聚苯胺化的磁性介孔碳(PANI-Fe/OMC)吸附还原去除水体Cr(VI)。TEM,FTIR和XPS等若干物理化学技术证实磁性铁纳米粒子和氨基官能团被成功的引入介孔碳中。在Cr(VI)吸附实验中发现,本研究制备的吸附剂在去除水体Cr(VI)方面分别是未经修饰的介孔硅SBA-15和磁性介孔碳Fe/OMC的10倍和2倍。p H研究表明该吸附剂更适合在酸性条件下进行,在p H2.0时,PANI-Fe/OMC对Cr(VI)去除量为172.33mg/g。再生研究发现在重复实验中,PANI-Fe/OMC几乎不丢失它的活性,仍能保持较高的吸附效率,而且,在真实水样和柱式实验测试中发现,该吸附剂同样具备优秀的Cr(VI)去除能力。FTIR和XPS被用于调查Cr(VI)与PANI-Fe/OMC之间的相互作用,结果发现吸附剂表面的氨基官能团参与了Cr(VI)的去除,并且在Cr(VI)去除过程中,有低毒性的Cr(III)生成。这表明PANI-Fe/OMC对Cr(VI)的去除是一个吸附协同还原过程。
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB33;X703;X52
【图文】：

硕士学位论文度增加，进一步促进硅酸盐层与表面活性剂的相互作用。该机理强与有机表面活性剂之间的协同作用以及游记表面活性剂之间的疏水之间的缩合作用。上述两种激励经常被用于阐述一些实验结果，而利于解释介孔材料合成过程中出现的现象，并且有报道利 CFM 机性条件下合成氧化硅介孔材料。此外，Stucky 等在 CFM 机理的基出广义液晶模板机理（generalized liquid templating mechanism, GL机理的应用范围更广。

图 1.2 CMK-3 的透射电镜图的制备的方法有很多，目前比较成熟的制备方法主板浇铸法。是在碳材料中人为的添加特定金属或金属化合点更多。活化时，一方面，添加的金属原子，从而将微孔扩大变为介孔，另一方面，金氧化作用进而在碳材料中形成介孔。而且，程度下向外表面扩散，增大材料的孔结构。促进表面的介孔成孔性能，其主要发生在金属其氧化物必需是那些能对碳材料起催化活化属等活化剂都被用于合成有序介孔碳，这些

图 1.3 硬模板法示意图软膜板法：软模板法[31]是相对于硬模板法而言的，主要是采用嵌段共聚物作板剂，通过其与碳前驱体之间较强的相互作用，形成无机-有机或者有机-有合物的介观体系，随着碳化和表面模板剂的去除形成介孔结构，进而合成不貌与结构的有序介孔碳。通过该模板法合成介孔碳，可以借助改变模板剂的、反应物的比例，来有效地控制产物的介观结构和孔道尺寸。与硬模板法相，软模板法的合成步骤更为简单，过程容易控制，成本低廉，对环境的污染。2004 年由 Dai 课题组[29]首次公布了利用软模板法合成 OMC 材料的报道，是以嵌段共聚物为结构导向剂，间苯二酚为碳前驱体，通过溶剂挥发诱导自(EISA)使嵌段共聚物与间苯二酚反应从而共组装，形成有序的周期性复合结接着让间苯二酚与甲醛进行固化交连，制得相应的嵌段共聚物——酚醛树脂子物质，这也进一步固定了高分子物质的有序介观结构。在惰性气体保护下，述物质进行高温处理，碳化并脱除嵌段共聚物模板剂，最后得到径约为 35nm序介孔碳膜。2005 年，赵东元课题组[32-33]利用软膜板法以三嵌段共聚物

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