高效发光卤化铅铯钙钛矿材料的可控合成及发光性能研究

发布时间：2020-07-14 01:22

【摘要】：近十几年来,纯无机钙钛矿材料由于自身优越的光电性能而受到广泛的关注。纯无机钙钛矿主要分为单晶、多晶薄膜以及纳米材料,而后两种主要应用于光电器件。但是,通过简单的一步旋涂法制备高效发光且近乎无孔致密的纯无机钙钛矿薄膜存在很大的挑战。虽然钙钛矿纳米晶可以在绿光(CsPbBr_3)和红光波段(CsPb I_3)实现接近100%荧光量子效率,但难以在紫光波段实现高效发光。因此,本论文旨在:1)探索一种高质量卤化铅铯多晶薄膜的制备方法,并研究其薄膜生长过程;2)探索一种合成高效发光CsPbCl_3纳米晶的方法,并研究提高发光效率的机理。具体研究结果如下:首先,本文首次对旋涂温度这一常被忽略的参数进行细致研究,发现旋涂温度在薄膜的成核长大过程及薄膜形貌起着不可忽视的作用,这也是一步溶液法合成CsPbBr_3薄膜重复性差的主要原因。实验结果发现,低旋涂温度可以得到高发光效率的CsPbBr_3薄膜,这主要由于旋涂温度的不同导致薄膜经历的热历史不同,进而影响CsPbBr_3成核长大过程,导致薄膜发光性能差别巨大。另外,在低温旋涂的基础上并辅以长链有机物聚乙二醇(PEG)可以进一步控制晶粒的成核生长过程,以得到量子效率约为30%的致密CsPbBr_3薄膜,最终实现低阈值的放大自发发射(ASE)。其次,提出非光学活性离子掺杂提高CsPbCl_3纳米晶发光效率的策略,通过高温注射法得到发光效率接近100%的CsPbCl_3纳米晶。利用微观结构分析方法,如X射线吸收光谱对掺杂纳米晶结构进行解析,并结合密度泛函理论计算,提出掺杂提高纳米晶发光效率的内在机理,即未掺杂CsPbCl_3易形成深缺陷能级,如Cl空位,易捕获载流子从而降低纳米晶发光效率,而Ni掺杂可以提高CsPbCl_3短程结构的有序性以及Cl空位、Cs空位等缺陷形成能,从而抑制非辐射跃迁,得到高发光效率的CsPbCl_3纳米晶。
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ422;TB383.2
【图文】：

原子,配位结构,晶体结构,钛矿

钛矿晶体结构图：(a) M 原子与 X 原子形成 6 配位结构；(b)A 原子与成 12 配位结构。 Perovskite crystal structure: (a) M and X atoms to form 6 coordination (b)Aand X atoms to form 12 coordination structure.

钙钛矿,钙钛矿氧化物

钙钛矿晶体分类系统

分布图,钙钛矿,晶体结构,正交相

1.3 (A) 立方相（α 相）钙钛矿的晶体结构；(B) 四方相（β 相）和正交相（γ 相）钙矿的晶体结构；(C) 杂化钙钛矿材料的容忍因子分布图。ig. 1.3 (A) Crystal structure of cubic lead halide perovskite (α phase); (B) Crystal structof the tetragonal crystal system (β) phase and orthorhombic (γ) phase of MAPbX3; (CTolerance factors (t) of a series of halide perovskites.

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